Fizikai kémia és elméleti kémia (Műszaki és Természettudományok Kollégiuma)
100 %
Ortelius tudományág: Fizikai kémia
zsűri
Kémia 1
Kutatóhely
TTK Komplex Molekuláris Rendszerek (Pannon Egyetem)
résztvevők
Gurin Péter Ható Zoltán Kristóf Tamás Valiskó Mónika Varga Szabolcs
projekt kezdete
2017-09-01
projekt vége
2022-08-31
aktuális összeg (MFt)
38.632
FTE (kutatóév egyenérték)
13.89
állapot
lezárult projekt
magyar összefoglaló
A kutatás összefoglalója, célkitűzései szakemberek számára Itt írja le a kutatás fő célkitűzéseit a témában jártas szakember számára. A kutatás célkitűzése olyan pórusokba és egyéb térrészekbe szorított ("confined") rendszerek modellezése és szimulációja amelyek különböző nanoeszközök alapvető működési mechanizmusáért felelősek. Ha ezen központi egység mérete összemérhető az itt elhelyezkedő részecskékkel, akkor ezek a rendszerek sajátos tulajdonságokat mutatnak a tömbfázisbeli viselkedésükhöz képest. Az eszközspecifikus sajátságok is ebben a falakkal határolt, gyakran szűk térrészben dőlnek el. Érdeklődésünk homlokterében olyan rendszerek állnak, mint (1) a nanofluidikai diódaként, bioszenzorként, vagy nyomáskülönbséget potenciálkülönbséggé konvertáló eszközként alkalmazható nanopórusok, (2) pórusos kristályos aluminoszilikátok, amelyek szelektív membránként, katalizátorként vagy ioncserélőként használhatók és (3) a mechanikai vezérlésű kapcsolókban vagy nyomásérzékelő szenzorokban alkalmazható folyadékkristályos rendszerek. Ezeket a rendszereket egy multiskálás modellezési logika keretei között szeretnénk vizsgálni, eltérő felbontású modellek alkalmazásával, így a nano mérettartományba eső központi egység és az azt körbevevő, nagyobb léptékű, mezoszkópikus rendszer is megfelelő módon kezelhető. A kutatás során különböző szimulációs és elméleti módszereket alkalmazunk; ezek nagy része általunk vagy külföldi partereink által végzett metodikai fejlesztések eredménye. A téma legfontosabb kérdése számunkra az, hogy egy nanoeszköz viselkedését (a kimeneti és bemeneti jelek viszonyát) hogyan befolyásolják a központi egységének tulajdonságai.
Mi a kutatás alapkérdése? Ebben a részben írja le röviden, hogy mi a kutatás segítségével megválaszolni kívánt probléma, mi a kutatás kiinduló hipotézise, milyen kérdéseket válaszolnak meg a kísérletek. A folyamatosan fejlődő nanotechnológia fő iránya az egyre kisebb méretű eszközök tervezése és előállítása. Az eszközökben általában létezik egy olyan központi egység, amelynek a speciális tulajdonságai meghatározzák az eszköz specifikus tulajdonságait. Ennek az egységnek a mérete a nano mérettartományba esik, így működése mélyebb megértéséhez modellezési és számítási módszerek szükségesek. Célunk, hogy a teljes eszköz funkcionalitásának vizsgálata mellett a központi egységet atomi szinten is modellezzük. Az ilyen kihívások teljesítéséhez multiskálás modellezés célravezető, mert a rendszer jellemző folyamatai különböző idő és méretskálán történnek, vagyis különféle felbontású modellek szükségesek. Az eszköz egy teljes egységként történő kezeléséhez redukált modell szükséges. Tapasztalataink szerint a redukált modellek meglepően jól adják vissza a kísérleti eredményeket, annak dacára, hogy fontosnak tűnő molekuláris részleteket hanyagolnak el. Úgy véljük, hogy a redukált modellek addig működnek jól, amíg az eszköz működésének reprodukálásához szükséges molekuláris részleteket tartalmazzák. A kutatás alapvető kérdése az, hogy miként tehetünk különbséget a fontos és kevésbé fontos szabadsági fokok között. Általános válasz erre a kérdésre valószínűleg nem létezik, de egy-egy specifikus rendszerre a multiskálás modellezés segítségével a válasz megtalálható.
Mi a kutatás jelentősége? Röviden írja le, milyen új perspektívát nyitnak az alapkutatásban az elért eredmények, milyen társadalmi hasznosíthatóságnak teremtik meg a tudományos alapját. Mutassa be, hogy a megpályázott kutatási területen lévő hazai és a nemzetközi versenytársaihoz képest melyek az egyediségei és erősségei a pályázatának! A számítógépes szimulációkat ma már rutinszerűen használják molekuláris rendszerek tanulmányozására. Ezek a számolások sok esetben költséges kísérleteket váltanak ki, illetve valószínűsíthetően sikeres kísérletek felé irányítják a kutatásokat. Az általunk vizsgálni kívánt eszközöknek számos technológiai alkalmazása van. A szelektivitás mind élettani, mind technológiai szempontból nagy jelentőséggel bíró tulajdonság. Sok zeolit például szelektív ioncserélőként használható. A nanopórusok a bioszenzor alkalmazások ígéretes eszközei, míg a folyadékkristályok számos készülékben (pl. LCD kijelzők) megtalálhatóak. Kutatásainkkal és számításainkkal ezen rendszerek viselkedésének jobb megértéséhez járulhatunk hozzá, ezáltal új eszközök tervezéséhez és a már meglevőek továbbfejlesztéséhez is támpontot nyújthatunk. Kutatási tervünk erősségét a probléma multiskálás kezelése adja a széleskörű módszertani vizsgálatok mellett. Míg számos nemzetközi kutatócsoport dolgozik egy-egy specifikus számítási módszer és modellezési szint alkalmazásával, addig mi komplex problémakezeléssel, a modellezési szintek és a hozzájuk tartozó módszerek összekapcsolásával hoznánk újdonságot az ilyen jellegű kutatásokba. Egyszerre vizsgálnánk a központi egység molekuláris mechanizmusait és a teljes eszköz egészként való működését. Az ilyen jellegű komplex megközelítés jegyében dolgozó kutatócsoportok száma, legjobb tudomásunk szerint, nem nagy. Előnyünk, hogy kutatócsoportunk tagjai szakmai pályafutásuk alatt végig elkötelezettek voltak a módszerfejlesztések fontossága mellett, gyakorlati problémák iránti fogékonyság jellemzi őket és hogy széleskörű nemzetközi kapcsolatrendszerrel rendelkeznek, melynek tagjai hozzák magukkal a közös érdeklődést és a szaktudást a projektbe.
A kutatás összefoglalója, célkitűzései laikusok számára Ebben a fejezetben írja le a kutatás fő célkitűzéseit alapműveltséggel rendelkező laikusok számára. Ez az összefoglaló a döntéshozók, a média, illetve az érdeklődők tájékoztatása szempontjából különösen fontos az NKFI Hivatal számára. Napjainkban a számítógépes szimulációk a tudományos eszköztár integráns részét képezik. Szimulációs programcsomagok vásárolhatók a boltban, ugyanúgy mint egy mérőműszer. A molekuláris szimulációs eljárások lényege az, hogy a vizsgálni kívánt rendszert alkotó részecskéket (atomokat, molekulákat, ionokat) a közöttük ható erőhatások segítségével modellezzük, majd a szimulációk segítségével statisztikus mintát veszünk a részecskesokaságok lehetséges állapotaiból (pl. a részecskék helyzete és sebessége). A szimulációk számszerű végeredménye a különböző mérhető fizikai mennyiségek értéke, de emellett nagy előnye az, hogy bepillantást nyerhetünk a dolgok mikroszkopikus szintű működésébe; mintha birtokában lennénk egy erős mikroszkópnak, ami nemcsak felnagyítja a mikroszkopikus folyamatokat, de le is lassítja azokat. Kutatási tervünk célja az, hogy gyakorlati szempontból fontos eszközöket tanulmányozzunk modellezési módszerekkel. A minket érdeklő nanoeszközök olyan központi egységekkel rendelkeznek, amiknek a kis méretükből adódó különleges tulajdonságaik vannak. Ezek a különleges tulajdonságok felelősek az eszközök működéséért. A célunk az, hogy egyszerre modellezzük a kettőt és hogy megértsük, miként következik az eszköz működése a központi egység tulajdonságaiból. Hogyan tervezhetünk új eszközöket az alapjukat képező nanoméretű rendszerek tulajdonságainak hangolásával? A vizsgálni kívánt rendszerekre példák a szenzorként használható nanopórusok, szelektív pórusos szilikátok, amik különböző molekulák szétválasztására használhatók, és folyadékkristályok, amik külső hatásra megváltoztatják a szerkezetüket, ezért pl. kapcsolóként használhatók.
angol összefoglaló
Summary of the research and its aims for experts Describe the major aims of the research for experts. The goal of our research is to model and study confined molecular systems that form the central working units of nanodevices. When the size of the confined particles is measurable to the size of the confinement, such systems show peculiar properties that are different from those shown in the bulk. These systems acting as core units of the devices, therefore, make specific device functions possible. The confined systems that are in the focus of our attention include (1) electrolytes in nanopores that can be used as nanofluidic diodes, biosensors, or energy conversion tools, (2) porous crystalline aluminosilicates that can be used as selective membranes, catalysts, or ion-exchange agents, and (3) liquid crystals in confined geometries that can be used in mechanically controlled switches or pressure sensors due to their mechanically induced structural transitions. We will study these systems in a multiscale modeling framework using models of different resolutions in order to treat the nano-scale core unit and the meso-scale (or larger) parts of the device built around the core appropriately. We use diverse computational techniques that are partly well-established methods, partly developed by us or our international collaborators. The main question of our project is how the properties of the core systems determine the device properties, namely, the relation between the input signal and the output signal given by the device as a response.
What is the major research question? Describe here briefly the problem to be solved by the research, the starting hypothesis, and the questions addressed by the experiments. Nanotechnology has been continuously developing in the direction of being able to engineer and fabricate devices that are getting smaller and smaller. There is generally a central unit of the device whose special properties make special device functions possible. The dimensions of this unit are nano-scale, therefore, modeling and computational tools are required to understand how it works. It is our intention, however, to simulate the whole device as it functions as a whole, while modeling the core unit on the atomic level. This is a challenge that can be addressed with the multiscale modeling scheme, where system-parts of different length-scales are represented with models of matching resolutions. Simulating the whole device requires reduced models. Our experience is that reduced models work surprisingly well in reproducing experimental data despite the fact that they ignore seemingly important molecular details. We believe that reduced models work as soon as they are constructed properly; they must include those molecular details that are important for the device function. How do we distinguish important and less important degrees of freedom is a basic question of the research. A general answer to this question probably does not exist, but it can be answered for specific systems with the help of our proposed multiscale modeling framework.
What is the significance of the research? Describe the new perspectives opened by the results achieved, including the scientific basics of potential societal applications. Please describe the unique strengths of your proposal in comparison to your domestic and international competitors in the given field. In our days, computer simulations are used routinely to study molecular systems. These calculations replace expensive experiments in many cases or they orient experimental efforts with useful predictions. The devices we intend to study are aimed to have technological applications. Selectivity, for example, is a property of great importance from both biological and technological points of view. Many zeolites can be used as selective ion-exchangers. Nanopores are promising tools in biosensing, while liquid crystals are commonly used in many devices (LCD). Our project offers computational results for these systems leading to better understanding, which, in turn, leads to engineering new or better devices. The strength of our proposal lies in the multiscale modeling approach and the diverse computational arsenal that we want to apply. There are various research groups in the World that are experts in specific computational techniques and modeling levels, but we intend to weave the threads of the various modeling levels and accompanying techniques into a complex picture. We want to compute the device behavior and to study the molecular properties of the central units of the devices at the same time. We are not aware of many computational research groups who aim this goal. Our advantage is that we have been committed to method development during our scientific careers, our interest in practical problems, and the broad network of our international collaborators who share our interests and bring their expertises in the project.
Summary and aims of the research for the public Describe here the major aims of the research for an audience with average background information. This summary is especially important for NRDI Office in order to inform decision-makers, media, and others. Computer simulations became an integral part of the scientific arsenal by this time. Simulation program packages can be purchased in the store in the same way as equipments for measurements can be bought. The essence of molecular simulations is that we model the particles (molecules, atoms, ions) that build up the system under investigation by the forces acting between them. Then, we take a statistical sample from the possible states of the many-particle system (e.g. the positions and the velocities of the particles) with the simulation that provides numerical data for the values of various measurable macroscopic quantities. The great advantage of simulations, however, is that we can peek into the work of processes on the microscopic level as if we had a powerful microscope that not only magnifies things but also slows them down. The goal of our research proposal is to study devices that do useful things. We are interested in nanodevices whose central working units have peculiar properties that originate from their tiny size of nano-meter scale. These peculiar properties are essential for the function of the device. Our goal is to model and understand the properties of the core system and also the behavior of the device. Also, we want to reveal how they are related. How can we engineer a new device by tuning the properties of the underlying nano-scale system? We will investigate nanopores that can be used as sensors, selective nano-porous silicates that can be used to separate different molecules, and liquid crystals that change their structures if external conditions change, so they can be used as switches.
Zárójelentés
kutatási eredmények (magyarul)
Modellezéses és számítógépes szimulációs eszközökkel feltártuk különböző, a nanométeres tartományba eső pórusos rendszerek molekuláris szintű működését.
Megmutattuk, hogyan függ a nanopórusok falán lévő töltésmintázattól a nanopórus, mint eszköz működése (szelektivitás, egyenirányítás, tranzisztor-szerű működés). Többféle mechanizmust javasoltunk a nanopórusok szenzorként való alkalmazására. Megmutattuk, hogy a nanopórusok működése megjósolható egy skálázási tulajdonság alapján, mivel egyértelműen függ a bemeneti paraméterek egy analitikus függvényeként előálló skálázási paramétertől. Rámutattunk, hogy az eszköz viselkedése nem követi a skálázhatóságot, amennyiben erős ionkorrelációk vannak jelen a rendszerben (töltésinverzió). Megvizsgáltuk elektroreológiai fluidumokban a láncképződés dinamikáját.
Atomi felbontású szimulációkkal megvizsgáltuk amidok kaolinitlapok közé beépülésének szerkezeti és energetikai sajátosságait, szabaddá váló valós méretű kaolinitlapok feltekeredésének lehetőségeit, hasonló rétegszilikát-felületek hatását karbonátok kikristályosodására, illetőleg a szerkezet és a szelektivitás kapcsolatát előszelektált zeolitok adszorpciós elválasztási hatékonyságánál.
Azt találtuk, hogy a molekula alakjának változásával a kétdimenziós rendszerek fagyása egy új, eddig nem ismert érdekes (rombatikus) mezofázison keresztül valósul meg, és hogy szűk pórusban hengeres részecskék nematikus rendeződésének erőssége meglepő módon a sűrűség csökkenésével nőhet.
kutatási eredmények (angolul)
Using modelling and computer simulation methods, we explored the molecular level behavior of different nanoporous systems.
We showed how the charge pattern on the nanopore wall determined the functioning of the nanopore as a device (selectivity, rectification, transistor-like behavior). We proposed several mechanisms for applying nanopores as sensors. We showed that the behavior of nanopores can be predicted from a scaling property, since it clearly depends on a scaling parameter that is an analytic function of the input parameters. We showed that the device behavior did not follow scalability if strong ion correlations were present in the system (charge inversion). We investigated the dynamics of chain formation in electrorheological fluids.
Atomic resolution simulations were used to investigate the structural and energetic specificities of the intercalation of amides in between kaolinite layers, the possibility of curling of free real-size kaolinite sheets, the effect of similar layered silicate surfaces on the crystallization of carbonates, and the relationship between structure and selectivity in the case of the adsorption separation efficiency of pre-selected zeolites.
We found that changes in the molecular shape induced the freezing of two-dimensional systems via a new, hitherto unknown, interesting (rhombic) mesophase, and that the strength of nematic ordering of cylindrical particles in narrow pores can surprisingly increase with decreasing density.
Melinda A. Fodor, Zoltán Ható, Tamás Kristóf, and Mihály Pósfai: The role of clay surfaces in the heterogeneous nucleation of calcite: molecular dynamics simulations of prenucleation cluster formation, Chemical Geology, submitted, 2019
Zoltán Ható, Jadran Vrabec, Tamás Kristóf: Molecular simulation study of the curling behavior of the finite free-standing kaolinite layer., Computational Materials Science, in press, 2020
Dezső Boda, Mónika Valiskó, Zoltán Ható, Tamás Kristóf, Dávid Fertig, Eszter Mádai, Bartlomiej Matejczyk, and Dirk Gillespie: Ionic transport through nanopore devices: diodes, transistors, sensors, Chemistry Physics and Biology of Colloids and Interfaces (CPBCI), Eger, Hungary, 2019.06.2-6, 2019
