 |
Kémiai reakciók dinamikájának atomi szintű vizsgálata és szabályozása: alapvető folyamatoktól a kis biorendszerek tanulmányozásáig
|
súgó 
nyomtatás 
|
Ezen az oldalon az NKFI Elektronikus Pályázatkezelő Rendszerében nyilvánosságra hozott projektjeit tekintheti meg.
vissza »
|
| |
Projekt adatai |
|
|
| azonosító |
125317 |
| típus |
K |
| Vezető kutató |
Czakó Gábor |
| magyar cím |
Kémiai reakciók dinamikájának atomi szintű vizsgálata és szabályozása: alapvető folyamatoktól a kis biorendszerek tanulmányozásáig |
| Angol cím |
Understanding and controlling the atomic-level dynamics of chemical reactions: From fundamental processes to small biosystems |
| magyar kulcsszavak |
reakciódinamika, ab initio, metán reakciói, SN2 reakciók, aminosavak |
| angol kulcsszavak |
reaction dynamics, ab initio, reactions of methane, SN2 reactions, amino acids |
| megadott besorolás |
| Fizikai kémia és elméleti kémia (Műszaki és Természettudományok Kollégiuma) | 100 % | | Ortelius tudományág: Fizikai kémia |
|
| zsűri |
Kémia 1 |
| Kutatóhely |
Fizikai Kémiai és Anyagtudományi Tanszék (Szegedi Tudományegyetem) |
| résztvevők |
Olasz Balázs
Papp Dóra
Yin Cangtao
|
| projekt kezdete |
2017-09-01 |
| projekt vége |
2023-11-30 |
| aktuális összeg (MFt) |
41.361 |
| FTE (kutatóév egyenérték) |
7.30 |
| állapot |
lezárult projekt |
magyar összefoglaló A kutatás összefoglalója, célkitűzései szakemberek számára
Itt írja le a kutatás fő célkitűzéseit a témában jártas szakember számára.
Tervezzük a poliatomos kémiai reaktivitás alapszabályainak vizsgálatát, ami kiterjeszti és/vagy módosítja a reakciódinamikáról alkotott jelenlegi tudásunkat. Továbbá, célunk újszerű elméleti módszerek alkalmazása kis biorendszerekre, ami a szabadgyökök és biomolekulák reakciódinamikájának atomi-szintű megértését eredményezheti. Ezek a nemkívánatos szabadgyök-reakciók vezetnek a fehérjék és a genetikai állomány oxidatív károsodásához. Munkánk során a fizika törvényeit alkalmazzuk kémiai rendszerekre felhasználva a matematika és az informatika eszköztárát és így nyerünk mélyebb betekintést a kémiai reakciók mechanizmusaiba. Egyrészről néhány atomos rendszerek reakcióival foglalkozunk, úgymint a metán + OH és/vagy CN gyökök és a bimolekuláris nukleofil szubsztitúciós (SN2) reakciók. Másrészről kis biorendszerek dinamikáját vizsgáljuk, úgymint aminosavak és DNS bázisok és ezek reakciói szabadgyökökkel. Új pontos analitikus potenciális energia felületeket (PES) fejlesztünk, majd kvázi-klasszikus vagy kvantum módszerek alkalmazásával írjuk le az atommagok mozgását a PES-en, így lépésről-lépésre követhetjük a kémiai reakciót. Eredményeink fejlesztik a mód- és kötés-szelektív kémiai reaktivitással kapcsolatos ismereteinket, amelyek lehetővé teszi a kémiai reakciók kimenetelének szabályozását, ami mindig is a kémikusok álma volt. Továbbá, a szabadgyökök (O, OH, stb.) aminosavakkal és DNS bázisokkal lejátszódó reakcióinak részletes atomi-szintű szimulációi az első lépések lehetnek a káros oxidatív stressz dinamikájának és mechanizmusának megértése felé.
Mi a kutatás alapkérdése?
Ebben a részben írja le röviden, hogy mi a kutatás segítségével megválaszolni kívánt probléma, mi a kutatás kiinduló hipotézise, milyen kérdéseket válaszolnak meg a kísérletek.
Sok kémiai reakciónak egy energiagáton kell keresztül mennie, hogy termékek képződhessenek, ezért energiát kell befektetni a rendszerbe, hogy átmenjen a gáton. Ezt az aktivációs energiát az ütközési energia növelésével és/vagy a reaktánsok rezgési modusainak gerjesztésével fektethetjük be rendre a transzlációs és/vagy a rezgési szabadsági fokokba. Az energia befektetés melyik formája a hatékonyabb? A Nobel-díjas John Polanyi azt találta, hogy a gát helyzete adja meg a válasz a kérdésre. Közeli-gát esetén a transzlációs energia aktiválja a reakciót hatékonyabban, míg a fordítottja igaz a késői-gáttal rendelkező reakciókra. Ezek a Polanyi-szabályok azonban atom plusz diatom reakciók alapján fogalmazódtak meg és keveset tudunk ennek a képnek az alkalmazhatóságáról nagyobb poliatomos rendszerek esetén. Kutatásunk ezt a kérdés vizsgálja a OH/CN + metán reakció esetén. Az is érdekes kérdés, hogy miként alkalmazhatóak a Polanyi-szabályok negatív gáttal rendelkező reakciókra, úgymint a legtöbb SN2 reakció esete. Továbbá, nemrégiben egy dupla-inverzós mechanizmust találtunk a F– + CH3Cl reakcióra. Mennyire általános ez az új mechanizmus a kémiában? Mi a kapcsolat a proton-transzfer és a dupla-inverziós reakcióút között? Ezeket a kérdéseket tanulmányozzuk számos, metil- és etil-halogenidet és F–, Cl–, OH–, CN–, stb. nukleofilt magában foglaló SN2 reakció esetén. A szabadgyök-biomolekula reakciók dinamikájának atomi-szintű megértése nyitott kérdésnek számít manapság. Mi modell rendszerek, úgymint az O/OH plusz aminosavak és DNS bázisok esetén tervezzük ennek a kérdésnek a vizsgálatát.
Mi a kutatás jelentősége?
Röviden írja le, milyen új perspektívát nyitnak az alapkutatásban az elért eredmények, milyen társadalmi hasznosíthatóságnak teremtik meg a tudományos alapját. Mutassa be, hogy a megpályázott kutatási területen lévő hazai és a nemzetközi versenytársaihoz képest melyek az egyediségei és erősségei a pályázatának!
A kémiai reakciók szimulációja két részből áll. Először az elektronok energiáját kell kiszámítanunk, ami egy potenciális energia felülethez (PES) vezet. Majd az atomok mozgását kell leírni a PES-en. Az egyik fontos sajátsága a kutatómunkánknak, hogy mi mindkét részen dolgozunk, így ha érdeklődünk egy adott rendszer iránt, nem függünk az irodalomban publikált PES létezésétől, hanem egy analitikus függvény illesztésével kifejleszthetjük a saját PES-einket. Ezen analitikus PES-ek fejlesztése komoly jelentőséggel bír, hiszen tanulmányozni tudjuk az általunk érdekesnek talált rendszer dinamikáját és mechanizmusait, illetve ezeket a PES-eket más kutatócsoportok is használhatják világszerte, ezáltal is hozzájárulva a kémiai reakciódinamika területének fejlődéséhez. A SN2 reakciók esetében mi fejlesztettünk ki először analitikus PES-eket, amik lehetőséget adtak hatékony kvázi-klasszikus és kvantum szimulációk kivitelezéséhez. A szimulációk feltárhatják a reakciók hatékony energiahasznosításának kulcsfontosságú faktorait, ami egy globális probléma napjainkban. Továbbá, a számításokkal új reakcióutakat fedezhetünk fel, ahogy a dupla-inverziós mechanizmus esetében is történt.
Tízatomosnál nagyobb biorendszerek esetén pontos PES-ek fejlesztése megoldhatatlan feladat volt korábban, így a módszerfejlesztéseink ezen a területen egy új state-of-the-art-ot definiálhatnak. Ezek a PES-ek lehetővé teszik az aminosavak konformációs dinamikájának és a szabadgyökökkel - úgymint O és OH - való reakcióinak szimulációját. Ezen modell biorendszerek dinamikájának megértése az első lépes lehet a káros oxidatív stressz folyamatának szabályozása és megelőzése felé.
A jövőbeli kutatási eredményeink jelentőségének megjósolása nem egyszerű. Mindazonáltal a korábbi eredményeinkre támaszkodhatunk, amik fontos publikációkat eredményeztek a Polanyi-szabályok érvényességéről, új kvázi-klasszikus termékelemző módszerekről, SN2 reakciók új reakcióútjáról és számos magas-szintű PES-ről. Mivel ezek az eredmények nagyszámú hivatkozást, a tudományos irodalomban számos kiemelést, illetve jelentős hazai és nemzetközi média figyelmet kaptak, várhatjuk, hogy a jövőbeli eredményeink is nagy jelentőségűek lesznek a kutatási területünkön és azon túl.
A kutatás összefoglalója, célkitűzései laikusok számára
Ebben a fejezetben írja le a kutatás fő célkitűzéseit alapműveltséggel rendelkező laikusok számára. Ez az összefoglaló a döntéshozók, a média, illetve az érdeklődők tájékoztatása szempontjából különösen fontos az NKFI Hivatal számára.
A modern világ egy fontos kérdése, hogy hogyan tudjuk befektetni a pénzünket a legnagyobb haszon érdekében. A kémiában ez a kérdés a következő: hogyan fektessük be az energiát egy kémiai reakcióba, hogy a számunkra fontos termékek felé vezető legnagyobb reaktivitást érjük el. Mivel az energia előállítása pénzbe kerül, a fenti kérdések kapcsolódnak egymáshoz. A jelen kutatás ezt a kérdést vizsgálja a legmélyebb atomi és molekuláris szinten. Elméleti módszereket fejlesztünk, amik követni tudják az energia áramlását egy kémiai reakcióban, és így megmutathatjuk, hogy melyik típusú mozgásnak van a legnagyobb hatása a reaktivitásra és hova érdemes befektetni az energiát a legnagyobb reaktivitás érdekében. Továbbá, a szimulációink megmutatják, hogy megy egy kémiai reakció lépésről-lépésre és így új reakcióutakat is felfedezhetünk. Például, az úgynevezett SN2 reakció talán a legismertebb reakciótípus a szerves kémiában. Annak ellenére, hogy a SN2 reakciók mechanizmusa már több mint 100 éve ismert, mi nemrégiben találtunk egy új reakcióutat ezekre a reakciókra. Így elmondhatjuk, hogy a kutatómunkánk olyan eredményeket hozhat, amelyek akár a tankönyvekben is szerepelhetnek a jövőben. Végül megemlítjük, hogy a káros szabadgyökök és az antioxidánsok rákmegelőző jelentőségének témája igen népszerű manapság. Tervezzük a szabadgyökök és kis biorendszerek reakciómechanizmusainak tanulmányozását, ami egy lépés lehet az emberi szervezetben lejátszódó káros folyamatok jobb megértése felé.
| angol összefoglaló Summary of the research and its aims for experts
Describe the major aims of the research for experts.
We plan to investigate the rules of polyatomic chemical reactivity, thereby extending and/or modifying our current knowledge on reaction dynamics and we aim to apply novel theoretical techniques to small biosystems, thereby understanding the atomic-level reaction dynamics of free radicals with biomolecules, which processes lead to the undesirable occurrence of the oxidative damage of proteins and the genetic material. We seek deeper insight into mechanisms of chemical reactions by applying the laws of physics to the chemical problem utilizing the tools of mathematics and informatics. We focus, on one hand, on the reactions of few-atom systems, such as methane plus OH and/or CN radicals, the bimolecular nucleophilic substitution (SN2) reactions, and, on the other hand, the dynamics of small biomolecular systems, such as amino acids and DNA bases and their reactions with free radicals. We develop new accurate analytical potential energy surfaces (PESs) and then quasi-classical or quantum methods are used to describe the nuclear dynamics on the PESs, thereby following the chemical reactions step by step. We can improve our predictive knowledge on mode- and bond-selective chemical reactivity, which can allow controlling the outcome of a chemical reaction, which has always been the dream of chemists. Moreover, the detailed atomic-level simulations of the reactions of free radicals (O, OH, etc.) with amino acids and DNA bases may be the first steps toward the understanding of the dynamics and mechanisms of the damaging processes of the oxidative stress.
What is the major research question?
Describe here briefly the problem to be solved by the research, the starting hypothesis, and the questions addressed by the experiments.
Many chemical reactions have to go over an energy barrier in order to form the products. Therefore, one has to invest energy into the system to overcome the barrier. This activation energy can be invested into the translational and/or the vibrational degrees of freedom by increasing the collision energy and/or exciting vibrational modes of the reactants, respectively. Which form of energy investment is the more efficient? The Nobel Prize winner John Polanyi said that the location of the barrier determines the answer for this question. For early-barrier reactions the translational energy is the most efficient to promote the reaction, whereas the reverse holds for late-barrier reactions. However, these Polanyi rules were established based on atom plus diatom reactions and less is known about the validity of this picture for larger polyatomic systems. The present research will investigate this question for the OH/CN + methane reaction. It is also an interesting question how the Polanyi rules can be applied to reactions with negative barriers, such as the case of most SN2 reactions. Furthermore, we recently found a double-inversion mechanism for F– + CH3Cl. How general is this new mechanism in chemistry? What is the connection between the proton-transfer and double-inversion pathways? These questions will be studied in the case of several SN2 reactions involving methyl- and ethyl-halides and F–, Cl–, OH–, CN–, etc. nucleophiles. The atomic-level understanding of the dynamics of the reactions of free radicals with biomolecules is an open question nowadays. We aim to investigate this in the case of model systems such as O/OH plus amino acids and DNA bases.
What is the significance of the research?
Describe the new perspectives opened by the results achieved, including the scientific basics of potential societal applications. Please describe the unique strengths of your proposal in comparison to your domestic and international competitors in the given field.
Simulations of chemical reactions consist of two parts. First, one has to compute the energy of the electrons, which results in a potential energy surface (PES). Second, the motion of the atoms has to be described on the PES. One of the important features of our research is that we work on both parts; thus, we do not rely on published PESs if we are interested in the dynamics of a specific system. We can develop our own PESs by fitting them with an analytical function. The development of these analytical PESs is a significant advance, because we can study the dynamics and mechanisms of the system of interest and these PESs can be used worldwide by other research groups, thereby advancing the field of chemical reaction dynamics. In the case of SN2 reactions we have played a pioneering role in developing analytical PESs, thereby opening the door for efficient quasi-classical and quantum simulations. The simulations can uncover the key factors of efficient energy usage in the reactions, which is a global problem nowadays. Moreover, the computations can reveal novel reaction pathways as in the case of the double-inversion mechanism.
Accurate computations of PESs for biosystems consisting of more than 10 atoms have not been feasible before; thus, our method developments will set a state-of-the-art in this field. These PESs will allow simulating the conformational dynamics of amino acids as well as their reactions with free radicals, such as O and OH. Understanding the dynamics of these model biosystems is the first step toward controlling and preventing the damaging processes of the oxidative stress.
Predicting the significance of our future research is not straightforward. Nevertheless, one can rely on our previous achievements, which resulted in high-profile publications on the validity of the Polanyi rules, novel quasi-classical product analysis techniques, a new reaction pathway in SN2 reactions, and several high-level PESs. Due to the fact that these results attracted high number of citations, several highlights in the scientific literature, and significant national and international media attention, one can predict that our future research will have a significant impact on our research field and beyond.
Summary and aims of the research for the public
Describe here the major aims of the research for an audience with average background information. This summary is especially important for NRDI Office in order to inform decision-makers, media, and others.
How to invest money in order to make a good interest is an important question in the modern world. In chemistry the question is how to invest energy into a chemical reaction to get the highest reactivity toward the desired products. Since producing energy costs money, the above questions are related. The present research aims to address this question at the deepest atomic and molecular level. We develop theoretical techniques to track the energy flow in a chemical reaction; thereby, revealing which kind of motions has the highest impact on reactivity, thereby showing where to invest energy to get the biggest production. Furthermore, our simulations show how chemical reactions proceed step by step; thus, we can reveal new reaction pathways. For example, the so-called SN2 reaction is probably the best-known reaction class in organic chemistry. Despite the fact that the mechanism of SN2 reactions has been known for more than 100 years, recently we uncovered a new reaction pathway for these reactions. Thus, our research may lead to results which will be included in future textbooks. Finally, we mention that the harmful free radicals and the importance of antioxidants in order to prevent cancer is a popular topic in everyday life. We plan to investigate the mechanisms of the reactions of free radicals with small biosystems, thereby taking a step toward the better understanding of the damaging processes in the human body.
|
|
|
|
|
|
|
|
| |
Közleményjegyzék |
|
|
| I. Szabó and G. Czakó: Dynamics and novel mechanisms of SN2 reactions on ab initio analytical potential energy surfaces, J. Phys. Chem. A 121, 9005, 2017 | | L. Krotos and G. Czakó: Does the Cl + CH4 --> H + CH3Cl reaction proceed via Walden inversion?, J. Phys. Chem. A 121, 9415, 2017 | | B. Hajdu and G. Czakó: Benchmark ab initio characterization of the complex potential energy surfaces of the X- + NH2Y [X,Y = F, Cl, Br, I] reactions, J. Phys. Chem. A 122, 1886, 2018 | | T. Győri, B. Olasz, G. Paragi, and G. Czakó: Effects of the level of electronic structure theory on the dynamics of the F- + CH3I reaction, J. Phys. Chem. A 122, 3353, 2018 | | S. Góger, P. Szabó, G. Czakó, and G. Lendvay: Flame inhibition chemistry: rate coefficients of the reactions of HBr with CH3 and OH radicals at high temperatures determined by quasiclassical trajectory calculations, Energy Fuels DOI: 10.1021/acs.energyfuels.8b00989, 2018 | | M. Stei, E. Carrascosa, A. Dörfler, J. Meyer, B. Olasz, G. Czakó, A. Li, H. Guo, and R. Wester: Stretching vibration is spectator in nucleophilic substitution, Sci. Adv. 4, eaas9544, 2018 | | D. A. Tasi, Z. Fábián, and G. Czakó: Benchmark ab initio characterization of the inversion and retention pathways of the OH- + CH3Y [Y = F, Cl, Br, I] SN2 reactions, J. Phys. Chem. A 122, 5773, 2018 | | B. Hajdu and G. Czakó: Benchmark ab initio characterization of the complex potential energy surfaces of the X- + NH2Y [X,Y = F, Cl, Br, I] reactions, J. Phys. Chem. A 122, 1886, 2018 | | T. Győri, B. Olasz, G. Paragi, and G. Czakó: Effects of the level of electronic structure theory on the dynamics of the F- + CH3I reaction, J. Phys. Chem. A 122, 3353, 2018 | | S. Góger, P. Szabó, G. Czakó, and G. Lendvay: Flame inhibition chemistry: rate coefficients of the reactions of HBr with CH3 and OH radicals at high temperatures determined by quasiclassical trajectory calculations, Energy Fuels 32, 10100, 2018 | | M. Stei, E. Carrascosa, A. Dörfler, J. Meyer, B. Olasz, G. Czakó, A. Li, H. Guo, and R. Wester: Stretching vibration is spectator in nucleophilic substitution, Sci. Adv. 4, eaas9544, 2018 | | D. A. Tasi, Z. Fábián, and G. Czakó: Benchmark ab initio characterization of the inversion and retention pathways of the OH- + CH3Y [Y = F, Cl, Br, I] SN2 reactions, J. Phys. Chem. A 122, 5773, 2018 | | B. Olasz and G. Czakó: Mode-specific quasiclassical dynamics of the F- + CH3I SN2 and proton-transfer reactions, J. Phys. Chem. A 122, 8143, 2018 | | D. Papp, B. Gruber, and G. Czakó: Detailed benchmark ab initio mapping of the potential energy surfaces of the X + C2H6 [X = F, Cl, Br, I] reactions, Phys. Chem. Chem. Phys. 21, 396, 2019 | | B. Bastian, E. Carrascosa, A. Kaiser, J. Meyer, T. Michaelsen, G. Czakó, W. L. Hase, and R. Wester: Dynamics of proton transfer from ArH+ to CO, Int. J. Mass Spectrom. 438, 175, 2019 | | B. Olasz and G. Czakó: High-level-optimized stationary points for the F-(H2O) + CH3I system: Proposing a new water-induced double-inversion pathway, J. Phys. Chem. A 123, 454, 2019 | | B. Olasz and G. Czakó: Uncovering the role of the stationary points in the dynamics of the F- + CH3I reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 21, 1578, 2019 | | D. A. Tasi, Z. Fábián, and G. Czakó: Rethinking the X- + CH3Y [X = OH, SH, CN, NH2, PH2; Y = F, Cl, Br, I] SN2 reactions, Phys. Chem. Chem. Phys. 21, 7924, 2019 | | G. Czakó: Dynamics and mechanisms of fundamental chemical reactions, Magy. Kém. Foly. 125, 100, 2019 | | G. Czakó, T. Győri, B. Olasz, D. Papp, I. Szabó, V. Tajti, and D. A. Tasi: Benchmark ab initio and dynamical characterization of the stationary points of reactive atom + alkane and SN2 potential energy surfaces, Phys. Chem. Chem. Phys. 22, 4298, 2020 | | T. Győri and G. Czakó: Automating the development of high-dimensional reactive potential energy surfaces with the ROBOSURFER program system, J. Chem. Theory Comput. 16, 51, 2020 | | G. Avila, D. Papp, G. Czakó, and E. Mátyus: Exact quantum dynamics background of dispersion interactions: case study for CH4.Ar in full (12) dimensions, Phys. Chem. Chem. Phys. 22, 2792, 2020 | | D. A. Tasi, T. Győri, and G. Czakó: On the development of a gold-standard potential energy surface for the OH- + CH3I reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 22, 3775, 2020 | | D. Papp, V. Tajti, T. Győri, and G. Czakó: Theory finally agrees with experiment for the dynamics of the Cl + C2H6 reaction, J. Phys. Chem. Lett. 11, 4762, 2020 | | E. M. Orján, A. B. Nacsa, and G. Czakó: Conformers of dehydrogenated glycine isomers, J. Comput. Chem. 41, 2001, 2020 | | B. Gruber and G. Czakó: Benchmark ab initio characterization of the abstraction and substitution pathways of the OH + CH4/C2H6 reactions, Phys. Chem. Chem. Phys. 22, 14560, 2020 | | P. Papp, V. Tajti, and G. Czakó: Numerical separation of the front-side attack and double-inversion retention pathways of SN2 reactions, Chem. Phys. Lett. 755, 137780, 2020 | | D. Papp and G. Czakó: Full-dimensional MRCI-F12 potential energy surface and dynamics of the F(2P3/2) + C2H6 --> HF + C2H5 reaction, J. Chem. Phys. 153, 064305, 2020 | | P. Papp and G. Czakó: Rotational mode specificity in the F− + CH3I(v=0, JK) SN2 and proton-transfer reactions, J. Phys. Chem. A 124, 8943, 2020 | | G. Czakó, T. Győri, D. Papp, V. Tajti, and D. A. Tasi: First-principles reaction dynamics beyond six-atom systems, J. Phys. Chem. A 125, 2385, 2021 | | D. Papp and G. Czakó: Facilitated inversion complicates the stereodynamics of an SN2 reaction at nitrogen center, Chem. Sci. 12, 5410, 2021 | | A. B. Nacsa and G. Czakó: Benchmark ab initio proton affinity of glycine, Phys. Chem. Chem. Phys. 23, 9663, 2021 | | T. Szűcs and G. Czakó: Benchmark ab initio stationary-point characterization of the complex potential energy surface of the multi-channel Cl + CH3NH2 reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 23, 10347, 2021 | | D. A. Tasi, C. Tokaji, and G. Czakó: A benchmark ab initio study of the complex potential energy surfaces of the OH− + CH3CH2Y [Y = F, Cl, Br, I] reactions, Phys. Chem. Chem. Phys. 23, 13526, 2021 | | J. Meyer, V. Tajti, E. Carrascosa, T. Győri, M. Stei, T. Michaelsen, B. Bastian, G. Czakó, and R. Wester: Atomistic dynamics of elimination and nucleophilic substitution disentangled for the F− + CH3CH2Cl reaction, Nat. Chem. DOI: 10.1038/s41557-021-00753-8, 2021 | | D. Papp, J. Li, H. Guo, and G. Czakó: Vibrational mode-specificity in the dynamics of the Cl + C2H6 → HCl + C2H5 reaction, J. Chem. Phys. 155, 114303, 2021 | | V. Tajti, T. Győri, and G. Czakó: Detailed quasiclassical dynamics of the F− + CH3Br reaction on an ab initio analytical potential energy surface, J. Chem. Phys. 155, 124301, 2021 | | D. Papp and G. Czakó: Vibrational mode-specific dynamics of the F(2P3/2) + C2H6 → HF + C2H5 reaction, J. Chem. Phys. accepted, 2021 | | A. Á. Dékány and G. Czakó: Benchmark ab initio proton affinity and gas-phase basicity of α-alanine based on coupled-cluster theory and statistical mechanics, J. Comput. Chem. accepted, 2021 | | G. Czakó, T. Győri, D. Papp, V. Tajti, and D. A. Tasi: First-principles reaction dynamics beyond six-atom systems, J. Phys. Chem. A 125, 2385, 2021 | | D. Papp and G. Czakó: Facilitated inversion complicates the stereodynamics of an SN2 reaction at nitrogen center, Chem. Sci. 12, 5410, 2021 | | A. B. Nacsa and G. Czakó: Benchmark ab initio proton affinity of glycine, Phys. Chem. Chem. Phys. 23, 9663, 2021 | | T. Szűcs and G. Czakó: Benchmark ab initio stationary-point characterization of the complex potential energy surface of the multi-channel Cl + CH3NH2 reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 23, 10347, 2021 | | D. A. Tasi, C. Tokaji, and G. Czakó: A benchmark ab initio study of the complex potential energy surfaces of the OH− + CH3CH2Y [Y = F, Cl, Br, I] reactions, Phys. Chem. Chem. Phys. 23, 13526, 2021 | | J. Meyer, V. Tajti, E. Carrascosa, T. Győri, M. Stei, T. Michaelsen, B. Bastian, G. Czakó, and R. Wester: Atomistic dynamics of elimination and nucleophilic substitution disentangled for the F− + CH3CH2Cl reaction, Nat. Chem. 13, 977, 2021 | | D. Papp, J. Li, H. Guo, and G. Czakó: Vibrational mode-specificity in the dynamics of the Cl + C2H6 → HCl + C2H5 reaction, J. Chem. Phys. 155, 114303, 2021 | | V. Tajti, T. Győri, and G. Czakó: Detailed quasiclassical dynamics of the F− + CH3Br reaction on an ab initio analytical potential energy surface, J. Chem. Phys. 155, 124301, 2021 | | D. Papp and G. Czakó: Vibrational mode-specific dynamics of the F(2P3/2) + C2H6 → HF + C2H5 reaction, J. Chem. Phys. 155, 154302, 2021 | | A. Á. Dékány and G. Czakó: Benchmark ab initio proton affinity and gas-phase basicity of α-alanine based on coupled-cluster theory and statistical mechanics, J. Comput. Chem. 43, 19, 2022 | | D. A. Tasi and G. Czakó: Uncovering an oxide ion substitution for the OH− + CH3F reaction, Chem. Sci. 12, 14369, 2021 | | A. Á. Dékány, G. Z. Kovács, and G. Czakó: High-level systematic ab initio comparison of carbon- and silicon-centered SN2 reactions, J. Phys. Chem. A 125, 9645, 2021 | | Z. Kerekes, D. A. Tasi, and G. Czakó: SN2 reactions with an ambident nucleophile: A benchmark ab initio study of the CN− + CH3Y [Y = F, Cl, Br, and I] systems, J. Phys. Chem. A 126, 889, 2022 | | T. Győri and G. Czakó: ManyHF: A pragmatic automated method of finding lower-energy Hartree−Fock solutions for potential energy surface development, J. Chem. Phys. 156, 071101, 2022 | | V. Tajti and G. Czakó: Vibrational mode-specific dynamics of the F− + CH3CH2Cl multi-channel reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 24, 8166, 2022 | | D. Papp and G. Czakó: Rotational mode-specificity in the Cl + C2H6 → HCl + C2H5 reaction, J. Phys. Chem. A 126, 2551, 2022 | | P. Tóth, T. Szűcs, and G. Czakó: Benchmark ab initio characterization of the abstraction and substitution pathways of the Cl + CH3CN reaction, J. Phys. Chem. A 126, 2802, 2022 | | D. A. Tasi and G. Czakó: Unconventional SN2 retention pathways induced by complex formation: High-level dynamics investigation of the NH2− + CH3I polyatomic reaction, J. Chem. Phys. 156, 184306, 2022 | | B. Gruber, V. Tajti, and G. Czakó: Full-dimensional automated potential energy surface development and dynamics for the OH + C2H6 reaction, J. Chem. Phys. 157, 074307, 2022 | | T. Szűcs and G. Czakó: Benchmark ab initio potential energy surface mapping of the F + CH3NH2 reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 24, 20249, 2022 | | D. Papp, V. Tajti, G. Avila, E. Mátyus, and G. Czakó: CH4·F− revisited: full-dimensional ab initio potential energy surface and variational vibrational states, Mol. Phys. DOI: 10.1080/00268976.2022.2113565, 2022 | | C. Yin, V. Tajti, and G. Czakó: Full-dimensional potential energy surface development and dynamics for the HBr + C2H5 → Br(2P3/2) + C2H6 reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. DOI: 10.1039/D2CP03580D, 2022 | | A. Á. Dékány and G. Czakó: Benchmark ab initio proton affinity and gas-phase basicity of α-alanine based on coupled-cluster theory and statistical mechanics, J. Comput. Chem. 43, 19, 2022 | | Z. Kerekes, D. A. Tasi, and G. Czakó: SN2 reactions with an ambident nucleophile: A benchmark ab initio study of the CN− + CH3Y [Y = F, Cl, Br, and I] systems, J. Phys. Chem. A 126, 889, 2022 | | T. Győri and G. Czakó: ManyHF: A pragmatic automated method of finding lower-energy Hartree−Fock solutions for potential energy surface development, J. Chem. Phys. 156, 071101, 2022 | | V. Tajti and G. Czakó: Vibrational mode-specific dynamics of the F− + CH3CH2Cl multi-channel reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 24, 8166, 2022 | | D. Papp and G. Czakó: Rotational mode-specificity in the Cl + C2H6 → HCl + C2H5 reaction, J. Phys. Chem. A 126, 2551, 2022 | | P. Tóth, T. Szűcs, and G. Czakó: Benchmark ab initio characterization of the abstraction and substitution pathways of the Cl + CH3CN reaction, J. Phys. Chem. A 126, 2802, 2022 | | D. A. Tasi and G. Czakó: Unconventional SN2 retention pathways induced by complex formation: High-level dynamics investigation of the NH2− + CH3I polyatomic reaction, J. Chem. Phys. 156, 184306, 2022 | | B. Gruber, V. Tajti, and G. Czakó: Full-dimensional automated potential energy surface development and dynamics for the OH + C2H6 reaction, J. Chem. Phys. 157, 074307, 2022 | | T. Szűcs and G. Czakó: Benchmark ab initio potential energy surface mapping of the F + CH3NH2 reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 24, 20249, 2022 | | D. Papp, V. Tajti, G. Avila, E. Mátyus, and G. Czakó: CH4·F− revisited: full-dimensional ab initio potential energy surface and variational vibrational states, Mol. Phys. 121, e2113565, 2023 | | C. Yin, V. Tajti, and G. Czakó: Full-dimensional potential energy surface development and dynamics for the HBr + C2H5 → Br(2P3/2) + C2H6 reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 24, 24784, 2022 | | C. Yin and G. Czakó: Automated full-dimensional potential energy surface development and quasi-classical dynamics for the HI(X1Σ+) + C2H5 → I(2P3/2) + C2H6 reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 24, 29084, 2022 | | A. B. Nacsa and G. Czakó: Benchmark ab initio determination of the conformers, proton affinities, and gas-phase basicities of cysteine, J. Phys. Chem. A 126, 9667, 2022 | | C. Yin and G. Czakó: Theoretical vibrational mode-specific dynamics studies for the HBr + C2H5 reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 25, 3083, 2023 | | D. A. Tasi, T. Michaelsen, R. Wester, and G. Czakó: Quasi-classical trajectory study of the OH− + CH3I reaction: Theory meets experiment, Phys. Chem. Chem. Phys. 25, 4005, 2023 | | T. Győri and G. Czakó: A comprehensive benchmark ab initio survey of the stationary points and products of the OH· + CH3OH system, J. Chem. Phys. 158, 034301, 2023 | | B. Gruber and G. Czakó: High-level ab initio mapping of the multiple H-abstraction pathways of the OH + glycine reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 25, 5271, 2023 | | A. B. Nacsa, M. Kígyósi, and G. Czakó: Protonation of serine: Conformers, proton affinities and gas-phase basicities at the "gold standard" and beyond, Phys. Chem. Chem. Phys. 25, 8891, 2023 | | C. Yin and G. Czakó: Vibrational mode-specific quasi-classical trajectory studies for the two-channel HI + C2H5 reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 25, 9944, 2023 | | A. B. Nacsa, V. Tajti, and G. Czakó: Dynamics of the Cl− + CH3I reaction on a high-level ab initio analytical potential energy surface, J. Chem. Phys. 158, 194306, 2023 | | A. Á. Dékány and G. Czakó: Exploring the versatile reactivity of the F− + SiH3Cl system on a full-dimensional coupled-cluster potential energy surface, J. Chem. Phys. 158, 224303, 2023 | | T. Gstir, T. Michaelsen, B. A. Long, A. B. Nacsa, A. Ayasli, D. Swaraj, F. Zappa, F. Trummer, S. G. Ard, N. S. Shuman, G. Czakó, A. A. Viggiano, and R. Wester: The influence of fluorination on the dynamics of the F− + CH3CH2I reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 25, 18711, 2023 | | C. Yin and G. Czakó: Competition between the H-abstraction and the X-abstraction pathways in the HX (X = Br, I) + C2H5 reactions, Phys. Chem. Chem. Phys. 25, 20241, 2023 | | A. Giricz, G. Czakó, and D. Papp: Alternating stereospecificity upon central-atom change: Dynamics of the F− + PH2Cl SN2 reaction compared to its C- and N-centered analogues, Chem. Eur. J. DOI: 10.1002/chem.202302113, 2023 | | B. Gruber, V. Tajti, and G. Czakó: Vibrational mode-specific dynamics of the OH + C2H6 reaction, J. Phys. Chem. A 127, 7364, 2023 | | T. Szűcs and G. Czakó: ManyHF-based full-dimensional potential energy surface development and quasi-classical dynamics for the Cl + CH3NH2 reaction, J. Chem. Phys. DOI: 10.1063/5.0166680, 2023 | | C. Yin and G. Czakó: Full-dimensional automated potential energy surface development and detailed dynamics for the CH2OO + NH3 reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. DOI: 10.1039/D3CP03469K, 2023 | | A. Giricz, G. Czakó, and D. Papp: Alternating stereospecificity upon central-atom change: Dynamics of the F− + PH2Cl SN2 reaction compared to its C- and N-centered analogues, Chem. Eur. J. 29, e202302113, 2023 | | T. Szűcs and G. Czakó: ManyHF-based full-dimensional potential energy surface development and quasi-classical dynamics for the Cl + CH3NH2 reaction, J. Chem. Phys. 159, 134306, 2023 | | C. Yin and G. Czakó: Full-dimensional automated potential energy surface development and detailed dynamics for the CH2OO + NH3 reaction, Phys. Chem. Chem. Phys. 25, 26917, 2023 | | B. Ballay, T. Szűcs, D. Papp, and G. Czakó: Phosphorus-centered ion-molecule reactions: benchmark ab initio characterization of the potential energy surfaces of the X− + PH2Y [X, Y = F, Cl, Br, I] systems, Phys. Chem. Chem. Phys. 25, 28925, 2023 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
