|
 |
Details of project |
|
|
| Identifier |
108493 |
| Type |
PD |
| Principal investigator |
Pergerné Klupp, Gyöngyi |
| Title in Hungarian |
Fémesség szén alapú konjugált elektronrendszerekben (szerződés megszűnt) |
| Title in English |
Metallicity in carbon based conjugated electron systems (contract terminated) |
| Keywords in Hungarian |
spektroszkópia, fullerén, nanocső, fémesség |
| Keywords in English |
spectroscopy, fullerene, nanotube, metallicity |
| Discipline |
| Physics (Council of Physical Sciences) | 70 % | | Ortelius classification: Physics | | Structural Determination Methods (Council of Physical Sciences) | 20 % | | Solid-state Physics (Council of Physical Sciences) | 10 % | | Ortelius classification: Solid state physics |
|
| Panel |
Physics 1 |
| Department or equivalent |
Experimental Solid State Physics Department (Wigner Research Centre for Physics) |
| Starting date |
2014-02-01 |
| Closing date |
2014-02-28 |
| Funding (in million HUF) |
0.000 |
| FTE (full time equivalent) |
0.07 |
| state |
closed project |
Summary in Hungarian A kutatás összefoglalója, célkitűzései szakemberek számára
Itt írja le a kutatás fő célkitűzéseit a témában jártas szakember számára.
Kutatásunk során mélyebb betekintést kívánunk nyerni az anyagok fémességét meghatározó tényezőkbe. Két anyagcsaládot kívánunk tanulmányozni: interkalált fulleréneket (fullerideket) valamint policiklusos aromás szénhidrogének és szén nanocsövek hibridjeinek interkalált származékait.
A pályázat egyik célja, hogy különböző nagy rácsállandójú fullerideket különféle körülmények között vizsgáljunk azért, hogy feltérképezzük fázisdiagramjukat. A nagy rácsállandójú fulleridek Mott-szigetelők és nyomás hatására nemkonvencionális szupravezetők lesznek. Az elektromos tulajdonságok változtatása nem csak a nyomás változtatásával, hanem a hőmérséklet, az összetétel és a szerkezet változtatásával is elérhető. Mivel a fázisdiagramban ismeretlen részek is vannak, ezen paraméter tartományokban tervezzük megvizsgálni az elektronszerkezetet. Az olyan tartományokban, amiknek megfelelő anyagot még nem állítottak elő, ott ezt megkíséreljük. Azt is szeretnénk megismerni, hogy melyek azok a mechanizmusok, amelyek a megjelenő elektromos tulajdonságokat okozzák.
A pályázat másik célja, hogy olyan töltött nanocső származékokat tanulmányozzunk, melyeket alkálifémmel interkalálunk. A nanocsövek töltése policiklusos aromás szénhidrogénekkel történik, pl. koronénnel. A koronént a nanocső belsejében tartalmazó hibrideken kívül olyan van der Waals heteroszerkezeteket is tervezünk előállítani, melyeknél a koronén a nanocső külső felületén helyezkedik el.
A felhaszált módszerek különféle optikai spektroszkópiai mérések lesznek, melyekkel az elektronszerkezet változásait tudjuk nyomon követni, valamint a töltésátadást és az esetleges Jahn-Teller-torzulást tudjuk vizsgálni.
Mi a kutatás alapkérdése?
Ebben a részben írja le röviden, hogy mi a kutatás segítségével megválaszolni kívánt probléma, mi a kutatás kiinduló hipotézise, milyen kérdéseket válaszolnak meg a kísérletek.
Kutatásainknak egységesen az a célja, hogy jobban megértsük, milyen elektromos tulajdonságok miért alakulnak ki szén alapú konjugált elektronrendszerekben.
A nagy rácsállandójú fulleridek esetében korábbi munkák megmutatták, hogy a különböző fizikai paraméterek függvényében felrajzolt fázisdiagramok átskálázhatók a sávszélesség függvényében. Az adott anyag sávszélességét meghatározva befolyásolhatjuk a korreláció mértékét és így változtathatjuk ez elektromos tulajdonságokat. Ezek nagyon tetszetős irányelvek, azonban a fázisdiagram messze nem teljes és sok a megválaszolatlan kérdés. A sávszélességen kívül a Jahn-Teller-effektus is meghatározó szerepű az elektromos és mágneses tulajdonságok kialakításában. Mivel korábbi munkánk során ezt az effektust tanulmányoztuk és a rezgési spektrumból következtetni tudunk a Jahn-Teller-torzulásra, ezt a módszert alkalmazni fogjuk az újonan előállított vegyületekre.
Az interkalált koronén-nanocső hibridek esetében kutatásainkat a kiidulási hibridek tanulmányozásával kezdjük. Magállapítjuk, hogy milyen esetekben tartózkodik a koronén a nanocsövön kívül, illetve belül. A nanocsőbe töltött koronénről megállapították, hogy oligomerizál, illetve polimerizál, és grafén nanoszalagok keletkeznek. Arra is kiváncsiak vagyunk, hogy milyen körülmények szükségesek ehhez. Az interkalált vegyületek esetében meghatározzuk, hogy a töltésátadás milyen arányban történik a koronénre, illetve a nanocsőre. Ezen kívül megállapítjuk, hogy hogyan befolyásolja az összes töltésátadás (és a sztöchiometria) a makroszkópikusan megjelenő tulajdonságokat.
Mi a kutatás jelentősége?
Röviden írja le, milyen új perspektívát nyitnak az alapkutatásban az elért eredmények, milyen társadalmi hasznosíthatóságnak teremtik meg a tudományos alapját. Mutassa be, hogy a megpályázott kutatási területen lévő hazai és a nemzetközi versenytársaihoz képest melyek az egyediségei és erősségei a pályázatának!
A szerkezet-tulajdonság összefüggés megértése alapvető jelentőségű az élettelen természeszettudományokban. Különösen fontos, hogy megértsük, hogy mi vezet egy anyag fémes, vagy éppen szigetelő voltához. Nagy érdeklődésre tartanak számot az erősen korrelált elektronrendszerek és az alacsony dimenziós rendszerek is. Ehhez a kérdéskörhöz szeretnénk hozzájárulni konjugált elektronrendszerrel rendelkező szén allotrópok vizsgálatával. Az alkálifémmel történő interkaláció elektronokat juttat a már meglevő elektronrendszerbe és megváltoztatja az elektromos tulajdonságokat. Az elektromos tulajdonságok befolyásolásának ismerete nélkülözhetetlen új, előre tervezett tulajdonságú anyagok előállításánál.
A pályázat két fő témája közül az egyikben nagy rácsállandójú fullerideket vizsgálunk, amely anyagok nemkonvencionális szupravezetők. A korrelált fullerid szupravezetők alapos vizsgálata hozzájárul ahhoz, hogy a nemkonvencionális szupravezetők szélesebb családát jobban megérthessük. A nagy rácsállandójú fulleridek tanulmányozásának több előnye is van: az egész fázisdiagram hozzáférhető egyetlen anyag valamilyen külső hatás függvényében történő vizsgálatával, nincs szerkezeti fázisátalakulás, az A15 szerkezetű vegyületeknél nincs rendezetlenség.
A pályázat másik fő témája az interkalált policiklusos aromás szénhidrogén – nanocső hibridek vizsgálata. Kutatásunk eredményeképpen leírhatjuk ezeknek a rendszereknek az elektronszerkezetét, melyben az anyag egy dimenziós volta olyan jelenségeket eredményez, melyek nincsenek jelen a szokásos három dimenziós rendszerekben. A nanocsőszármazékok nem csak az alapkutatásban tartanak számot érdeklődésre, hanem potenciális alkalmazásaik is lehetnek. Többek között a töltött nanocsövek felhasználhatóak lehetnek érzékelőkben, képalkotásban és katalizátorként. A policiklusos aromások lumineszcenciája is hasznosulhat alkalmazásokban, és előnyös lehet, ha egy nanotartályban helyezkednek el a mérgező hatásuk kiküszöbölése végett. Elsősorban a jobban definiált, alapkutatásokban használt egyfalú nanocsöveket fogjuk használni, azonban többfalú analógjaikkal is végzünk előállításokat és vizsgálatokat, hiszen az iparban ezek a nanocsövek vannak inkább jelen.
A kutatás összefoglalója, célkitűzései laikusok számára
Ebben a fejezetben írja le a kutatás fő célkitűzéseit alapműveltséggel rendelkező laikusok számára. Ez az összefoglaló a döntéshozók, a média, illetve az érdeklődők tájékoztatása szempontjából különösen fontos az NKFI Hivatal számára.
Szén alapú rendszerekben a fémes vezetés előfeltétele a konjugált elektronrendszer. Interkalációval elektronokat adhatunk ehhez az elektronrendszerhez és ezáltal változtathatjuk elektromos tulajdonságaikat. Ebben a pályázatban interkalált fullerénekkel és interkalált szén nanocsövekkel tervezünk foglalkozni. Az utóbbi esetben olyan nemkovalensen funkcionalizált nanocsöveket szeretnénk vizsgálni, melyek aromás molekulákat tartalmaznak vagy a nanocső belsejében, vagy a külsején.
Tervezzük az új anyagoknak mind az előállítását, mind az elektronszerkezetük vizsgálatát. Ennek érdekében különféle optikai spektroszkópiai módszereket fogunk használni. Az elektronok gerjesztését a széles tartományú optikai spektrumban lehet nyomon követni, azaz az infravöröstől, a láthatón át az ultraibolyáig. Ha az elektronok nem alkotnak fémes kontinuumot, hanem a molekulákon vannak lokalizálva, akkor ez a rezgések gerjesztésének megfelelő spektrumokban különféle módon jelenik meg. Egy fontos és nagyon hasznos effektus, hogy a spektrumban lévő csúcsok eltolódnak, ha a specieszre újabb töltés kerül, vagy ha kötést létesít. Ezen felül az interkalált fullerénekben a gömbszerű szénkalitka torzul és több csúcs jelenik meg a spektrumban.
Tehát az elektronszerkezet vizsgálatában az optikai spektroszkópia egy nagyon hasznos eszköz. Ilyen mérések alapján betekintést nyerhetünk abba, hogy hogyan lesz egy előállított szén alapú anyag fémes.
| Summary Summary of the research and its aims for experts
Describe the major aims of the research for experts.
In the course of this project we are planning to get a deeper insight into the crucial factors that drive a material metallic or insulating, in two families of materials: intercalated fullerenes and intercalated hybrids consisting of cyclic aromatic hydrocarbons and carbon nanotubes.
The first objective of this proposal is to study various expanded fullerides under various conditions to map their phase diagram. The overexpanded fullerenes are Mott insulators, and turn into unconventional superconductors upon pressurizing. Changes in the electronic properties can be induced not only by pressure, but by varying the temperature, composition and structure as well. As there are unexplored regions in the phase diagram, we plan to investigate the electronic properties in these parameter regimes, and where the
materials corresponding to the desired parameter set are not yet existent, we also attempt to prepare them. We are also interested inthe mechanisms controlling various electronic properties.
The other objective of this proposal is to study filled nanotubes, which are intercalated with alkali metals. The filling of the interior of the nanotubes will be performed with polycyclic aromatic hydrocarbons, like coronene. Beside intercalating hybrid materials where the coronene is situated inside, we also plan to intercalate
van der Waals heterostructures where the coronene is attached to the outer wall of the nanotube. We will both prepare these novel materials and investigate their electronic behavior.
The applied methods will be various optical spectroscopy techniques that can detect changes in the electronic structure, charge transfer and possible Jahn-Teller distortion.
What is the major research question?
Describe here briefly the problem to be solved by the research, the starting hypothesis, and the questions addressed by the experiments.
The common goal of this project is exploring the electronic structure of carbon based conjugated electron systems.
In the family of expanded fullerides pervious works have shown that the phase diagrams drawn as a function of various physical variables can be rescaled as a function of the bandwidth which is the main controlling parameter. By choosing the bandwidth of the material we can vary the degree of correlation and thus tune the electronic properties. This roadmap is very appealing but the phase diagram is by far not complete and many open questions remain. Just to mention a few: Can the Mott transition be triggered by anything else than
pressure? Beside Cs3C60 is it possible to prepare other A15 structured compounds and do they behave like their well known face-centered-cubic counterparts with only a scaling factor in the bandwidth? Beside the bandwidth the Jahn-Teller effect is also a key factor in the appearing electronic and magnetic properties. As
we studied this effect previously, and can deduce the details of the Jahn-Teller distortion from vibrational spectra, we will apply this method to the newly prepared compounds.
In the family of intercalated coronene-nanotube hybrids we will start with the study of the pristine hybrids. We will determine if the coronene is inside or outside. As coronene has been shown to oligomerize and polymerize inside the nanotubes to yield graphene nanoribbons, we will also explore the conditions under which this behavior occurs. Concerning the intercalated species we plan to find out the charge distribution between the aromatic hydrocarbon and the nanotube and correlate the amount of charge transfer with macroscopic properties.
What is the significance of the research?
Describe the new perspectives opened by the results achieved, including the scientific basics of potential societal applications. Please describe the unique strengths of your proposal in comparison to your domestic and international competitors in the given field.
Exploring structure-property relationships is of basic importance in the physical sciences. It is substantial to identify the crucial factors that drive a material metallic or insulating. Of high current interest is the study of strongly correlated electron systems and low dimensional materials. We would like to contribute to this question by investigating intercalated carbon allotropes with conjugated electron systems. Intercalation with alkali metals transfers electrons to the conjugated system and changes the electronic properties. The deeper insight into the way to tune electronic properties will lead in the future to the design new materials with tailored electronic structure.
One of the two topics of this project is investigating expanded fullerides that were shown to be unconventional superconductors. From a thorough study of correlated fulleride superconductors itwill be possible to acquire a deeper understanding of the broad family of unconventional superconductors. The advantages of studying expanded fullerides is that the whole phase diagram is accessible with a single compound upon varying external stimuli, there is no structural phase transition, in the case of A15 structured compounds there is no disorder (nevertheless the role of disorder can be studied by measuring the face-centered-cubic counterpart).
The other topic of this proposal is to study intercalated polycyclic aromatic hydrocarbon - nanotube hybrids. Our research will lead to a description of the electronic system, where the one-dimensional nature of the material will lead to phenomena which are absent in normal three dimensional systems. Beside significance in fundamental research, nanotube derivatives also have potential applications in various fields. Among others filled nanotubes could be used in sensoring, imaging and catalysis applications. The luminescence of polyaromatic hydrocarbons can also lead to applications, and a nanocontainer to encapsulate them is advantageous as it eliminates their toxicity. We will mainly focus on better defined single-walled carbon nanotubes as it is usual in fundamental research, but to conform with applications multi-walled nanotubes will be considered as well.
Summary and aims of the research for the public
Describe here the major aims of the research for an audience with average background information. This summary is especially important for NRDI Office in order to inform decision-makers, media, and others.
The prerequisite of metallic conductivity in carbon based systems is a conjugated electron system. Upon intercalation we can add electrons to this electron system and thus we are able to tune the
electronic properties of these materials. In this proposal we are planning to study intercalated fullerenes and intercalated carbon nanotube derivatives. To be more specific in the latter case, we are
planning to intercalate non-covalently functionalized nanotubes, which contain an aromatic molecule either on the outside or in the cavity of the nanotube.
We are planning both the preparation of the new materials and their spectroscopic study aimed at investigating their electronic structure. For this purpose, a wide variety of optical spectroscopy methods will be utilized. The excitation of electrons can be detected in the wide range optical spectra, i.e. from the infrared
through the visible up to the ultraviolet. If the electrons do not form a metallic continuum but are localized on the molecules their presence will lead to various effects in the spectra corresponding to the excitation of vibrations. An important and very useful effect is the shifting of the position of the peaks in the spectrum upon doping or chemical bonding. In addition, in intercalated fullerenes the spherical fullerene cage will distort and more peaks will be observed in the spectrum.
Thus optical spectroscopy is a useful tool in the study of the electronic structure. Based on the results of these measurements we will gain a deeper insight into the decisive factors needed to prepare metallic carbon based materials.
|
|
|
|
|
