Strain-engineering the atomic and electronic structure of graphene at the nanometer scale  Page description

Help  Print 
Back »

 

Details of project

 
Identifier
108753
Type K
Principal investigator Tapasztó, Levente
Title in Hungarian Grafén atomi- és elektronszerkezetének finomhangolása mechanikai feszültséggel
Title in English Strain-engineering the atomic and electronic structure of graphene at the nanometer scale
Keywords in Hungarian nanotechnológia, grafén, pásztázó alagútmikroszkóp, nanomechanika, korrelált állapotok
Keywords in English nanotechnology, graphene, Scanning Tunneling Microscope, nanomechanics, correlation effects
Discipline
Solid-state Physics (Council of Physical Sciences)100 %
Ortelius classification: Solid state physics
Panel Physics 1
Department or equivalent Institute of Technical Physics and Materials Science (Centre for Energy Research)
Participants Horváth, Zsolt Endre
Magda, Gábor Zsolt
Pataki, Bernadeth
Tapasztó, Orsolya Éva
Starting date 2013-10-01
Closing date 2018-03-31
Funding (in million HUF) 12.950
FTE (full time equivalent) 12.90
state closed project
Summary in Hungarian
A kutatás összefoglalója, célkitűzései szakemberek számára
Itt írja le a kutatás fő célkitűzéseit a témában jártas szakember számára.

A grafén az első olyan anyag, amely egyidejűleg egy rugalmas membrán és tökéletes 2D kristály. A jelen pályázatban ezt az egyedi tulajdonság-kombinációt használjuk ki, hogy mechanikai feszültség segítségével hangoljuk a grafén kristály sávszerkezetét és elektromos tulajdonságait. Ennek megvalósításához két kísérleti stratégiát fogunk követni: (1) elektromos szuperrácsot hozunk létre a grafénban nanométeres hullámhosszú szerkezeti hullámok segítségével és (2) speciális egykristály-felületeken indukált kéttengelyű összenyomó feszültség segítségével korrelált elektronállapotokat indukálunk grafénban. Nemrégiben az MFA-ban kifejlesztettünk egy új mechanikai feszültségen alapuló grafén nanomegmunkálási eljárást, amely lehetővé teszi, hogy a grafén atomi szerkezetét (a jelenleg elérhető legnagyobb pontossággal) nanométer alatti hullámhosszal moduláljuk. Az így létrehozott szerkezeti hullámok megváltoztatják a lokális elektron állapotsűrűség eloszlást és úgynevezett elektromos szuperrácsot hoznak létre. Egy másik megközelítés keretében, előzetes mérési eredményeink azt mutatják, speciális eloszlású mechanikai feszültség segítségével a grafénban korrelált elektronállapotok indukálhatók. Pásztázó alagútmikroszkópos mérések segítségével töltésrendezett állapotokat figyeltünk meg réz egykristály speciális kristályfelületeire növesztett grafénban termikus úton létrehozott összenyomó feszültség hatására. A jelen pályázat keretében célkitűzésünk az grafén szuperrácsok elektromos viselkedésének és a grafénban létrejövő 2D korrelált elektronállapotok fizikájának mélyebb megértése és az alkalmazások lehetőségeinek feltérképezése.

Mi a kutatás alapkérdése?
Ebben a részben írja le röviden, hogy mi a kutatás segítségével megválaszolni kívánt probléma, mi a kutatás kiinduló hipotézise, milyen kérdéseket válaszolnak meg a kísérletek.

A pályázat alapvetése, hogy mechanikai feszültség segítségével a grafén atomi szerkezetét nanométer alatti pontossággal módosítjuk, és ezáltal elektronszerkezetét hangolhatjuk. A grafén elektronszerkezetének kontrollálása, alapvető jelentőségű úgy a felfedező kutatás, mint a potenciális elektronikai alkalmazások szempontjából. Ami felfedező kutatásokat illeti a grafén atomi és elektronszerkezetének összefüggései mind a mai napig nyitott kérdést jelentenek, a számtalan elméleti tanulmány és jóslat ellenére, amelyek nagy részének kísérleti ellenőrzésére még nem került sor, pontosan a grafén megmunkálásához szükséges pontosság hiánya miatt. A konkrét kérdések, amelyekre a jelen pályázat keretein belül válaszokat keresünk a következők:
• Hogyan változnak egy elektromos szuperrács tulajdonságai az őt létrehozó grafén nanohullámok geometriájával (hullámhossz, amplitúdó)?
• Hogyan hozhatunk létre 2D-ben periodikus grafén nanohullámokat/szuperrácsot?
• Létrejön-e az elmélet által jósolt tiltott sáv, pszeudo-mágneses szuperrács vagy anizotrop töltésterjedés grafén nanohullámokon?
• Milyen típusú korrelált állapotok alakulhatnak ki grafénban mechanikai feszültség hatására, léteznek-e versengő fázisok a mechanikai feszültség, hőmérséklet, mágneses tér és dópolás függvényében (fázisdiagram)?
• Mechanikai feszültség segítségével a töltsérendezett állapotokon túl létrehozható-e mágnesesen rendezett elektronállapot graféban (spin sűrűség hullám, ferromágneses/antiferromágneses alapállapot)?

Mi a kutatás jelentősége?
Röviden írja le, milyen új perspektívát nyitnak az alapkutatásban az elért eredmények, milyen társadalmi hasznosíthatóságnak teremtik meg a tudományos alapját. Mutassa be, hogy a megpályázott kutatási területen lévő hazai és a nemzetközi versenytársaihoz képest melyek az egyediségei és erősségei a pályázatának!

A grafén nanohullámok létrehozására kidolgozott nanotechnológiai eljárásunk jelen pillanatban a grafén atomi szerkezetének legpontosabb (0.7nm) nanomegmunkálási módszere. Ezt a helyzeti előnyünket kihasználva, számos új lehetőség nyílik, a grafén nanosákáljú deformációinak tanulmányozására, illetve ezek hatásának vizsgálatára a grafén elektromos tulajdonságaira.
A grafén atomi szerkezete és elektromos tulajdonságai közötti komplex összefüggések kísérleti tanulmányozása alapvető fontosságú, úgy a grafén fizikájának mélyebb megértése szempontjából, mint a grafén alapú elektronikai eszközök tervezésére és megvalósítására nézve.
Ami a grafénban megjelenő korrelált elektron állapotokat illeti, az előzetes várakozásokkal ellentétben, mindeddig kísérletileg nehezen megfoghatónak bizonyultak, ezért ezen állapotok fizikája szinte teljesen kiaknázatlan. Pedig a grafén óriási előnye, hogy a klasszikus 2D elektron rendszerekkel ellentétben, a folyamatok a felületen játszódnak le, nem pedig a tömbi rétegben mélyen eltemetve, így direkt hozzáférhetővé válnak olyan felület-érzékeny módszerek számára, mint például a pásztázó alagútmikroszkóp. A Nobel Díjas Kosztya Novoselov, a grafén egyik felfedezője, egyik nemrégiben írt összefoglaló cikkében a grafén és más 2D anyagok kapcsán a következőket írja a 2D korrelált elektronállapotokról: „Annak a lehetősége, hogy tisztán két-dimenziós erősen korrelált elektronállapotokat hozzunk létre a szilárdtestfizikusok egyik álma.”. Egy ilyen 2D korrelált állapot megvalósítása direkt hozzáférést biztosít számunkra, az alacsony dimenziós kölcsönható elektronrendszerek fizikájának tanulmányozására és mélyebb megértésére, amely a modern szilárdtestfizika egyik alapvető kihívása.
Ami a társadalmi hasznosíthatóságot illeti, a fenti módszerekkel elért eredmények hasznosíthatók lehetnek újszerű elektronikai eszközök tervezésében, amely hosszabb távon egy grafén alapú ultra-gyors és ultra-kis fogyasztású elektronika alapjait képezhetik.

A kutatás összefoglalója, célkitűzései laikusok számára
Ebben a fejezetben írja le a kutatás fő célkitűzéseit alapműveltséggel rendelkező laikusok számára. Ez az összefoglaló a döntéshozók, a média, illetve az érdeklődők tájékoztatása szempontjából különösen fontos az NKFI Hivatal számára.

Az utolsó néhány évtizedben a félvezető ipar belépett a „nano” tartományba, a félvezető eszközök méretei napjainkban már elérhetik a 22 nanométert. A méretcsökkentés mellet manapság már a legfőbb erőfeszítések a klasszikus felépítés és működési elvek megtartására irányul. Azonban a 10 nm-es eszközméret alatt, amelyet a jelenlegi fejlődési ütem mellett hamarosan elérnek, a kvantummechanikai hatások már megkerülhetetlenül felerősödnek. Teljesen világos, hogy ebben az esetben a kvantumos jelenségek kapcsán egy paradigmaváltás szükséges, a „hogyan küszöbölhető ki” nézőpontról a „hogyan használható fel” hozzáállásra. A legfontosabb kihívást ennek megvalósításában az úgynevezett kvantum-interferenciajelenségek jelentik, amelyek következtében akár 1 nanométeres (néhány atomnyi) pontatlanság a méretekben az elektromos tulajdonságok drasztikus megváltozásához vezethet. Világos, hogy a jelenleg rendelkezésünkre álló gyártási technológiák és anyagok, nem képesek ezt a pontosságot elérni, ezért gyökeresen új megmunkálási eljárások és anyagok szükségeltetnek a számítási kapacitásunk töretlen fejlesztéséhez. Jelen pályázat keretében ilyen újszerű nanomegmunkálási módszerek megvalósítását és a velük létrehozott nanoszerkezetek (eszközök) tanulmányozását tűztük célul, amelyek már megfelelnek a kvantumos elven működő eszközök elvárásainak, azaz 10 nm-es mérethatár alatt is megbízhatóan működnek. Hogy ilyen mértékű előrelépést elérhessünk, forradalmian új anyagtípusokat használunk fel, mint a néhány éve felfedezett grafén, amelynek megmunkálására az általunk kifejlesztett gyökeresen új nanotechnológiai eljárásokat alkalmazzuk.
Summary
Summary of the research and its aims for experts
Describe the major aims of the research for experts.

Graphene is the first material that shares attributes from both soft- and hard condensed matter physics, being a membrane of ultimate thinness, and at the same time a high quality crystal. We propose to exploit this unique combination of properties to engineer the electronic structure of graphene sheets by mechanical strain using two genuine approaches: (1) electronic superlattices arising from periodic structural ripples of nanometer wavelength and (2) strain-driven correlated electronic states. We have recently developed a strain-engineering method that enables us to induce a periodic modulation (ripple) in the atomic structure of a graphene membrane down to sub-nanometer wavelengths. In nanorippled graphene membranes a redistribution of the electronic density of states occurs, giving rise to electronic superlattices. Based on another approach, our preliminary results indicate that applying mechanical strain of particular symmetry can drive graphene into a correlated electronic state. Correlated electronic materials display unusual electronic and magnetic properties, which are often technologically highly relevant (e.g. colossal magneto-resistance, superconductivity). We have experimentally observed charge ordered states in graphene single layers subjected to thermally-induced compressive strain of particular symmetry emerging in graphene grown on single crystalline Cu surfaces of special orientations. Within this project we propose to fully exploit the underlying physics of electronic superlattices as well as interaction physics in truly 2D correlated electronic systems.

What is the major research question?
Describe here briefly the problem to be solved by the research, the starting hypothesis, and the questions addressed by the experiments.

The main idea is to use mechanical strain for engineering the atomic structure of graphene sheets, which in turn allows us to control their electronic structure. Engineering the electronic structure of graphene is a fundamental challenge for establishing the relationships between the atomic structure and electronic properties in such a peculiar material as graphene, as well as from the applications point of view as it stands at the basis of novel graphene based electronic devices. The main questions we propose to address within this project are the following:
- How do the electronic properties of a graphene superlattice change with the rippling geometry (wavelength, amplitude)?
- How can two-dimensional graphene ripples/superlattices be realized by strain engineering?
- Do band gaps, pseudo-magnetic superlattices and anisotropic charge propagation velocities emerge in nanorippled graphene as predicted by theory?
- What is the precise nature of the correlated state? is it insulating or metallic? are there competing ground-states and quantum phase transitions as a function of strain, temperature, doping or magnetic field (quantum phase diagram)?
- Can graphene be driven by carefully designed mechanical strain into a magnetically ordered electronic sate (spin density wave, ferromagnetic/antiferromagnetic ground state)?

What is the significance of the research?
Describe the new perspectives opened by the results achieved, including the scientific basics of potential societal applications. Please describe the unique strengths of your proposal in comparison to your domestic and international competitors in the given field.

Our method of strain-engineering graphene nanoripples is at the moment the most precise strain-engineering method of graphene. Consequently, it opens up so far unavailable perspectives for studying the effect of strain and nanoscale deformations on the electronic structure and properties of graphene. This is of both fundamental interest, establishing the intriguing relationships between the atomic structure and electronic properties of graphene; as well as it could provide the basis for designing and implementing novel graphene based electronic devices.
As concerning strongly correlated electronic states in graphene, they remained experimentally elusive so far, hence the underlying physics is largely unexplored. A key advantage of graphene is that these peculiar states are not buried inside the bulk as for conventional 2D electron systems (studied mainly through transport measurements), but directly accessible to local probe imaging methods such as scanning tunneling microscopy. Kostya Novoselov Nobel Prize winner for the discovery of graphene in a recent review article writes about this subject: “The possibility of creating pure 2D strongly correlated electronic states is a dream of condensed matter researchers”. This would allow us direct access to study the underlying interaction physics, a fundamental challenge of solid state physics.
The outcome of both proposed approaches is directly relevant for designing and implementing novel electronic devices, which on the long run hold the promise of ultra-fast and ultra-low consumption graphene-based electronics.

Summary and aims of the research for the public
Describe here the major aims of the research for an audience with average background information. This summary is especially important for NRDI Office in order to inform decision-makers, media, and others.

In the last decade the semiconductor industry entered the “nano” domain, reaching device sizes as small as 22 nm. Besides decreasing their size most of the efforts have been focused on maintaining the classical operation principles of the devices. However, in the sub-10 nm regime, a frontier that is soon to be reached, there will be no choice but to deal with quantum effects, which unavoidably take control at this length-scale. It is clear that a paradigm change will be necessary and the research efforts will shift from “how to avoid” towards “how to exploit” the quantum phenomena for enabling novel operation principles and device functionalities. One of the most fundamental challenges along this path is due to quantum-interference effects that render the operation of such devices highly sensitive to size effects. This implies that a nanometer imprecision in defining the structure of the device, could already lead to strikingly altered electronic characteristics. It is obvious that the current fabrication methods reach their fundamental limitation well below this precision limit; hence a technology leap is required, which implies developing disruptive technologies and materials. Here we propose to explore novel nanoengineering approaches to improve the state of the art precision, aiming to control the structure of materials at the sub-nanometer level required to realize reliably operating quantum-size devices. To achieve such a substantial improvement we exploit the recently discovered class of truly 2D materials (i.e. graphene), and propose genuine nanoengineering approaches developed by us that don’t even have a counterpart for conventional 3D materials.





 

Final report

 
Results in Hungarian
Jelen projekt fő célkitűzése olyan új módszerek fejlesztése, amelyek segítségével a grafén atomi szerkezetét nanométeres skálán kontrollálva tulajdonságait hatékonyan lehet módosítani. A grafén két-dimenziós természetének következtében, mechanikai feszültség hatására könnyen relaxálódhat a síkjára merőleges nanométeres skálájú domborzat formájában. Amennyiben az így kialakuló domborzat periodikus, grafén szuperrácsokról beszélhetünk. Jelen projekt keretében kísérletileg azonosítottunk új grafén szuperrácsokat Cu(111) hordozó felületén, valamint először figyeltünk meg egy új típusú grafén szuperrácsot Au(111) hordozón, amely az általánosan észlelt konvex geometria helyett, konkáv morfológiát mutat. Kifejlesztettünk egy új atomerő mikroszkópra alapuló nanomegmunkálási eljárást, amely segítségével tetszőleges, nanométeres skálájú mechanikai feszültségmintázatot hozhatunk létre grafénban. Raman vizsgálatok segítségével kimutattuk, hogy a grafén nanométeres gyűrődésein a töltéshordozók úgynevezett völgyön belüli szórást szenvednek, ennek mértékét a D’ és D csúcsok intenzitásainak aránya adja. Ciklikus hőkezeléssel sikerült létrehoznunk ultra-gyűrt grafént, amely nagyságrendekkel képes felerősíteni a rá adszorbeált molekulák Raman jelét. Korrelációs hatásokat vizsgálva cik-cakk típusú grafén éleken sikerült meggyőző kísérleti bizonyítékát adni, a grafén élek spin polarizált elektron állapotainak. A mechanikai feszültség hatását egyéb 2D anyagok esetében is vizsgáltuk.
Results in English
Our aim was to provide novel methods and understanding on controlling the properties of graphene through nanometer scale engineering of its structure. Due to its two-dimensional nature, strain-engineering is a particularly promising approach, as upon mechanical strain the structure of graphene is easily relaxed through out-of-plane deformation. This gives rise to a nanometer scale corrugation, which in the periodic case is called a superlattice. We have engineered various novel graphene superlattices on Cu (111) substrate, as well as a new type of graphene superlattice on Au (111) that instead of the generally observed convex geometry, displays a concave “nanomesh” type morphology. We have also developed a nanofabrication method based on Atomic Force Microscopy to prepare custom defined nanometer scale strain patterns into graphene. Raman spectroscopy investigations revealed that graphene corrugations act as efficient intra-valley scatterers that can be quantified by the ratio of D’ and D peak intensity. Through thermal cycling we were able to achieve ultra-corrugated (strained) graphene that displayed a huge enhancement of the Raman signal of adsorbed small molecules. The electronic correlation effects have been studied in graphene on high symmetry ”zigzag” graphene edges that were shown experimentally to host spin polarized correlated electronic edge states. Tre strain engineering of 2D materials beyond graphene has also been explored.
Full text https://www.otka-palyazat.hu/download.php?type=zarobeszamolo&projektid=108753
Decision
Yes





 

List of publications

 
Magda GZ; Jin X, Hagymási I; Vancsó P; Nemes-Incze P; Osváth Z; Hwang C; Biró LP; Tapasztó L: Room temperature magnetic order on zigzag edges of narrow graphene nanoribbons, Nature 514: 608-611, 2014
Nemes-Incze P; Tapasztó L; Magda GZ; Osváth Z; Dobrik G; Jin X; Hwang C; Biró LP;: 1. Graphene nanoribbons with zigzag and armchair edges prepared by scanning tunneling microscope lithography on gold substrates, Applied Surface Science 291: 48-52, 2014
Süle P; Szendrő M; Hwang C; Tapasztó L: 4. Rotation misorientated graphene moire superlattices on Cu (111): Classical molecular dynamics simulations and scanning tunneling microscopy studies, Carbon 77: 1082-1087, 2014
Magda GZ; Pető J; Dobrik G; Hwang C; Biró LP; TapasztóL: Exfoliation of large-area transition metal chalcogenide single layers, Scientific Reports, 2015
Magda GZ; Pető J; Dobrik G; Hwang C; Biró LP; TapasztóL: Exfoliation of large-area transition metal chalcogenide single layers, Scientific Reports 5, 14714, 2015
Süle P; Szendrő M; Magda GZ; Tapasztó L: Nanomesh-type graphene superlattice on Au (111) substrate, Nano Letters 15: 8295-8299, 2015
Koós AA; Vancsó P; Magda GZ; Osváth Z; Kertész K; Dobrik G; Hwang C; Tapasztó L; Biró LP: STM study of the MoS 2 flakes grown on graphite: A model system for atomically clean 2D heterostructure interfaces, Carbon 105: 408-415, 2016
Vancsó P; Magda GZ; Pető J; Noh JY; Kim YS; Hwang C; Biró LP; Tapasztó L: The intrinsic defect structure of exfoliated MoS2 single layers revealed by Scanning Tunneling Microscopy, Scientific Reports 6: 29726, 2016
Vancsó P; Hagymási I; Tapasztó;: A magnetic phase-transition graphene transistor with tunable spin polarization, 2D Materials 4, 024008, 2017
Nemes-Incze P; Kukucska G; Koltai J; Kürti J; Hwang C; Tapasztó L; Biró LP: Preparing local strain patterns in graphene by atomic force microscope based indentation, Scientific Reprots 7, 3035, 2017
Tapaszto O; Balko J; Puchy V; Kun P; Dobrik G; Fogarass Zs; Horváth ZE; Dusza j; Balazsi K; Balazsi Cs; Tapaszto L: Highly wear-resistant and low-friction Si3N4 composites by addition of graphene nanoplatelets approaching the 2D limit, Scientific Reports 7, 10087, 2017
Vancsó P, Hagymási I, Tapasztó L: A magnetic phase-transition graphene transistor with tunable spin polarization, 2D MATERIALS 4: (2) Paper 024008. 16 p., 2017




Back »