Mineralogy, Petrology (Council of Complex Environmental Sciences)
80 %
Ortelius classification: Mineralogy
Physics (Council of Physical Sciences)
20 %
Ortelius classification: Solid state physics
Panel
Earth sciences 1
Department or equivalent
Department of Mineralogy (Eötvös Loránd University)
Starting date
2015-09-01
Closing date
2019-12-31
Funding (in million HUF)
7.972
FTE (full time equivalent)
2.88
state
closed project
Summary in Hungarian
A kutatás összefoglalója, célkitűzései szakemberek számára Itt írja le a kutatás fő célkitűzéseit a témában jártas szakember számára. A tervezett kutatás választ kíván adni arra a kérdésre, hogy mi történik az ionbesugárzás által károsított cirkon (ZrSiO4) szerkezetével elektronbesugárzás során. A kérdés megválaszolásához számos részfeladatot kell megoldani. Modellt szükséges alkotni arra, hogy hogyan hat a fonon-koherenciahosszak csökkenése (fononbezáródás) a cirkon Raman-spektrumára. Ha a modell tesztelése pozitív eredményt hoz, a Raman-spektroszkópiai méréseket a koherenciahosszal mint fizikai paraméterrel tudjuk jellemezni és össze tudjuk vetni a kristálytani [VIII]Zr pozíciót körülvevő kristálytérre érzékeny fotolumineszcencia-spektroszkópiai adatokkal. Központi kérdés, hogy milyen károsodást okoznak nagyenergiájú könnyűionok, illetve milyen a hibák eloszlása. A kutatásban vizsgálni kívánom a különböző hibasűrűségekkel jellemezhető, könnyűion-besugárzott anyagokat és azok rendeződését elektronsugárzás nyomán. Vizsgálandó továbbá a nehézion-besugárzott mintákban létrejövő károsodás hatása a mikrospektroszkópiai válaszokra, illetve ezek változása elektronbesugárzás hatására. A vizsgálatok egységes keretben történő értelmezésének elsődleges célja, hogy kristályszerkezeti magyarázatot adjon a természetes cirkonminták elektronsugaras geokémiai elemzése során az elemzés helyén zajló változásokra.
Mi a kutatás alapkérdése? Ebben a részben írja le röviden, hogy mi a kutatás segítségével megválaszolni kívánt probléma, mi a kutatás kiinduló hipotézise, milyen kérdéseket válaszolnak meg a kísérletek. A kutatás segítségével pontosabb leírása adható annak a jelenségnek, hogy Raman-spektroszkópiai mérések alapján elektronsugaras mikroanalízis (elektronbesugárzás) során kristálytani rendeződés figyelhető meg cirkonban. A természetes „önbesugárzás” által károsított anyagokon a jelenség csak korlátozottan magyarázható, mert az alfa-bomlásból származó könnyű- és nehézionok hatása átfed. A kutatás alapja az, hogy térben elválasztjuk a kétféle ion által okozott károsodást: szintetikus ZrSiO4 mintákat mesterségesen sugárzunk be gyorsított könnyű-, illetve nehézionokkal. Ilyen anyagokon a Raman-spektroszkópiával – mely az optikai fononok átlagos koherenciahosszát mintázza –, illetve fotolumineszcencia-spektroszkópiával – mely a kristálytani [VIII]Zr pozíciót körülvevő kristálytérre érzékeny – mérhető adatok közelebb hozhatnak a károsodás és az elektronsugár által okozott visszarendeződés pontosabb jellemzéséhez. E két információtípus összevetéséből új ismeretek származhatnak a károsodás, illetve konkrétan a hibák eloszlásának jellemzésében.
Mi a kutatás jelentősége? Röviden írja le, milyen új perspektívát nyitnak az alapkutatásban az elért eredmények, milyen társadalmi hasznosíthatóságnak teremtik meg a tudományos alapját. Mutassa be, hogy a megpályázott kutatási területen lévő hazai és a nemzetközi versenytársaihoz képest melyek az egyediségei és erősségei a pályázatának! Alapkutatási szempontból a várható eredmények jelentősége abban áll, hogy az eddigieknél pontosabb ismereteink lesznek cirkonban (ZrSiO4) az ionbesugárzás hatásairól, elsősorban az alacsony vagy közepes ponthibasűrűséggel jellemezhető térfogatokról. Az elektronbesugárzással kezelt, károsodott cirkon ismerete főleg a földtudomány számára érdekes, hiszen sok esetben végzünk kémiai és szöveti vizsgálatokat az összetétel, ill. a textúra (növekedéstörténet) vizsgálatára, illetve elővizsgálatokat más módszerekhez (pl. lokális izotópösszetétel-vizsgálatokhoz) történő minta-előkészítéshez. A legfontosabb és a leggyakrabban alkalmazott kémiai elemzési módszer az elektronsugaras mikroanalízis, melynek során esetenként igen nagy elektrondózisokra van szükség nyomelemek elemzéséhez. Az ennek során fellépő atomi mobilitás (rendeződés) ismeretének szerepe lehet főleg az erősen inkompatibilis kémiai alkotók (pl. radiogén Pb) eloszlásának változására. Az itt szerzett ismeretek várhatóan hasznosak lehetnek más ásványok és egyéb anyagok vizsgálatában, illetve az ionbesugárzással szemben mutatott viselkedésük megismerése, előrejelzése szempontjából is. Az új anyagszerkezeti tudás hasznos lehet anyagtudományi oldalról is. A nagy aktivitású radioaktív hulladékelhelyezés tárgykörében a lehető legpontosabb anyagismerettel lehet a legjobb modelleket és előrejelzéseket adni a kristályos hordozófázisokban (pl. cirkon) tárolni kívánt aktinidák hosszú távú, geológiai elhelyezése során várható változásokról. A cirkon lehetséges technológiai alkalmazásai közül kiemelhető a He-besugárzással kialakított ZrSiO4-fényvezető, melynek hatékonysága javítható a hibasűrűségek eloszlásának precíz kontrolljával. A kutatás eredményeiből akár új módszer is fejleszthető a ZrSiO4 fényvezető tulajdonságainak pontosan irányított elektronsugár által történő javítására.
A kutatás összefoglalója, célkitűzései laikusok számára Ebben a fejezetben írja le a kutatás fő célkitűzéseit alapműveltséggel rendelkező laikusok számára. Ez az összefoglaló a döntéshozók, a média, illetve az érdeklődők tájékoztatása szempontjából különösen fontos az NKFI Hivatal számára. A cirkon (cirkónium-szilikát) az egyik legtöbbet vizsgált ásvány a magmás (olvadékból megszilárdult), metamorf (nagy hő és/vagy nyomás hatására átalakult) és üledékes kőzetek összetevői közül. A geokémiai vizsgálatok talán legfontosabbika az elektronsugár által gerjesztett röntgensugarak segítségével történő, nagyfelbontású kémiai elemzés, melynek során a természetesen előforduló radioaktív elemek által károsított cirkon kristályszerkezete az elektronnyaláb helyén megváltozik, a rendezettsége növekszik. Ennek a jelenségnek a korábbinál pontosabb vizsgálata a kutatás fő célja. A vizsgálatokat mesterségesen, részecskegyorsítóban előállított ionsugárzással károsított mintákon végezzük, hogy jól ellenőrzött, ismert mintákon erősen eltérő kölcsönhatásokat külön tudjunk választani, illetve az elektronsugár hatásait eltérő károsodásokon külön lehessen vizsgálni. A vizsgálatok során a rendezettség különböző szempontjainak megismerését lehetővé tevő spektroszkópiai módszereket alkalmazunk és ezek együttes értékeléséből kívánunk új ismeretekre szert tenni, melyek a téma keretein túlmutató alkalmazásokban is hasznosak lehetnek.
Summary
Summary of the research and its aims for experts Describe the major aims of the research for experts. The proposed research aims a precise elucidation of the processes that occur during the electron beam annealing of ion-irradiated zircon (ZrSiO4). To achieve new results a number of questions need to be addressed. A new model is needed to assess the decrease of phonon coherence lengths (phonon confinement) on the Raman spectra of zircon. If the model fulfils expectations, the new Raman spectroscopic experimental results can be evaluated in terms of the coherence length as a physical parameter and can be used for correlation with the photoluminescence spectroscopic data sensitive to the crystal field surrounding the [VIII]Zr cation site. A key issue is the better knowledge of the damage created by high-energy light ions and of the distribution of defects. In the frame of this project the study of light-ion irradiated materials with different defect densities and their annealing during electron irradiation is planned. Part of the planned analyses is also the response of microspectroscopic signals to damage created in heavy-ion irradiated samples, and their changes during electron beam annealing. The assessment of these investigations in a unified context is expected to offer a crystal chemical explanation to the changes observed at the sites of the geochemical electron-beam analyses of natural zircon samples.
What is the major research question? Describe here briefly the problem to be solved by the research, the starting hypothesis, and the questions addressed by the experiments. The proposed research intends to improve the description of the experimentally proven phenomenon of increased structural order at the spots affected by electron-beam analysis (irradiation) in zircon. The explanation of this phenomenon in natural, self-irradiated samples is limited due to the spatial overlap of the effects of heavy and light ions created by alpha decay events. The fundamental approach in this research proposal is to separate the two types of damage: synthetic ZrSiO4 samples are planned to be artificially irradiated with accelerated light or heavy ions. Data recorded using Raman spectroscopy, sampling the phonon mean coherence length, and photoluminescence spectroscopy, sensitive to the crystal field surrounding the [VIII]Zr site, are expected to give new insights into the characterisation of ion irradiation damage as well as electron-beam assisted annealing. The comparison of these two types of information may yield increased awareness in the knowledge of damage and specifically of the distribution of defects.
What is the significance of the research? Describe the new perspectives opened by the results achieved, including the scientific basics of potential societal applications. Please describe the unique strengths of your proposal in comparison to your domestic and international competitors in the given field. The significance of expected scientific outcomes is to provide an improved understanding of ion-irradiation effects and specifically of volumes with low to moderate point defect densities in zircon. The detailed knowledge of electron-beam treated, ion-irradiated zircon is interesting mainly in Earth sciences because it is very common to perform chemical composition and textural (growth history) studies, as well as preparatory investigations prior to the application of other analytical methods (for instance microbeam isotope composition measurements). The most important and widespread chemical characterisation method is electron probe microanalysis, which often involves sample bombardment with very high electron doses for the analysis of trace elements. The atomic mobility (annealing) arising during such electron irradiation may also have important implications on the possible redistribution of especially the strongly incompatible chemical constituents (such as radiogenic Pb). The knowledge gain in this project is expected to be relevant to the study of other minerals and non-mineral solids as well as to the understanding and prediction of material behavior during ion irradiation. New information may also prove to be useful in materials science. In the field of the storage of high-activity nuclear waste, the best models and predictions on the long-term storage of actinides in crystalline waste forms (e.g. zircon) can only be made in possession of the possibly most detailed knowledge of material properties. Among potential technological applications, it is worth highlighting the waveguide created by the He-ion irradiation of ZrSiO4. The efficiency of the waveguide can be improved by a careful control of the distribution of defect density. Relying on the results of this project, it may even be possible to develop a new method using a precisely regulated electron beam to improve the ZrSiO4 waveguide performance.
Summary and aims of the research for the public Describe here the major aims of the research for an audience with average background information. This summary is especially important for NRDI Office in order to inform decision-makers, media, and others. Zircon (zirconium silicate) is one of the most extensively studied minerals among the constituents of magmatic (solidified from a melt), metamorphic (transformed by high heat and/or pressure) and sedimentary rocks. Perhaps the most important method of geochemical investigations is the high-resolution chemical analysis using an electron beam to excite X-ray emissions. During such analysis the impact of the electron beam causes a change, a recovery of the crystalline order, in the structure of zircon damaged by naturally occurring radioactive elements. The detailed study of this phenomenon is the primary aim of this project. The investigations are planned on samples artificially damaged by ion beams generated in a particle accelerator, in order to use carefully controlled samples modified by interaction types of very different character. This will enable the separate study of electron irradiations on samples featuring different damage types. Spectroscopic methods will be used to learn about different aspects of crystalline order, and a complex assessment of results is planned to gain new knowledge that is possibly applicable beyond the immediate scope of the project.
Final report
Results in Hungarian
A projekt célja az volt, hogy segítségével jobban megértsük a cirkonban (ZrSiO4) megfigyelhető sugárkárosodási jelenségeket. Az U- és Th-tartalmú ásványokban felgyűlő károsodás jelenléte és/vagy csökkenése lehet számos vizsgálati módszer célja, illetve jelenhet meg lehet ezekben a módszerekben műtermékként. Egy ilyen műtermék, a károsodási szint elektronnyaláb hatására történő csökkenésének elemzése volt az az eljárás, amely segítségével a sugárkárosodott anyagok valós szerkezetének részleteit vizsgáltuk. Természetes úton sugárkárosodott mintákat elektronnyaláb segítségével tettük szerkezetileg rendezettebbé, hogy megfigyelhessük a hibahelyek reakcióinak kinetikáját és a vizsgálatra használt Raman-spektroszkópiai paraméterek változását. Mesterségesen károsított (ionbesugárzott) mintákat is elektronbesugárzásnak vetettünk alá, hogy jobban ismert legyen a mintákban keletkező lévő károsodásé ezeket a mintákat is kezeltük elektronsugárzással. A kapott kísérleti és elméleti eredmények átfogó értékelése során a sugárkárosodás tulajdonságai és folyamatai, így a felhalmozódás és az eltűnése, lényegesen jobban megérthetővé váltak, ahogyan a különböző módszerekből elérhető információ minősége is. Számítógépes szimulációs eljárásokkal olyan adatokra tettünk szert, amelyek kísérletileg nem vagy nehezen elérhetőek, például a különböző elemzési módszerek felbontása (atomi és tömbi) közötti ugrás áthidalása is lehetővé válik.
Results in English
The aim of the project was to improve the understanding of radiation-damage phenomena in zircon (ZrSiO4), an important accessory mineral. The presence and/or the annealing of damage of actinide-containing minerals is present in a multitude of analytical methods, either as the aim of the analysis or an artefact. Such an artefact, the annealing of damage under an electron beam, was the track through which the real structure of the radiation-damaged material was investigated in close detail. Naturally self-irradiated samples were annealed under an electron beam to establish the kinetics of defect reactions and the change in assessment parameters using Raman spectroscopy. Artificially damaged (ion-irradiated) analogue materials were prepared to create well-controlled damage in zircon, and later to be annealed by electron irradiation. The complex assessment of obtained experimental and theoretical data provided a greatly improved understanding of phenomena and processes regarding the accumulation and annealing of radiation damage, as well as of the information content of individual methods. Computer simulation methods were used to acquire model data not available from experiments, for instance to bridge gaps between the analytical resolution (atomistic to bulk) of different methods.
Váczi T: Are there point defects in the crystalline portion of self-irradiated minerals?, Book of Abstracts. EMC2016 2nd European Mineralogical Conference, 2016
Chanmuang C, Habler G, Lenz C, Nasdala L, Váczi T: Quantification of radiation effects in zircon: Focused-ion beam preparation of thin lamellae for ion-irradiation experiments, Book of Abstracts. EMC2016 2nd European Mineralogical Conference, 2016
