 |
Here you can view and search the projects funded by NKFI since 2004
Back »
|
 |
Details of project |
|
|
| Identifier |
124621 |
| Type |
FK |
| Principal investigator |
Höfler, Lajos Tamás |
| Title in Hungarian |
Membránok az elektrokémiában |
| Title in English |
Membranes in Electrochemistry |
| Keywords in Hungarian |
szenzor, bioanalitika, ionszelektív elektród, jelölésmentes érzékelés, szeparátor, amperometria, véges-elem módszer, molekula dinamikai szimuláció, gépi tanulás |
| Keywords in English |
sensor, bioanalytics, ion-selective elektrode, label-free detection, separator, amperometry, finite element method, molecular dynamics simulation, machine learning |
| Discipline |
| Analytical Chemistry (Council of Physical Sciences) | 100 % | | Ortelius classification: Electroanalytics |
|
| Panel |
Chemistry 1 |
| Department or equivalent |
Department of Inorganic and Analytical Chemistry (Budapest University of Technology and Economics) |
| Starting date |
2017-09-01 |
| Closing date |
2022-08-31 |
| Funding (in million HUF) |
17.788 |
| FTE (full time equivalent) |
2.00 |
| state |
closed project |
Summary in Hungarian A kutatás összefoglalója, célkitűzései szakemberek számára
Itt írja le a kutatás fő célkitűzéseit a témában jártas szakember számára.
A membránok felhasználása az elektrokémia területén igen sokrétű. Segítségükkel kémiai jelet tudunk könnyen feldolgozható elektromos jellé alakítani. Energiatároló eszközökben szeparátorokként találkozunk velük. Ahhoz, hogy új membrán típusokat és új érzékelési elveket tudjunk megalkotni, a gyakorlati megvalósítást alapos elméleti alátámasztásnak kell kísérnie. Ezért a kísérleti munka során előállított membránokban tapasztalható fizikai-kémiai folyamatokat véges-elem és molekula dinamikai módszerekkel kívánom vizsgálni. Elsődleges célom ionszelektív membránok (ISM) analitikai jellemzőinek javítására alkalmas új érzékelési elv kifejlesztése, amely olyan ionok esetében is alkalmazható, amelyekre nincs igazán szelektív ionofor. A módszer lényege, két ISM együttes alkalmazása. A két ISM közül, amik közrefogják a mintaoldatot, csak az egyik tartalmaz ionofort. Akkor várható potenciálválasz, ha a mérendő ion is jelen van a mintában. Kis ellenállású ISM-oknál az amperometria nagyságrendekkel jobb jel-zaj viszonnyal rendelkezhet, mint a hagyományos potenciometria. Ezért célom olyan ISM-ok kifejlesztése, amelyek szelektivitásuk megtartása mellett képesek az elsődleges ionokat nagy diffúziós együtthatóval átengedni. Ez a törekvés egybeesik az energiatároló eszközökben alkalmazott szeparátorokkal szemben támasztott követelményekkel, ezért tervezem a membránok fajlagos teljesítményét is optimálni. Másik célkitűzésem nanopórusos membránokon alapuló jelölésmentes, affinitási bioszenzorok fejlesztése. A javasolt elrendezés előnye, hogy a zavaró molekulák esetleges nem-specifikus adszorpciója a két membránfelületen hasonló mértékű potenciálváltozást okoz, azaz a jelre nincs hatásuk.
Mi a kutatás alapkérdése?
Ebben a részben írja le röviden, hogy mi a kutatás segítségével megválaszolni kívánt probléma, mi a kutatás kiinduló hipotézise, milyen kérdéseket válaszolnak meg a kísérletek.
Összetett mintákban alapvető fontosságú a zavaró komponensek jelének a minimálása. A szelektív membránokat tartalmazó elektrokémiai szenzorok hatékony és olcsó megoldást kínálnak ionok és biológiailag fontos molekulák meghatározására. Manapság minden eddiginél több ion szelektív meghatározására alkalmas ionofor áll rendelkezésünkre. Azonban így is nagy számban vannak olyan biológiailag fontos ionok, amelyekre nincs megfelelő szelektivitású ionofor, többek közt ilyen az ammónium-, magnézium-, fluorid-, foszfát- és a nitrátion. Az általam javasolt kétmembrános elrendezés segítségével lehetővé válik a zavaró komponensek hatásának csökkentése. Hasonló érzékelési elvvel a nanopórusos membránokon (NPM) alapuló szenzorok is költséghatékony alternatívát nyújthatnak a bioanalitikában gyakran használt, jelölésmentes módszereknek (felületi plazmon-rezonancia, kvarckristály mikromérleg). A NPM-hoz kovalensen kötött receptor lehet molekuláris felismerésre alkalmas molekula – ligandum, antitest, DNS oligomer – így a szenzor szelektív választ ad a meghatározandó komponensre, és az elrendezésből adódóan a nem-specifikus adszorpció is kompenzálható. A munka során olyan membránokat fogok vizsgálni (folyadékmembrán, polimer hordozós, nanostrukturált) kísérleti és elméleti módszerekkel, amelyekkel növelhető az analát hatására kialakuló jel. Megválaszolandó kérdés, hogy melyik membrán típus alkalmas arra, hogy az ellenállását csökkentsük anélkül, hogy a fázishatár potenciált nagymértékben befolyásolnánk. Fontos megoldandó probléma, hogy az elkészített szenzorok beépíthetők legyenek létező vér analizátorokba. Ehhez tervezem a rendszer miniatürizálását.
Mi a kutatás jelentősége?
Röviden írja le, milyen új perspektívát nyitnak az alapkutatásban az elért eredmények, milyen társadalmi hasznosíthatóságnak teremtik meg a tudományos alapját. Mutassa be, hogy a megpályázott kutatási területen lévő hazai és a nemzetközi versenytársaihoz képest melyek az egyediségei és erősségei a pályázatának!
A kutatási tervemben felsorolt célkitűzések megvalósítása esetén az általam javasolt érzékelési elv segítségével lehetőség nyílik olyan biológiailag fontos ionok és molekulák gazdaságos és hatékony meghatározására, amelyek eddig nem voltak mintaelőkészítés nélkül egyszerűen mérhetők. A vér analizátorok piaca világszinten meghaladja az 1 milliárd dollárt. Ezért az olyan érzékelési módok, amelyek a szelektíven detektálható ionok és molekulák számát növelik, tudományos jelentőségük mellett gazdasági hasznosíthatósággal is biztatnak. A teljesség igénye nélkül az ammóniumion meghatározása fontos lehet a májelégtelenség kimutatásához, a magnéziumion és a foszfátion jellemző a vesefunkcióra, és a nem-specifikus kötődés kiküszöbölésével fontos biomolekulák mérése válhat költséghatékonyabbá. Ehhez szükség lesz olyan membránok előállítására, amelyeknél az analát koncentrációjának változása minél nagyobb elektrokémiai jellel jár (potenciál, áram, kapacitás, vezetés). A vizsgált membránok elméleti modellezése hozzájárul a jelmeghatározó folyamatok megértéséhez. A véges-elem módszerek és a molekuladinamikai számítások területén szerzett tapasztalataimat szeretném hasznosítani a gyakran összetett és időfüggő transzportfolyamatok leírásához. A versenytársakhoz képest nagy hangsúlyt kívánok helyezni az új érzékelési elvek kifejlesztésére. A pályázatomban egyedi még, hogy az ionok hagyományos potenciometriás detektálását fel kívánom váltani amperometriával, amitől kis ellenállású membránok esetén a kimutatási határ javulását várom. A rendszer méretének csökkentéséhez szilárd belső elvezetésű elektródokat fogok fejleszteni. Ezekhez fel kívánom használni a legújabb nanostrukturált elektród fejlesztéseket, amelyekre a versenytársakkal szemben nem csak lágyított polimer membránt immobilizálnék, hanem kovalensen kötném ki a szelektív meghatározást biztosító molekulákat. A szenzor élettartamának növelésén túl az általam javasolt két szilárd elektródos elrendezés további előnye, hogy nincs szükség a nehezen miniatürizálható referencia elektródra, hiszen a szelektivitást biztosító molekulán kívül minden szempontból azonos két membránnal módosított elektród közötti jel különbségét mérjük.
A kutatás összefoglalója, célkitűzései laikusok számára
Ebben a fejezetben írja le a kutatás fő célkitűzéseit alapműveltséggel rendelkező laikusok számára. Ez az összefoglaló a döntéshozók, a média, illetve az érdeklődők tájékoztatása szempontjából különösen fontos az NKFI Hivatal számára.
Elektrokémiai eszközöknek olyan rendszereket tekintünk, amelyek képesek kémiai információt/energiát átalakítani elektromos információvá/energiává. Ezek jelentősége a XXI. században várhatóan tovább fog növekedni. Az elektrokémiai szenzorok nagy előnye, hogy költséghatékonyak, kisméretűek és könnyen integrálhatóak internetes hálózatokba. A dolgok internete (Internet of Things) egy olyan szenzorokkal teli világot vetít előre, amelyben ilyen eszközökkel lehetséges lesz valós időben, több ponton követni eddig csak nehezen mérhető folyamatokat (pl. folyó szennyeződésének terjedése, vér elektrolit szintje). Ezen eszközök lelke sokszor egy membrán, ahol a kémiai jel elektromos jellé alakul. A legnagyobb felhasználási területük a klinikai kémia, energiatároló eszközök, ipari folyamatszabályozás és a környezetvédelmi analitika. A vér analizátorok piaca, amelynek legfontosabb részei ezek a membránok, több mint 1 milliárd dollár értékű. Ennek megfelelően olyan érzékelési módok, amelyek a mérhető molekulák és ionok számát növelik, tudományos jelentőségük mellett gazdasági hasznosíthatósággal is biztatnak. A kutatási tervem célja, hogy újfajta membránokon alapuló szenzorokat és mérési elveket vizsgáljak elméleti és gyakorlati szempontokból. Az egyik általam javasolt módszer lényege, hogy az érzékelő két membránt tartalmaz, amik közrefogják a mintaoldatot. A két membrán közül csak az egyik tartalmazza a vizsgálandó iont/molekulát felismerő alkotót, ettől eltekintve teljesen azonosak. A zavaró molekulák jelenlétére a két membrán hasonló mértékben válaszol, azaz a jelre nincs hatásuk. Mérhető jel csak akkor alakul ki, ha vizsgálandó ion/molekula is található a mintában.
| Summary Summary of the research and its aims for experts
Describe the major aims of the research for experts.
Membranes find diverse applications in the field of electrochemistry. Their role in sensors is to convert chemical signal into electrical signal and they can be found in most energy storage devices. In order to create new membrane types and novel detection principles, practical implementation must be accompanied by theoretical support. Therefore, I plan to investigate the physical-chemical properties of membranes produced in the proposed experimental work by finite-element and molecular dynamics methods. The first objective of this newly proposed research effort is to enhance the detection limit of ion-selective sensors for a variety of ions for which there are no good ionophores. Two ion-selective membranes (ISM) are used, which sandwich the sample solution. These two ISMs are identical except for one detail: one of them contains ionophore. Analytical signal is only expected, if the measured ion is present in the sample. Amperometry may offer orders of magnitude better signal-to-noise ratio than conventional potentiometry for ISMs with low resistance. Therefore, my goal is the development of ISMs, which simultaneously offer high selectivity and high diffusion coefficient of primary ions. This effort coincides with the requirements for separators used in energy storage devices, so I plan to optimize the specific performance of the prepared membranes. Another objective of my research is the development of label-free biosensors based on nanoporous membranes. The advantage of the proposed arrangement is that the non-specific adsorption of interfering molecules cause similar phase-boundary potential change at the two solution|ISM interfaces, therefore they cancel out.
What is the major research question?
Describe here briefly the problem to be solved by the research, the starting hypothesis, and the questions addressed by the experiments.
In most analytical samples it is essential to minimize the effect of interfering components to the analytical signal. Electrochemical sensors with selective membranes offer effective and inexpensive solution for the determination of biologically important molecules and ions. Today, researchers have more ionophores than ever at their disposal. However, there are still large numbers of biologically important ions for which no suitable selective ionophore are available, including ammonium, magnesium, fluoride, chloride, phosphate and nitrate. The application of the proposed two membrane arrangement helps the reduction of the effect of interfering components. Similarly, sensors based on nanoporous membranes (NPM) are cost-effective alternatives to widely used label-free methods (surface plasmon resonance, quartz crystal microbalance). Receptor molecules can be covalently bound to the NPM – e.g., ligand, antibody, DNA oligomer – consequently the sensor responds selectively and owing to the proposed arrangement the non-specific adsorption is also compensated for. During the work my focus will be to develop – by experimental and theoretical means – membranes (liquid membranes, polymer supported, and nanostructured) that maximize the analytical signal for the analyte. Accordingly, an important question to answer is which type of membrane is optimal for reducing the resistance without greatly influencing the phase-boundary potential. A crucial problem to solve is the integration of the sensors into existing blood analyzers. Therefore, I plan the miniaturization of the system.
What is the significance of the research?
Describe the new perspectives opened by the results achieved, including the scientific basics of potential societal applications. Please describe the unique strengths of your proposal in comparison to your domestic and international competitors in the given field.
Meeting the objectives set out in my research proposal would make the detection of many biologically important ions/molecules possible without the need for sample preparation. The global market of blood analyzers is more than $1 billion. Therefore, detection principles that increase the number of selectively detectable ions/molecules not only have scientific significance but also significant economic impact. Without being exhaustive, ammonium ion level is important in the detection of liver failure, magnesium and phosphate ion levels are characteristic of renal function, and the elimination of non-specific binding may offer cost-effective alternative for the measurement of important biomolecules. This will require the preparation of membranes for which the change in the analyte concentration causes a large electrochemical signal (potential, current, capacitance, conductivity). The theoretical modeling of studied membranes is expected to contribute to the fundamental understanding of the dominant processes. I plan to utilize my experience in the fields of finite element methods and molecular dynamics for the description of the complex and time-dependent processes. Compared to the competitors, I wish to place great emphasis on the development of new detection principles. For instance, I propose to use amperometric detection instead of the traditional potentiometry, where reduction of LOD for membranes with low resistance is expected. In order to reduce the size of the system I will develop solid contact electrodes (SCE). I plan to use the latest results in nanostructured electrode research, but unlike the competitors who use the nanostructured layer only to stabilize the potential and use immobilized plasticized polymeric membrane for the detection, I will covalently attach the molecules responsible for selective detection. In addition to the expected extension of the longevity, further advantage of the proposed SCE arrangement is that there is no need for a solid reference electrode, since the signal is measured between two membranes that are identical in every respect expect for the presence of the molecule responsible for the selectivity.
Summary and aims of the research for the public
Describe here the major aims of the research for an audience with average background information. This summary is especially important for NRDI Office in order to inform decision-makers, media, and others.
Electrochemical devices are useful for their ability to convert chemical information/energy into electrical information/energy. Their significance in the 21st century is expected to grow. The great advantage of electrochemical sensors is that they are cost-effective, compact and easy to integrate into networks. The Internet of Things foreshadows a world full of sensors, which will open the possibility to measure real-time, in massively parallel ways in environments that were difficult to monitor (e.g., spread of pollution in rivers, blood electrolyte levels). A membrane is often at the hearth of sensors in which the chemical signal is converted into an electrical signal. The largest user cases of these membranes are in clinical chemistry, energy storage devices, industrial process control and environmental analysis. The blood analyzers market, in which membranes play an important role, is worth more than $1 billion. Accordingly, detection principles that increase the number of detectable ions and molecules not only have scientific significance but also significant economic impact. The proposed research plan aims to investigate new types of membranes and novel detection principles from both theoretical and practical perspectives. One of the proposed sensors consists of two membranes, which sandwich the sample solution. These two membranes are identical except for one detail: one of them contains a molecule capable of selective recognition of a certain ion or molecule. The two membranes respond to interfering molecules similarly, therefore they do not affect the signal. Analytical signal is only expected, if the measured ion/molecule is present in the sample.
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
