"laser control" "light-induced alignment and orientation" "non-rigid molecules" "rovibrational coupling"
Discipline
Physics (Council of Physical Sciences)
70 %
Ortelius classification: Molecular physics
Physical Chemistry and Theoretical Chemistry (Council of Physical Sciences)
30 %
Ortelius classification: Quantum chemistry
Panel
Physics 1
Department or equivalent
Institute of Chemistry (Eötvös Loránd University)
Starting date
2017-10-01
Closing date
2020-09-30
Funding (in million HUF)
15.219
FTE (full time equivalent)
2.10
state
closed project
Summary in Hungarian
A kutatás összefoglalója, célkitűzései szakemberek számára Itt írja le a kutatás fő célkitűzéseit a témában jártas szakember számára. Több évtizede nagy népszerűségnek örvendő kutatási terület a molekulák orientációjának befolyásolása nagy intenzitású lézerfénnyel. A térbeli irányítottság kontrollált létrehozása a folyamatban relevéns környezeti- és lézerparaméterek optimalizálása révén mind az alapkutatás, mind a számos gyakorlati felhasználás szempontjából fontos. A szakirodalomban leggyakrabban a hatékony térbeli irányítás a lézer-paraméterek olyan optimalizálása lévén történik, melyben felteszik, hogy a molekulák merev testek. Ez azonban korlátozott megközelítés, ahogy azt a közelmúltban végzett kutatási eredményeim is igazolják. A rezgési gerjesztésen keresztül mind a molekulák szerkezete, mind a fény-anyag kölcsönhatást meghatározó optikai kiválasztási szabályok módosulhatnak, nagymértékben befolyásolva a molekulák lézerindukált dinamikáját. Kutatási munkám során ezen folyamatok részletes vizsgálatát tervezem. Ez jelenti mind új, hatékony számítógépes szoftwerek fejlesztését, mind sokféle molekula részletes és szisztematikus vizsgálatát. Ezutóbbi által általános és mélyebb megértésre tehetünk szert a rezgési gerjesztéseknek a molekulák lézerindukált dinamikájában betöltött szerepéről. Végül, természetesen a kifejlesztett módszereket és megszerzett tudást releváns gyakorlati felhasználások támogatására tervezem felhasználni, mint például a hatékony térbeli irányítottság és orientáció, optikai centrifugák, stb.
Mi a kutatás alapkérdése? Ebben a részben írja le röviden, hogy mi a kutatás segítségével megválaszolni kívánt probléma, mi a kutatás kiinduló hipotézise, milyen kérdéseket válaszolnak meg a kísérletek. A kutatás alapkérdése az, hogy különböző típusú rendszerek esetén, különböző lézer paraméterek mellett, milyen módon befolyásolják molekulák lézer-indukált dinamikáját azok a rezgési gerjesztéssel járó folyamatok, melyek a szakirodalomban eddig többnyire elhanyagolásra kerültek. A közelmúltban végzett kutatási eredményeim már rámutattak, hogy vannak olyan esetek, mikor ezen folyamatok hatása kritikus. Azonban még hátravan az alapos, szisztematikus kutatás arra vonatkozóan, hogy általánosan mennyire dominánsak az effektusok, különböző rendszerek esetén hogyan érvényesülnek, és hogy hogyan használhatóak fel az ide vonatkozó kísérletek hatékonyabbá tételéhez illetve értelmezéséhez.
Mi a kutatás jelentősége? Röviden írja le, milyen új perspektívát nyitnak az alapkutatásban az elért eredmények, milyen társadalmi hasznosíthatóságnak teremtik meg a tudományos alapját. Mutassa be, hogy a megpályázott kutatási területen lévő hazai és a nemzetközi versenytársaihoz képest melyek az egyediségei és erősségei a pályázatának! A sikeresen megvalósított kutatási terv által megértenénk, hogy különböző típusú molekulák lézerrel történő dinamikáját hogyan befolyásolja a molekulák rezgése, szerkezeti változása, illetve a rezgés forgással való csatolása. Ennek ismeretében hatékonyabbá lehetne tenni olyan kísérleti eljárásokat, melyek a molekulák lézerindukált magmozgásával kapcsolatosak, például optikai centrifugák, lézerindukált térbeli irányítottság és orientáció, stb.. Ezutóbbi módszerek gyakorlati felhasználása rendkívül sokoldalú, például a manapság nagyon kurrens femtoszekundumos és attoszekundomos kísérletek “mintaelőkészítése” során, hiszen a kapcsolódó ultragyors folyamatok alatt a fény-anyag kölcsönhatás függ a molekulák térbeli helyzetétől, orientációjától és pillanatnyi szerkezetétől.
A kutatás összefoglalója, célkitűzései laikusok számára Ebben a fejezetben írja le a kutatás fő célkitűzéseit alapműveltséggel rendelkező laikusok számára. Ez az összefoglaló a döntéshozók, a média, illetve az érdeklődők tájékoztatása szempontjából különösen fontos az NKFI Hivatal számára. Molekulák mozgásának, illetve a kémiai folyamatoknak az irányítása régóta fennálló álom a tudományban. Egy lehetséges irányvonal ezen álom megvalósulásában a molekulák rezgésének, forgásának, térbeli irányítottságának nagy intenzitású lézerekkel történő befolyásolása. Az elmúlt pár évtizedben ez a kutatási irány igen nagy népszerűségnek örvend. Kutatómunkám célja a molekulák lézerrel történő irányításának mélyebb elméleti megértése a szakirodalmban eddig elhanyagolt fontosabb effektusok vizsgálatával, illetve ezen effektusok kihasználása gyakorlati alkalmazások hatékonyabbá tételéhez. Kutatómunkám ugyan elméleti jellegű, de számos olyan eredménnyel szolgálhat, melyek a már meglévő kísérleti munkákat is előrelendíthetik, vagy új kísérleti megoldásokat ösztönözhetnek.
Summary
Summary of the research and its aims for experts Describe the major aims of the research for experts. Laser-induced alignment and orientation of molecules has been a very popular research topic in the past few decades. The efficient control of molecular rotation through the optimization of experimental conditions and laser parameters is important both for basic research and the many related applications. In the scientific literature, efficient molecular alignment and orientation is achieved by laser-parameter optimizations, which most commonly assume that the molecules are rigid bodies. This, however, can be a limited approach, as shown in my recent research achievements. Through processes involving vibrational excitation, both the structure of the molecules and the optical selection rules of the light-matter interaction can change, significantly influencing the light-induced rovibrational dynamics. In my proposed research, I plan to investigate such processes in a detailed and systematic way. This involves developing efficient new software, and investigating in detail the light-induced rovibrational dynamics of a wide range of molecules, to obtain a general, deeper understanding of the processes involving vibrational excitation. Finally, the obtained techniques and knowledge is to be utilized in aiding relevant experimental applications; efficient light-induced alignment or orientation, optical centrifuges, etc.
What is the major research question? Describe here briefly the problem to be solved by the research, the starting hypothesis, and the questions addressed by the experiments. The main question addressed by my research plan is how the laser-induced nuclear dynamics of molecules are influenced by processes involving vibrational excitation, which are commonly neglected in the related scientific literature. My recent research has already shown that there are scenarios, where the effects are critical. However, a detailed and systematic investigation is still needed in order to see how general and dominant these effects are, and how they can be utilized to improve the efficiency of related experiments.
What is the significance of the research? Describe the new perspectives opened by the results achieved, including the scientific basics of potential societal applications. Please describe the unique strengths of your proposal in comparison to your domestic and international competitors in the given field. The successful completion of my research plan would lead to our understanding on how the laser-induced nuclear dynamics of molecules are influenced by processes involving vibrational excitation, structural change, and rovibrational couplings. With such knowledge, it is possible to improve the effectiveness of experiments related to laser-induced nuclear motion, such as optical centrifuges, laser-induced alignment and orientation, etc.. The range of practical applications for these experiments is very wide, including "sample preparation" for the hot topics of femtosecond and attosecond experiments, since during the corresponding ultrafast processes, the light-molecule interactions depend on the spatial direction and structure of the molecules.
Summary and aims of the research for the public Describe here the major aims of the research for an audience with average background information. This summary is especially important for NRDI Office in order to inform decision-makers, media, and others. Controlling chemical reactions and the motion of molecules has been a long standing dream in chemistry. One possible approach to realizing this dream is to influence the rotations, vibrations and spatial direction of molecules using strong laser fields. Such research topics have been actively investigated in the past few decades. The aim of my research is to obtain a deeper understanding of laser-induced molecule control, by investigating processes commonly neglected in the scientific literature. Furthermore, I aim to use the obtained knowledge to enhance the effectiveness of related practical applications. Although my research is theoretical, it could provide many scientific results, which could both enhance existing experimental methods, or inspire new experimental solutions.
Final report
Results in Hungarian
Kifeljlesztettünk egy felhasználóbarát programot, mely alkalmas molelulák lézerindukált térbeli irányítottságának és orientációjának szimulációjára a merev rotátor közelítésen belül. Egy másik, általánosabb program is elkészült, ami a felhasználó által definiált molekulamodellek alkalmazására is képes. A programokkal a H2O, H2He+, C6H6 és CO molekulákat vizsgáltuk.
Bevezettük a fényöltöztetett spektroszkópia módszerét, amit lézerfénnyel, illetve kvantált rezonátormódussal öltöztetett molekulák vizsgálatára használtunk fel. Az Na2 molekula mint tesztrendszer esetén kimutattuk a fényindukált kónikus kereszteződés nemadiabatikus hatását, továbbá a kvantált fény által közvetített indirekt kölcsönhatásokat vizsgáltuk.
Kidolgoztunk egy hatékony elméleti eljárást a Tokió Egyetemen kifejlesztett új kísérleti módszer, az "erős lézerpulzusokkal történő FT spektroszkópia" szimulálására. A Yamanouchi laborral való kollaboráció keretében a H2O+ és D2O+ molekulákat vizsgáltuk.
Kvantumkémiai számításokat végeztünk a HHen+ (n=1-18) rendszerekre. Kísérleti csoporttal való együttműködés keretében (Kölni Egyetem) fotodisszociációs vizsgálatok segítségével meghatároztuk a HHen+ (n=2-6) kationok IR színképét. Későbbi munkánkban a HHe2+ és HHe3+ rendszerek nagyfelbontású színképe is elkészült.
Egy új, általános és részben automatizálható módszert dolgoztunk ki molekulák rezonanciaállapotainak számítására, a H2He+, az ArNO+ és a (H2)2 komlexekek rezonanciaállapotait vizsgáltuk.
Results in English
A user-friendly software for simulating laser-induced molecular alignment and orientation (LIMAO) was developed. A general framework for simulating LIMAO beyond the rigid-rotor approximation was derived and implemented in a general software allowing user-defined molecular models. Applications of the softwares involved H2O, H2He+, C6H6, and CO.
The concept of light-dressed spectroscopy (LDS) was introduced and investigated in detail for molecules dressed by laser light or the quantized light of a microcavity. Using LDS and Na2 as a test system, the nonadiabatic fingerprints of light-induced conical intersections and the impact of indirect, cavity radiation field-mediated interactions was shown.
A theoretical approach was introduced and applied to simulate the strong-field Fourier transform spectra of the H2O+ and D2O+ cations, supporting the experimental spectra recorded by the group of Prof. Yamanouchi (University of Tokyo).
The structure and some dynamical properties of HHen+ type systems (n=1-18) were computed. Based on photodissociation studies within a collaboration with the experimental group of Prof. Schlemmer (University of Cologne), the IR spectra of the HHen+ (n=2-6) clusters were determined for the first time. In a following work, the first high-resolution IR spectra of HHe2+ and HHe3+ were obtained.
A general semiautomatic method for the computation of quasibound rovibrational states was developed and implemented, H2He+, ArNO+, and (H2)2 were investigated.
Dóra Papp, Attila G. Császár, Kaoru Yamanouchi, and Tamás Szidarovszky: Rovibrational Resonances in H2He+, J. Chem. Theory Comput. 14, 1523 (2018)., 2018
A. G. Császár, I. Simkó, T. Szidarovszky, G. C. Groenenboom, T. Karman and Ad van der Avoird: Rotational-vibrational resonance states, Phys. Chem. Chem. Phys. 22, 15081-15104 (2020)., 2020
M. Töpfer, A. Jensen, K. Nagamori, H. Kohguchi, T. Szidarovsky, A. G. Császár, S. Schlemmer and O. Asvany: Infrared signatures of HHe2+ and HHe3+, Phys. Chem. Chem. Phys. 22, 22885-22888 (2020)., 2020
T. Szidarovszky, A. G. Császár, G. J. Halász, Á. Vibók: Light-dressed spectroscopy of molecules, Progress in Ultrafast Intense Laser Science volume XV, chapter 4., 2020
