 |
Computer Simulations in Condensed Phases: from Basic Principles to Applications
|
Help 
Print 
|
Here you can view and search the projects funded by NKFI since 2004
Back »
|
| |
Details of project |
|
|
| Identifier |
128136 |
| Type |
K |
| Principal investigator |
Túri, László |
| Title in Hungarian |
Számítógépes szimulációk kondenzált fázisokban: az alapelvektől az alkalmazásokig |
| Title in English |
Computer Simulations in Condensed Phases: from Basic Principles to Applications |
| Keywords in Hungarian |
molekuláris dinamika, kölcsönhatási potenciálok, elemi kémiai reakciók, elektrontranszfer folyamatok |
| Keywords in English |
molecular dynamics, interaction potentials, elementary chemical reactions, electron transfer processes |
| Discipline |
| Physical Chemistry and Theoretical Chemistry (Council of Physical Sciences) | 100 % | | Ortelius classification: Physical chemistry |
|
| Panel |
Chemistry 1 |
| Department or equivalent |
Institute of Chemistry (Eötvös Loránd University) |
| Participants |
Bakó, Imre
Baranyai, András
Baranyi, Bence
Laria, Daniel Hector
Madarász, Ádám
Tajti, Attila László
Tohidi Nafe, Zahra
Tóth, Gergely
|
| Starting date |
2018-09-01 |
| Closing date |
2023-11-30 |
| Funding (in million HUF) |
45.722 |
| FTE (full time equivalent) |
15.36 |
| state |
closed project |
Summary in Hungarian A kutatás összefoglalója, célkitűzései szakemberek számára
Itt írja le a kutatás fő célkitűzéseit a témában jártas szakember számára.
Jelen kutatási terv célja szisztematikus számítógépes szimulációs vizsgálatok végrehajtása kondenzált fázisokban. A tervezett vizsgálatok a szimulációs módszerek, az alkalmazott módszerek közelítéseinek, valamint a vizsgált rendszerek tulajdonságainak (fázisainak, összetételének) széles tartományát fogják át. A kutatás fő motivációja, a közös szál, a kondenzált fázisok makroszkopikus (termodinamikai) tulajdonságai és a kísérleti észlelések mögött meghúzódó alapvető, elemi kölcsönhatások, elemi események (oldószer relaxáció, inter- és intramolekuláris energiaátadás, elektron- és töltéstranszfer, elemi kémiai reakciók) molekuláris szintű megértésének az igénye. Mivel ezek a molekuláris szintű jellemzők kulcsszerepet játszanak a kondenzált fázisú jelenségek egész sorában, a tervezett kutatás eredményei általánosíthatók és hasznosíthatók bonyolultabb környezetben is, például biológiai rendszerekben, vagy ipari-technológiai eljárásokban. A projekt fő kihívása a korábbi támogatási periódusok eredményeinek általánosítása és vizsgálataink kiterjesztése olyan összetett kondenzált fázisú jelenségek megértésére, mint amilyen a víz párolgása, egyszerű és összetett molekuláris spécieszek (elektron, proton, egyszerű ionok, biológiailag releváns molekulák) oldódása, vagy elemi reakció dinamikája (elektron- és proton-transzfer). Oldószerként víz mellett más poláris molekulák (ammónia, metanol) viselkedését is vizsgáljuk. A vizsgált rendszereket különböző geometriai viszonyok között, molekulafürtökben, felületeken, és a tömbfázis belsejében is jellemezzük majd.
Mi a kutatás alapkérdése?
Ebben a részben írja le röviden, hogy mi a kutatás segítségével megválaszolni kívánt probléma, mi a kutatás kiinduló hipotézise, milyen kérdéseket válaszolnak meg a kísérletek.
A projekt során megvizsgálandó kérdések három csoportba sorolhatók. A problémák első csoportja metodikai jellegű. Számos ötletünk van a kondenzált fázisú dinamika modellezéséhez nélkülözhetetlen szimulációs technikák fejlesztésére. Ebben a kontextusban három irányt javasolunk megvalósítani. Ebből kettő szorosan kapcsolódik korábbi munkásságunkhoz klasszikus párpotenciálok sorozatának kidolgozásával (alkáli-halogenidekre), valamint egy új vízmolekula-elektron pszeudpotenciál fejlesztésével a Baranyai-Kiss modellel összekapcsolva. A harmadik metodikai irány egy általánosabb módszer fejlesztését célozza meg, mely alkalmas egy kvantummechanikailag leírt oldott részecske és klasszikus környezete kölcsönhatásának leírására. A második általános problémakörbe olyan klasszikus szimulációk végrehajtása tartozik, melyek alapját az általunk fejlesztett potenciálok adják, mint például víz párolgásának, valamint alkáli-halogenidek, illetve ezek vizes oldatainak a szimulációja. A projekt harmadik problémaköre kvantumdinamikai szimulációkkal foglalkozik. Kevert kvantumos-klasszikus szimulációkat és ab iníció kvantumdinamikai szimulációkat is végrehajtunk majd a szolvatációs dinamika elemi eseményeinek megértésére, valamint elemi kémiai reakciók modellezésére. Bár a projektnek ez a része szorosan kapcsolódik kutatócsoportunk korábbi sikeres munkásságához (korábbi két kutatási pályázatban is) és hozzájárulásához az elektron hidratáció jelensége molekuláris részleteinek megértésében, terveink szerint továbbra is szeretnénk aktívak maradni ezen a területen is.
Mi a kutatás jelentősége?
Röviden írja le, milyen új perspektívát nyitnak az alapkutatásban az elért eredmények, milyen társadalmi hasznosíthatóságnak teremtik meg a tudományos alapját. Mutassa be, hogy a megpályázott kutatási területen lévő hazai és a nemzetközi versenytársaihoz képest melyek az egyediségei és erősségei a pályázatának!
A javasolt kutatási program korábbi, hasonló területen végzett sikeres kutatásaink természetes folytatása. Egyszerű kondenzált rendszerek mélyreható vizsgálata után nélkülözhetetlen vizsgálataink összetettebb rendszerekre történő kiterjesztése, az eredmények általánosítása, valamint az implikációk és a gyakorlati következmények felkutatása. A legegyszerűbb esetekre (tiszta víz, akáli-halogenid oldatok, szolvatált elektronok) végrehajtott vizsgálataink értékes molekuláris szintű bepillantást nyújtanak a szolvatációt és a vele csatolt elektronállapot relaxációt meghatározó alapvető fizikai összefüggésekbe. Ezen eredmények közvetlen hatása azonban valószínűleg nem nyúlik túl az elméleti és kísérleti fiziko-kémikusok társadalmán. A kutatások általánosabb irányba történő kiterjesztése azonban megnyitja a lehetőséget a korábban felfedezett elvek gyakorlatiasabb alkalmazására. Új számítási eszközök, módszerek létrehozása szakemberek jóval szélesebb, még a kémián is túlnyúló körét érheti el. Olyan távoli területeken történhet meg a fejlesztések alkalmazása, mint az anyagtudomány vagy a biomolekuláris tervezés. Mindazonáltal, leginkább a jelen kutatási tervben körvonalazott gyakorlati következmények és alkalmazások lehetnek azok a területek, amelyek leginkább hozzáférhetők és közvetlenül hasznosíthatók lesznek a társadalom számára. Fontos példák merülnek fel a környezetvédelemmel, biokémiai alkalmazásokkal, az energiatermeléssel, vagy éppen a biomolekuláris tervezéssel kapcsolatban. A kémiai ipar szintén profitálhat vizsgálatainkból, például az elektronátadási folyamatok modelljeink által jósolt mechanizmusán, vagy az alkáli-halogenid olvadékok és oldatok szimulációk által megjósolt szerkezetén és tulajdonságain keresztül.
A kutatás összefoglalója, célkitűzései laikusok számára
Ebben a fejezetben írja le a kutatás fő célkitűzéseit alapműveltséggel rendelkező laikusok számára. Ez az összefoglaló a döntéshozók, a média, illetve az érdeklődők tájékoztatása szempontjából különösen fontos az NKFI Hivatal számára.
A jelen kutatási program célja betekintést nyerni vizes és nem vizes oldatok mikroszkopikus viselkedésébe. Vizsgálataink vezérfonala az, hogy függetlenül attól, hogy a feloldott részecskék egyszerű ionok vagy biológiailag jelentős makromolekulák, az oldatok viselkedése alapvetően azonos mintákat követ. A terület fő kihívása hogy megtaláljuk és megértsük a közös minták időbeli változásait (a rendszer dinamikáját), valamint magyarázatot találjunk az esetleges különbségekre. Mivel a feloldott részecskék tulajdonságai különbözőek pici folyadékcseppekben, folyadékfelületeken, vagy a makroszkopikus folyadék belsejében, az oldatok változatos geometriájú rendszereiben történő vizsgálatával további értékes információt nyerhetünk az oldódás dinamikájáról. A vizsgált oldatok tulajdonságainak felderítésére ésszerű modelleken alapuló számítógépes szimulációk kiválóan alkalmasak. A gyakorlatban egyszerű modellek (például tiszta víz vagy nátrium-klorid oldat) vizsgálatából indulunk ki, majd az eredményeinket általánosítjuk, alkalmazzuk bonyolultabb oldott részecskét tartalmazó oldatokra. Az általunk javasolt számítógépes szimulációkkal is ezt az utat követjük, és vizsgálatainkat bonyolultabb rendszerekre is kiterjesztjük. Tanulmányaink magyarázatot adhatnak arról, hogy fontos folyamatok (például vízmolekulák távozása, párolgása vízfelületekről) milyen módon játszódnak le. A számítási technikák szintje és fejlettsége szintén jelentősen befolyásolja az eredmények és következtetések megbízhatóságát. Ezért a meglevő szimulációs programok fejlesztése elkerülhetetlen feladat, ez is fontos részét képezi a projektnek.
| Summary Summary of the research and its aims for experts
Describe the major aims of the research for experts.
The purpose of the present research program is to launch a series of systematic computer simulation studies in condensed phases. The planned investigations span a wide variety of simulation techniques, levels of approximations of the applied methods, and the character of the condensed systems both in terms of phases and chemical compositions. The main motivation, the common thread, of these investigations is to develop a molecular level understanding of basic elementary interactions and events (solvent relaxation, inter- and intramolecular energy transfer, electron- and charge-transfer, elementary chemical reactions) taking place in condensed phases that underlie both the macroscopic (thermodynamic) properties and the experimental observations. Since these microscopic attributes play a key role in a wide range of condensed phase phenomena, the results of the presently planned project can be generalized and utilized in more complex environments, such as in systems in biological settings, or in important industrial processes. The main challenge we are facing now is to generalize the results of our previous grant periods and extend our investigations to more complex condensed phase phenomena, such as evaporation of water, solvation of simple and complex molecular species (electron, proton, simple ions, biologically relevant molecules), and dynamics of elementary reactions (electron and/or proton transfer). For the solvent we consider not only water but other polar molecules (methanol, ammonia), as well. The investigated phenomena will be examined in various geometrical settings, in clusters, at interfaces and in the bulk.
What is the major research question?
Describe here briefly the problem to be solved by the research, the starting hypothesis, and the questions addressed by the experiments.
The questions investigated in the present project can be classified in three major groups. The first group of the examinations is of methodological nature. We have several new ideas to improve the simulation techniques used to model condensed phase dynamics. Here, we propose three directions. Two of these are closely related to our previous work, the development of a series of classical pair-potentials (alkali halides, alcohols, carbonic acids), and the development of a new water-electron pseudopotential coupled to the Baranyai-Kiss water model. We also plan a more general methodical application, the development of a new technique designed to describe the interaction of a quantum mechanical solute and its classical surroundings. The second main problem set of this proposal concerns classical simulations using the above developed potentials, simulations of pure water to model evaporation (in clusters or on water-air interfaces), and simulations of alkali halides and their aqueous solutions in various concentrations. The third main group of investigations focuses on quantum dynamics simulations. Here, mixed quantum-classical simulations and ab initio molecular dynamics investigations will be executed on elementary events of solvation dynamics and elementary chemical reactions. Although this part of the project has a long history in our group extending back to two previous grant periods, due to our successful contribution to the understanding of the molecular details of the electron hydration phenomenon, we would still like to stay in contact with the latest developments in this field.
What is the significance of the research?
Describe the new perspectives opened by the results achieved, including the scientific basics of potential societal applications. Please describe the unique strengths of your proposal in comparison to your domestic and international competitors in the given field.
The proposed research program is a natural extension of our previous successful work on this field. After developing a solid physical picture on the behavior of simple condensed phase models, it is now necessary to extend our investigations to more complex systems, generalize the results, and investigate the implications and the general practical consequences. The studies of the simplest cases (i.e. pure water, alkali halide solutions, solvated electrons) provide invaluable microscopic insights into the basic physical principles governing solvation and the coupled electronic dynamics. The direct impact of these results will be undoubtedly on the theoretical and experimental community of physical chemists. Extension of the investigations to broader directions opens the possibility for more practical applications of these principles. The development of new computational tools and models potentially may reach a much wider group of specialists, even outside chemistry, reaching as far as to experts in material science or biomolecular engineering. Nevertheless, it is, by far, the practical consequences and generalizations of the present proposal that may have the most important impacts in fields most accessible and plausible for the public. Important examples include implications for environmental issues, biochemical applications, in energy production or biomolecular engineering. Chemical industry may also profit from the present results, for example, from the detailed molecular level knowledge of electron-transfer processes or from the simulation predicted structure and properties of alkali halide liquids and solutions.
Summary and aims of the research for the public
Describe here the major aims of the research for an audience with average background information. This summary is especially important for NRDI Office in order to inform decision-makers, media, and others.
The main goal of the present research proposal is to gain insight into the microscopic behavior of aqueous and non-aqueous solutions. The common thread of these investigations is that regardless of the quality of the dissolved particles, that can range from simple ions to large biologically important macromolecules, this behavior follows the same basic patterns in all cases. The main challenge is to find and understand the temporal evolution of these common patterns, the dynamics of the solutions, and also the origins for the possible differences. Since the behavior of the solvated species is different in tiny liquid droplets, on solvent surfaces and inside the macroscopic solvent, additional information can be gained on solvation by studying these systems in various geometrical environments, as well. Computer simulations with reasonable models can unravel the most important properties of the investigated solutions. It is practical to simulate relatively simple systems, for example, pure water, or a sodium chloride solution, and generalize the properties to more complex liquids. With our proposed computer simulations we plan to follow this route and extend our theoretical examinations to more complex liquid environments. Our studies can provide clues how important process (for example, evaporation of water molecules from water surfaces) take place at a molecular level. The level and sophistication of the computational techniques are of a great influence in the above investigations. It is therefore mandatory to improve the presently available computer simulation methods and programs. This also represents an important part of this proposal.
|
|
|
|
|
|
|
|
| |
List of publications |
|
|
| R. Lasfar, G. Tóth: The difference of model robustness assessment using crossvalidation and bootstrap methods, J Chemometrics, publikálásra elfogadva, 2024 | | Baranyi Bence, Turi László: Ab Initio Molecular Dynamics Simulations of Solvated Electrons in Ammonia Clusters, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B 124: (33) pp. 7205-7216., 2020 | | Baranyi Bence, Turi László: Excess electron solvation in ammonia clusters, JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 151: (20) 204304, 2019 | | Mones Letif, Pohl Gábor, Turi László: Ab initio molecular dynamics study of solvated electrons in methanol clusters, PHYSICAL CHEMISTRY CHEMICAL PHYSICS 20: (45) pp. 28741-28750., 2018 | | B. Baranyi, L. Mones, G. Pohl and L. Turi: Excess Electrons in Water, Methanol and Ammonia Clusters, 12th European Conference on Computational and Theoretical Chemistry (EUCO-CTC 2019), konferencia előadás, 2019 | | B. Baranyi and L. Turi: Excess electron solvation in ammonia clusters, submitted for publication, 2019 | | L. Turi, J. Rodriguez, and D. Laria: Combined Effects from Solvation and Nuclear Quantum Fluctuations on Autoionization Mechanisms in Aqueous Clusters, submitted for publication, 2019 | | A. Baranyai: Alkali halide force fields: a search for an acceptable compromise, Journal of Molecular Liquids, accepted for publication, 2019 | | I. Bakó, J. Daru, Sz. Pothoczki, L. Pusztai, and K. Hermansson: Effects of H-bond asymmetry on the electronic properties of liquid water – An AIMD analysis, Journal of Molecular Liquids 293 111579, 2019 | | L. Mones, G. Pohl, and L. Turi: Ab initio molecular dynamics study of solvated electrons in methanol clusters, Physical Chemistry Chemical Physics, 20, 28741-28750, 2018 | | B. Baranyi and L. Turi: Excess electron solvation in ammonia clusters, Journal of Chemical Physics, 151, 204304, 2019 | | L. Turi, J. Rodriguez, and D. Laria: Combined Effects from Solvation and Nuclear Quantum Fluctuations on Autoionization Mechanisms in Aqueous Clusters, Journal of Physical Chemistry B, 124, 2198-2208, 2020 | | A. Baranyai: Alkali halide force fields: a search for an acceptable compromise, Journal of Molecular Liquids, 297, 11762, 2020 | | G. Tóth, P. Király, and D. Kovács: Effect of variable allocation on validation and optimality parameters and on cross-optimization perspectives, Chemometrics and Intelligent Laboratory Systems, 204, 104106, 2020 | | B. Baranyi, and L. Turi: Ab Initio Molecular Dynamics Simulations of Solvated Electrons in Ammonia Clusters, Journal of Physical Chemistry B, 124, 7205-7216, 2020 | | D. Kovács, P. Király, and G. Tóth: Sample-size dependence of validation parameters in linear regression models and in QSAR, SAR and QSAR in Environmental Research, 32:4, 247-268, 2021 | | A. Baranyai: Alkali halide force fields: Utilizing the melting temperature, Journal of Molecular Liquids, 343, 117575, 2021 | | P. Király, R. Kiss, D. Kovács, A. Ballaj and G. Tóth: The Relevanceof Goodness-of-fit, Robustness and Prediction Validation Categoriesof OECD-QSAR Principles with Respect to Sample Size and Model Type, Mol.Inf. 41, 2200072, 2021 | | A. Baranyai: Alkali halide force fields: Search for versatility, J. Molec.Liq., 362, 119788, 2022 | | L. Mones, G. Pohl, and L. Turi: Ab initio molecular dynamics study of solvated electrons in methanol clusters, Physical Chemistry Chemical Physics, 20, 28741-28750, 2018 | | A. Baranyai: Self-diffusion of water in the presence of alkali halide ions, Hungarian Journal of Industry and Chemistry, 51, 67, 2023 | | R. Lasfar, G. Tóth: Patch seriation to visualize data and model parameters., J Cheminform 15, 78, 2023 | | R. Lasfar, G. Tóth: The difference of model robustness assessment using cross-validation and bootstrap methods, Conferentia Chemometrica , Sopron 10-13 September, 2023, poster, 2023 | | G. Tóth, R. Lasfar: Validálás bootstrappel vagy keresztellenőrzéssel?, KeMoMo workshop, Szeged, 2023. május 18-19. előadás, 2023 | | Z. Tohidi Nafe, B. Baranyi, L. Turi: Theoretical Investigation of the Excitation Energy Distribution Among the Pigments in the Light Harvesting CP29 Complex, Working Group Meeting, Reaction Kinetics and Photochemistry Working Group of MTA, lecture, 2023 | | Pettitt B. Montgomery, Schwartz Benjamin J., Sterpone Fabio, Túri László, Willard Adam P.: Tribute to Peter J. Rossky, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B 124: (47) pp. 10591-10593., 2020 | | L. Turi, B. Baranyi, Á. Madarász: Nuclear quantum effects in the spectra of hydrated electron and water cluster anions, J. Chem. Theory Comput., submitted for publication, 2024 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
