Experimental Solid State Physics Dept. (Research Institute for Solid State Physics and Optics Hung. Acad. Sci.)
Participants
Pusztai, Tamás Tegze, Miklós
Starting date
2003-01-01
Closing date
2006-12-31
Funding (in million HUF)
9.080
FTE (full time equivalent)
0.00
state
closed project
Final report
Results in Hungarian
A kristályos anyagok szerkezetének ab initio meghatározásához megkerülhetetlen a krisztallográfiai fázisprobléma megoldása. Kutatásunk során erre a feladatra dolgoztunk ki új eljárást, amely a klasszikus direkt módszertől teljesen különböző elven működik. A töltésalternáló (charge flipping) módszer meglepően merész alapfeltevése az, hogy kellően jó felbontás esetén a megoldáshoz nincs szükség sem előzetes kémiai vagy szimmetria ismeretekre, sem az atomicitás elvére vagy statisztikus fázisösszefüggésekre. Szükségesek viszont a cella ürességét kihasználó gyenge perturbációk, amelyekkel a hiányzó fázisok terének nagy dimenziószámát le lehet csökkenteni. A megvalósított algoritmus a valós és reciprok terek között gyors Fourier-transzformációval iterál, a valós térben az elektronsűrűség előjelét egy kis küszöbszint alatt megváltoztatja, míg a reciprok térben csak a gyenge reflexiók fázisait tolja el. Az iterációs folyamat nem igényel külső beavatkozást: a megoldást valamely jósági tényező hirtelen zuhanása jelzi.
Könnyű adaptálhatóságának köszönhetően a töltésalternálás módszere az első közlemény megjelenése óta rohamosan terjed. Alkalmazhatósága mára a diffrakciós szerkezetmeghatározás több területén nyert bizonyosságot; a listán egykristály és pordiffrakciós adatok, periodikus, pszeudoszimmetrikus és modulált szerkezetek, ill. kvázikristályok is vannak. Az algoritmust már három felhasználói programcsomag kínálja alternatívaként nehéz esetek elemzésére.
Results in English
The solution of the crystallographic phase problem is essential for the ab inito determination of crystalline structures. For this purpose we developed a new method – called charge flipping. It is based on principles very different from that of classical direct methods. The primary assumption of charge flipping is the following: given sufficiently high-resolution diffraction data, we need neither preliminary information on chemical composition or symmetry, nor the principle of atomicity or statistical phase relations. Instead, we must rely on the emptiness of the unit cell and decrease the dimensionality of the missing phases through small perturbations. The new algorithm iterates between the real and reciprocal spaces by the fast Fourier transform, in real space it changes the sign of electron density below a small positive threshold, while in reciprocal space it shifts the phases of weak reflections. The whole process is deterministic and proceeds without user intervention, the solution is signified by a sharp drop of some figure of merit.
Due to its deceptive simplicity and easy implementation the charge flipping method quickly propagates. Its applicability is already proven in several fields of structural science, the list contains using single crystal and powder data of periodic, pseudo-symmetric and modulated structures and also quasicrystals. The algorithm is already offered as an alternative by three user programs for the treatment of difficult cases.
G. Faigel, M. Tegze, G. Bortel L. Kőszegi: Angular-integrated elastic scattering : A new tool for structural studies, Europhysics Letters 61, 201-206, 2003
Z. Jurek, G. Oszlányi, G. Faigel: Imaging atom clustersby hard X-ray free-electron lasers, Europhysics Letters 65, 491-497, 2004
G. Oszlányi, A. Sütő: Ab initio structure solution by charge flipping, Acta Crystallographica A 60, 134-141, 2004
G. Oszlányi, A. Sütő: Ab initio structure solution by charge flipping II. Use of weak reflections, Acta Crystallographica A 61, 147-152, 2005
A. Sütő: Crystalline ground states for classical particles, Phys. Rev. Lett. 95, 265501-1-4, 2005
G. Oszlányi, A. Sütő: Ab initio structure solution without the use of atomicity, Acta Crystallographica A 61, C31, 2005
É. Kováts, G. Oszlányi, S. Pekker: Structure of the crystalline C60 photopolymer and the isolation of its cycloadduct components, J. Phys. Chem. B 109, 11913-11917, 2005
S. Pekker, É. Kováts, G. Oszlányi, G. Bényei, G. Klupp, G. Bortel, I. Jalsovszky, E. Jakab, F. Borondics, K. Kamarás, M. Bokor, G. Kriza, K. Tompa, G. Faigel: Rotor-stator molecular crystals of fullerenes with cubane, Nature Materials 4, 764-767, 2005
G. Faigel, Z. Jurek, G. Oszlányi, M. Tegze: Clusters in the XFEL beam, Journal of Alloys and Compounds 401, 86-91, 2005
G. Oszlányi, A. Sütő, M. Czugler, A. Párkányi: Charge flipping at work: A case of pseudosymmetry, J. Am. Chem. Soc. 128, 8392-8393, 2006
G. Oszlányi, A. Sütő: Ab initio structure solution by charge flipping, European Crystallographic Society, ECM22 Conference Budapest, August 27-30, 2004, 2004
A. Sütő: Crystalline ground states for classical particles, Phys. Rev. B, 74, 104117-1-8, 2006
G. Oszlányi, A. Sütő: How can we cope with negative scattering density?, Acta Cryst. A 62, s88, 2006
G. Oszlányi, A. Sütő: Ab initio neutron crystallography by the charge flipping method, Acta Cryst. A 63, 156-163, 2007
