Adszorpciós és katalitikus vizsgálatok DRIFT spektroszkópiai módszerrel
Title in English
Studies of adsorption and catalysis using the DRIFT spectroscopic method
Panel
Chemistry 2
Department or equivalent
Institute of Materials and Environmental Chemistry (Research Center of Natural Sciences)
Participants
Lónyi, Ferenc
Starting date
2003-01-01
Closing date
2007-12-31
Funding (in million HUF)
6.592
FTE (full time equivalent)
0.00
state
closed project
Final report
Results in Hungarian
Tanulmányoztuk az N2 és O2 adszorpció dinamikáját és egyensúlyát természetes és szintetikus zeolitokon. A kutatás eredményeire alapozva 1 m3/óra kapacitással 95 %-os tisztaságú oxigén előállítására alkalmas PSA oxigén generátort terveztünk és építettünk. A munka kapcsán kidolgoztuk az N2 és O2 adszorpció tanulmányozására alkalmas nagynyomású DRIFT spektroszkópiai módszert.
A nagynyomású DRIFT spektroszkópiai módszerrel tanulmányoztuk a gyenge bázis nitrogén és a zeolitok savas alakulatainak kölcsönhatását. A vizsgálatok alapján következtetni tudtunk néhány H- és Pt,H-zeolit katalizátor Brønsted savas helyeinek belső saverősségére. Rámutattunk, hogy a nagy Si/Al arányú H-zeolitok fajlagos (TOF) alkán konverziós alktivitásának különbözőséget nem a belső saverősség különbözősége okozza, hanem elsősorban az adszorpciós környezet zeolitszerkezetből és összetételből fakadó különbözősége.
Pontosabb leírást adtunk a Pt,H-zeolit bifunkciós katalizátorok aktív alakulatairól, a hidrogén és az alkánok aktiválódásának lehetséges módjáról ezeken a katalizátorokon.
Rámutattunk a Co- és Co,Pt- mordenit katalizátorok metános NOx-SCR reakcióban mutatott aktivitásvesztésének egy lehetséges okára.Operando DRIFT-MS módszerrel kimutattuk, hogy a metános NOx-SCR reakcióban a nitrogénképződés legfontosabb intermedierjei a nitrozóniumion (NO+) és az adszorbeált ammónia (NH3, NH4+).
Results in English
The dynamics and the equilibrium of the N2 and O2 adsorption were studied on natural and synthetic zeolites. Based on the research results a PSA type O2 generator, having a capacity of 1 m3/h at an oxygen purity of 95 %, was designed and built . In relation to this work the DRIFTS spectroscopic method of high- pressure N2 and O2 adsorption was developed.
Using the High-pressure DRIFTS method the interaction of the weak base nitrogen and the acid sites of zeolites was studied. Conclusions could be drawn about the intrinsic acid strength of Brönsted sites in some H- and Pt,H-zeolites. It was pointed out that the different site specific alkane conversion activities (TOFs) of zeolites, having high Si/Al ratio, result primarily from the differences in the adsorption environment that is related with the differences in the zeolite structure and composition, and not from differences in the intrinsic acid strength of the sites.
A more precise description was given for the active centers of Pt,H-zeolite bifunctional catalysts and for the activation mechanism of hydrogen and alkane over these catalysts.
We pointed out a possible reason for the activity loss of Co- and Co,Pt-mordenite catalysts during the NOx-SCR with methane. Using operando DRIFTS-MS technique we have shown that the most important intermediates of N2 formation in the NOx-SCR with methane are the nitrosonium ion (NO+) and the adsorbed ammonia (NH3,NH4+).
Lónyi F; Kovács A; Valyon J: A DRIFT spectroscopic study of the N2 adsorption and acidic properties of H- and Pt/H-zeolites, Proc. of the 3rd FEZA, Prague, Czech Republic, August 23-26, 2005. Stud. Surf. Sci. Catal. 158, 869-876, 2005
Valyon J; Lónyi F; Onyestyák Gy; Papp J: DRIFT and FR spectroscopic investigation of N2 and O2 adsorption on zeolites, Microporous and Mesoporous Materials 61, 147-158, 2003
Lónyi F; Valyon J: Szilárd savak Brönsted savasságának vizsgálata, pp. 293-295 in: Majdik K; (Szerk.) IX. Nemzetközi Vegyészkonferencia, Erdélyi Magyar Műszaki Tudományos Társaság, Kolozsvár, 2003
Kovács A; Valyon J; Lónyi F: An operando DRIFTS study of the conversion of hexane over H-ZSM-5 and H-mordenite, pp. 161-166 in: Pálinkó I. (ed.) Proc. of the 8th Pannonian International Catalysis Symposium, Szeged, Hungary, 12-16 September, 2006
Lónyi F; Valyon J; Pál-Borbély G: A DRIFT spectroscopic study of the N2 adsorption and acidity of H-Faujasites, Microporous and Mesoporous Materials 66, 273-282, 2003
Onyestyák Gy; Lónyi F; Valyon J: A study of the reaction between zeolite H-ferrierite and Cd or Zn metal, Journal of Thermal Analysis and Calorimetry 79, 561–565, 2005
Valyon J; Onyestyák Gy; Rees LVC: Adsorption and diffusion of nitrogen and oxygen in natural mordenites, pp. 2078-2085 in: Proc. 14th International Zeolite Conf, Cape Town., 2004
Lónyi F; Kovács A; Szegedi, A, Valyon, J: Activation of hydrogen and hexane over Pt,H-zeolite hydroisomerization catalysts, J. Catal (közlésre előkészített kézirat), 2007
Kovács A; Lónyi F; Valyon J: Catalytic and DRIFT Spectroscopic Investigations of Pt/H-Mordenite, Proceedings of the International Symposium on Catalytic Processes on Advanced Micro- and Mesoporous Materials, September 2-5, Nessebar, Bulgaria, 2005
Kovács A; Valyon J: A hexán átalakulása H- és Pt/H-mordenit katalizátoron, pp237-242 in: Majdik K; (Szerk.) X. Nemzetközi Vegyészkonferencia, Erdélyi Magyar Műszaki Tudományos Társaság, Kolozsvár, 2004
Kovács A; Lónyi F; Valyon J: Catalytic and DRIFT spectroscopic investigation of Pt/H-mordenite isomerization catalyst, 7th Pannonian International Symposium on Catalysis, Srni, Czech Republic, 12-16 September, 2004
Lónyi F; Valyon J: DRIFT spectroscopic investigation of the N2 and O2 adsorption on zeolites at ambient temperature and elevated pressures, In: 6th AIZ Conference, September 20-23, Vietri sul Mare, Italy:, 2003
Gutierrez L; Ulla MA; Lombardo EA; Kovács A; Lónyi F; Valyon J: Study of deacivation of Co- and Pt, Co-mordenite during the SCR of NOX with CH4, Applied Catalysis A: General 292, 154-161, 2005
Ulla MA; Gutierrez L; Lombardo EA; Lónyi F; Valyon J: Catalytic features of Pt,Co-mordenite for the SCR of NOx monitored by DRIFT spectroscopy using adsorbed N2 as a probe, Applied Catalysis A: General 277(1-2), 227-237, 2004
Lónyi F; Valyon J; Gutierrez L; Ulla MA; Lombardo EA: The SCR of NO with CH4 over Co-, Co,Pt-, and H-mordenite catalysts, Applied Catalysis B: Environmental 73, 1–10, 2007
Events of the project
2012-01-03 11:35:14
Kutatóhely váltás
A kutatás helye megváltozott. Korábbi kutatóhely: Nanokémiai és Katalízis Intézet (MTA Kémiai Kutatóközpont), Új kutatóhely: Anyag- és Környezetkémiai Intézet (MTA Kémiai Kutatóközpont).
