Perturbációs módszerek fejlesztése és alkalmazása az anyagszerkezetkutatásban
Title in English
Perturbation methods - development and application in material science
Panel
Chemistry 1
Department or equivalent
Institute of Chemistry (Eötvös Loránd University)
Starting date
2003-01-01
Closing date
2006-09-30
Funding (in million HUF)
19.639
FTE (full time equivalent)
0.00
state
closed project
Final report
Results in Hungarian
Foglalkoztunk szén nanoszerkezetek kölcsönhatását leíró Hückel típusú modell Hamilton operátorral. Megoldottuk a modell hatékony numerikus számítását több ezer atomból álló klaszterekre, a perturbációs közelítés második rendjében. Nanocső párosok kölcsönhatási energia felületét vizsgálva megállapítottuk,
hogy az energetikailag legstabilabb párok azonos felcsavarási indexű csövekből állíthatók össze, ellentétes kiralitású csöveket helyezve egymás mellé. Számításaink azt mutatják, hogy az ilyen csőpárosokban a ''fogaskerék'' forgatás (azaz a pár két tagjának ellentétes irányú forgatása) extrém kis energia befektetés mellett megvalósítható.
A perturbációs metodikák témakörében megoldottuk a másodredű korrekció méretkonzisztenciájának problémáját a multikonfigurációs perturbációszámítás keretei között. Javasoltunk egy általános módszert
a perturbációs partíció újradefiniálására amely javítja a kiindulási partíció konvergenciáját. Megmutattuk,
hogy a másodrendű Moller-Plesset formula Grimme-féle skálázása a Feenberg-skálázás kétparaméteres általánosításának tekinthető.
Ezenkívül vizsgáltuk a cluster amplitúdók momentumok módszerével való meghatározását a CCSD
közelítés keretein belül. Végül javasoltunk egy uj, az idempotenciat megőrző iterációs formulát redukált egyrészecskés sűrűségmátrix előállítására.
Results in English
We have investigated a Hückel-type Hamiltonian that describes the weak interaction of carbon
nanostructures. An efficient algorithm has been developed to facilitate efficient solution of the
model at second order in perturbation theory (PT). Currently we can compute the interaction
energy of systems composed of several thousand carbon atoms in few minutes. The interaction
energy of aligned nanotube pairs have been investigated. We have found that identical tube pairs
built of opposite chirality tubes are the most stable energetically. The results indicate a distinguished,
cogwheel-type rotation of such tube pairs, which requires an exteremely small energy input.
The size inconsistency problem of the second order correction formula has been solved in the
framework of the so-called multiconfiguration PT. We have suggested a general method for redefining
the partitioning of a Hamiltonian in PT to enhance convergence of the PT series. It has been shown that
the empirical scaling suggested by Grimme to improve the well-known second order Moller-Plesset
formula, can be interpreted as a two-parameter generalization of Feenberg's scaling.
We have investigated the non-trivial version of the method of moments to determine cluster amplitudes
of the CCSD wavefunction. Finally a new, idempotency-conserving iteration formula has been suggested
to obtain reduced one-particle density matrices.
P. R. Surján, Z. Rolik, Á. Szabados, D. Kőhalmi: Partitioning in multiconfiguration perturbation theory, Annalen der Physik 13 194-200, 2004
P. R. Surján, A. Lázár, Á. Szabados: Laplace-transformed denominators in perturbation theory: Linear-scaling second order treatment of weakly interacting nanostructures, Physical Review A 68 062503, 2003
P. R. Surján, Á. Szabados: Convergence enhancement in perturbation theory, Collection of Czechoslovak Chemical Communications 69 105-120, 2004
P. R. Surján, Á. Szabados: Appendix to ''Studies in Perturbation Theory'': the problem of partitioning, Fundamental World of Quantum Chemistry: A Tribute to the Memory of Per-Olov Löwdin, eds: E. J. Brandas and E.S. Kryachko, Kluwer, Dordrecht, III 129-185, 2004
Á. Szabados, P. R. Surján: On the size-dependence of Feenberg scaling, International Journal of Quantum Chemistry 101 287-190, 2005
R.K. Chaudhuri, K. Freed, G. Hose, P. Piecuch, K. Kowalski, M. Wloch, S. Chattopadhyay, D. Mukherjee, Z. Rolik, Á. Szabados, G. Tóth, P.R. Surján: Comparison of low-order multireference many-body perturbation theories, Journal of Chemical Physics 122 134105, 2005
Á. Szabados, Z. Rolik, G. Tóth, P. R. Surján: Multiconfiguration perturbation theory: size consistency at second order, Journal of Chemical Physics 122 114104, 2005
Kőhalmi D., Lázár A., Szabados Á., Surján P.R.: Szén nanocsövek közötti kölcsönhatások, Magyar Kémiai Folyóirat 111 12-17, 2005
D. Kőhalmi, Á. Szabados, P.R. Surján: Idempotency-conserving iteration scheme for the one-electron density matrix, Physical Review Letters 95 013002, 2005
Á. Szabados, L.P. Biró, P.R. Surján: Intertube interactions in carbon nanotube bundles, Physical Review B 73 195404, 2006
Á. Szabados: Theoretical interpretation of Grimme's spin-component-scaled second order Moller-Plesset theory, Journal of Chemical Physics 125 214105, 2006
Z. Rolik, Á. Szabados, D. Kőhalmi, P. R. Surján: Coupled-cluster theory and the method of moments, Journal of Molecular Structure: THEOCHEM 768 17--23, 2006
