11C izotóppal jelzett nagy fajlagos aktivitású prekurzorok és radiofarmakonok előállítása Pozitron Emissziós Tomográffal történő diagnosztikai vizsgálatokhoz
Title in English
Synthesis of 11C-labeled precursors and radiopharmaceuticals in high specific activity for Positron Emission Tomography.
Panel
Chemistry 1
Department or equivalent
Nuclear technology research group (HUN-REN Institute for Nuclear Research)
Participants
Sarkadi, Lászlóné Szelecsényi, Ferenc
Starting date
2005-01-01
Closing date
2009-12-31
Funding (in million HUF)
7.006
FTE (full time equivalent)
6.30
state
closed project
Final report
Results in Hungarian
Nagy fajlagos aktivitású [11C]CH3I prekurzor előállítása, a berendezés megépítése és [11C]Flumazenil előállítása
A receptor sűrűség mérésén alapuló PET vizsgálatokhoz nagy fajlagos aktivitású radiofarmakonok szükségesek Új eljárást fejlesztettünk ki, ami lehetővé teszi a [11C]CH3I prekurzor ~20 Ci/μmol fajlagos aktivitásban történő előállítását. Az eljárás egy on-line módszer, ahol a [11C]CH3I szintézis összes reakciólépése egyetlen reaktorban megy végbe. A berendezés 18±3 Ci/μmol fajlagos aktivitású prekurzort eredményezett. A készülék központi egysége egy kis holttérfogatú, fűtőszállal körbevett kapilláris reaktor, amelyben az összes be- és kimenő anyagforgalmat és reakciólépést speciális, hatportos szelepeken keresztül bonyolítjuk le.
A Flumazenilt (benzodiazepin antagonista) a desmetil-Flumazenil [11C]CH3I-dal történő N-metilezésével állítottuk elő. A szintézis idő 32 perc, a korrigált hozam 75%, a radiokémiai tisztaság >98%, a specifikus aktivitás 12 Ci/µmol volt.
Közvetlen alkilezés 11C-jelzett olefin intermedierekkel zeolit katalizátoron
A metanol adszorpcióját, deszorpcióját és konverzióját jelzett metanollal vizsgáltuk Cu-módosított aluminoszilikát (ZSM-5, Beta, MCM-41), Fe-Beta zeolit, Fe-, Ni- és V-módosított MCM-41 mezopórusos szilikát katalizátorokon.. Megállapítottuk, hogy a különböző fémionok és katalizátor hordozók különböző reakció irányokban befolyásolják a metanol konverzióját és az olefin termékek képződésének szelektivitását.
Results in English
Preparation of [11C]CH3I precursor in high specific activity; construction of equipment and synthesis of [11C]methyl-Flumazenil
The measurement of receptor density in PET investigations requires high specific activity radiopharmaceuticals. New method was developed to obtain [11C]CH3I precursor in specific activity of ~20 Ci/μmol. This method is an on-line procedure where all reaction steps of [11C]CH3I synthesis is carried out in a single reactor. The precursor was obtained in 18±3 Ci/μmol specific activity. The central unit of the apparatus is a small dead volume capillary reactor inside a heating device in which all the input and outgoing substances and reaction steps are controlled through special six port valves.
The Flumazenil, a benzodiazepine antagonist, was produced by N-methylation of desmethyl-Flumazenil with [11C]CH3I. The synthesis time was 32 min, the decay corrected yield 75%, the radiochemical purity >98% and the specific activity obtained 12 Ci/µmol.
Direct alkylation with 11C-labeled olefin intermediates on zeolite catalysts
The adsorption, desorption and conversion of methanol was examined with 11C-labeled methanol on Cu-modified aluminosilicate (ZSM-5, Beta, MCM-41), Fe-Beta zeolite, Fe-, Ni- and V-modified MCM-41 mesoporous silicate catalysts. It was concluded that different metal ions and catalyst supports influence the conversion of methanol as well as the selectivity of the formation of olefin products to different reaction pathways.
Dolley S. G., van der Walt T. N., Steyn G. F., Szelecsényi F., Kovács Z.: The production and isolation of Cu-64 and Cu-67 from zinc tartget material and other radionuclides, Czechoslovak Journal of Physics 56(2006)539, 2006
Fukumura T., Okada K., Suzuki H., Nakao R., Mukai K., Szelecsényi F. , Kovács Z., Suzuki K.: An improved 62Zn/62Cu generator based on a cation exchanger and its fully remote-controlled preparation for clinical use, Nuclear Medicine and Biology 33(2006)821, 2006
E. Sarkadi-Priboczki, N. Kumar, T. Salmi, D.Yu. Murzin, Z. Kovacs: Radioisotope tracer study of co-reactions of methanol with ethanol using 11C-labelled methanol over alumina, H-ZSM-5 and Cu-ZSM-5, Topics in Catalysis 45(2007)169, 2007
E. Sarkadi-Priboczki, N. Kumar, V. NIeminen, Z. Kovacs, D.Yu. Murzin: Radioisotope tracing of methanol transformation using 11C-labelled methanol over copper ion-exchanged H-ZSM-5, H-beta and H-MCM-41, Catalysis Letters 114(2007)17, 2007
Nagatsu K., Fukumura T., Szelecsényi F., Kovács Z., Suzuki K.: Measurements of the thick target yields for natS(alpha,x)34mCl reaction and estimation of its excitation up to 70 MeV., Journal of Labelled Compounds and Radiopharmaceuticals 50(2007)97, 2007
Sarkadi-Pribóczki É. , Tsoncheva T., Ivanova L.: Desorption and catalytic study of iron modified MCM-41 silica by 11C-radiolabeled methanol, Catalysis Communications 9 (2008)1932, 2008
El-Azony K., Suzuki K., Fukumura T., Szelecsényi F., Kovács Z: Proton induced reactions on natural tellurium up to 63 MeV: Data validation and investigation of possibility of 124I, Radiochimica Acta 96(2008)763, 2008
Sarkadi-Pribóczki É., Kumar N., Kovács Z., Murzin D. Yu.: Radioactive 11C-methyl labeling for study of methanol co-reaction with methyl iodide on Fe-Beta zeolite, Studies in Surface Science and Catalysis. 4th International FEZA Conference. Paris, France, 2-6 Sept., 2008. Proceedings. Ed: Gedeon, A. Elsevier 174(2008)1095, 2008
Sarkadi-Pribóczki É., Gucbilmez Y., Solmaz A., Balci S., Szelecsényi F., Kovács Z., Dogu T.: The 11C-radioisotopic study of methanol conversion on V-MCM-41: The influence of methyl iodide on the transformation, CatalysisToday 142(2009)202, 2009
El-Azony K., Suzuki K., Fukumura T., Szelecsényi F., Kovács Z.: Excitation functions of proton induced reactions on natural selenium up to 62 MeV, Radiochimica Acta 97 (2009)71, 2009
Pribóczki É., Tsoncheva T., Ivanova J.: Radioisotopic study of 11C-labelling methanol decomposition on iron oxide modified mesoporous MCM-41 silica., Canadian Journal of Chemistry - Revue Canadienne de Chimie 87 (2009)478, 2009
Pribóczki É., Gucbilmez Y., Solmaz A., Balci S., Szelecsényi F., Kovács Z., Dogu T.: The 11C-radioisotopic study of methanol conversion on V-MCM-41: The influence of methyl iodide on the transformation., Catalysis Today 142 (2009)202, 2009
Pribóczki É., Tsoncheva T.: Novel consecutive 11C- and 12C-methanol adsorption technique for the catalytic active sites characterization of vanadium modified MCM-41., Catalysis Communications 10 (2009)1216, 2009
Sarkadi-Pribóczki, Éva: Novel 11C-radioisotope method for studying methanol transformation over H- and metal-modified zeolites and MCM-41, Åbo Akademi University, Laboratory of Industrial Chemistry, Turku, Finland, Doctor thesis (2009), 2009
