Catalytic and surface science studies related to the reactions of hydrocarbons and alcohols  Page description

Help  Print 
Back »
 

Details of project

  
Identifier
69327
Type NI
Principal investigator Solymosi, Frigyes
Title in Hungarian Szénhidrogének és alkoholok reakciójának katalitikus és felületkémiai vizsgálata
Title in English Catalytic and surface science studies related to the reactions of hydrocarbons and alcohols
Keywords in Hungarian heterogén katalízis, felületi kémia, elektron-, foton-, ion spektroszkópia, FTIR, szénhidrogének, alkoholok, hidrogén előállítása
Keywords in English heterogeneous catalysis, surface science, elektron-, photon-, ion spectorscopy, FTIR, hydrocarbons, alcohols, hydrogen prduction
Discipline
Physical Chemistry and Theoretical Chemistry (Council of Physical Sciences)100 %
Panel Chemistry 1
Department or equivalent Department of Physical Chemistry and Materials Science (University of Szeged)
Participants Bánsági, Tamás
Barthos, Róbert
Berkó, András
Deák, László
Farkas, Arnold Péter
Halasi, Gyula
Kiss, Anna Mária
Kiss, János
Koós, Ákos
Németh, Róbert
Süli Zakar, Tímea
Széchenyi, Aleksandar
Tolmacsov, Péter
Ugrai, Imre
Starting date 2007-07-01
Closing date 2010-07-31
Funding (in million HUF) 27.000
FTE (full time equivalent) 14.33
state closed project
Summary in Hungarian
A pályázat elsődleges célja a szénhidrogének és alkoholok átalakítása értékesebb vegyületekké, a katalitikus reakciók kinetikájának és mechanizmusának megállapítása, új katalizátorok kifejlesztése és előállítása. A következő reakciókat kívánjuk tanulmányozni: alkánok és alkének átalakítása benzollá és benzolszármazékokká, a bioetanolból szármzó etanol aromatizációja, szénhidrogének parciális oxidációja oxigéntartalmú vegyületekké, szénhidrogének és CO teljes oxidációja, szénhidrogének és alkoholok bomlása, alkánok reformálása hidrogénné és NOx redukciója széntartalmú vegyületekkel. Figyelmet fordítunk a reagáló gázok kölcsönhatásában és katalitikus reakcióiban képződő felületi köztitermékek kialakulására, reakcióképességére és a katalitikus folyamatban való lehetséges szerepére. A katalitikus vizsgálatok mellett a reagáló gázok adszorpcióját, felületi kötődését és felületi kémiáját a katalizátoranyagok egykristály felületein is vizsgáljuk. Kuatatási programunk fontos eleme nanoszerkezetű anyagok (főleg fémek) előállítása oxidikon, ezek különböző spektroszkópiai módszerekkel történő jellemzése, valamint adszorpciós és katalitikus tulajdonságainak vizsgálata.
Summary
The primary aims of this project are to convert hydrocarbons nd alcohols into more valuable compounds, to establish the kinetics and mechanism of the catalytic reaction, and to elaborate and synthetize new catalytic materials. We plan to investigate the following reactions: the conversion of alkanes and alkenes under dry condition into benzene and alkyl aromatics, aromatization of ethanol produced by biomass fermentation, partial oxidation of hydrocarbons into oxygenated compounds, total oxidation of hydrocarbons and CO pollutants, decomposition of hydrocarbons and alcohol, reforming of alkanes to produce hydrogen and reduction of NOx pollutant with carbon containing compounds. We pay a great attention to the formation, the reactivity and the possible role of surface intermediates formed during the interaction and catalytic processes of the reacting gases. Parallel to the catalytic investigations, the adsorption, the bonding and the surface chemistry of reacting gases will be examined on the single crystal surfaces of the catalytic materials. An important part of our research program is the preparation of nanostructured materials, mainly metals, on various oxides, their characterization by several spectroscopic methods and the study of their adsorptive and catalytic properties.




 

Final report

  
Results in Hungarian
Tanulmányoztuk a benzol, metanol, dimetil és dietil éter aromatizációját és a metilezését a ZSM-5 zeolitra rávitt Mo2C, Ga2O3 és ZnO-on. Mindhárom anyag hatásosan katalizálta a metanol aromatizációját, és a Mo2C/ZSM-5 elősegítette a benzol metilezését is. Spektroszkópiai módszerekkel feltártuk a zeolit és a Mo2C szerepét. Kísérleteink másik részében a hidrogén előállítására koncentráltunk. Elsődleges célunk a drága platina fémeket helyettesítő olcsó és stabilis katalizátor szintézise volt. Erre a célra legmegfelelőbbnek ismét a Mo2C bizonyult. Amennyiben a Mo2C-t nagy felületű többfalú szén nanocsőre vagy Norit szénre vittük rá, az alkoholok átalakításának iránya megváltozott: az etanol és metanol aromatizációja helyett a hidrogén képződése került előtérbe. A hidrogén előállításával kapcsolatos kutatási programunk talán egyik legfontosabb eredménye, hogy a Mo2C/carbon katalizátoron a HCOOH bomlásának katalízisével sikerült tiszta, CO mentes hidrogént előállítanunk alacsony hőmérsékleten. Párhuzamosan folyó elektron-spektroszkópiai módszerekkel feltártuk a reakciók primér lépéseit és a felületen képződő gyökök átalakulásának irányát. Elektron- foton- és ion spektroszkópiával (AES, XPS, LEIS, RAIRS), valamint STM-el tanulmányoztuk a kétfémes nanoszerkezetek képződését és fizikai-kémiai sajátságait egykristály titán-dioxid felületen. Eredményeinket 20 nemzetközi folyóiratban megjelent dolgozatban közöltük és azokról különböző nemzetközi konferenciákon 35 előadást tartottunk.
Results in English
The adsorption and reaction pathways of methanol, dimethyl and diethyl ethers have been investigated on pure and Mo2C containing ZSM-5. ZSM-5 effectively catalyzed the reaction of all the three compounds above 473 K to yield various olefins and aromatics. Adding Mo2C to the zeolites greatly promoted the formation of aromatics very likely by catalyzing the aromatization of olefins formed in the reaction. Addition of benzene to dimethyl ether markedly increased the formation of toluene, xylene and C9 aromatics on ZSM-5. The enhancement was further increased by ZnO and Mo2C promoters. Extensive research has been carried out recently to develop a procedure for the production of clean hydrogen for fuel cells. Efforts were also made to replace the expensive Pt metals with more effective, stable, and less expensive catalysts. We found that Mo2C when it is prepared on different carbon supports is an effective catalyst for the decomposition of alcohols and ether to give hydrogen. In the case of reforming of HCOOH we achieved to produce H2 free of CO. The adsorption and reaction pathways of above compounds on Mo2C/Mo(100) have been studied by several electron spectroscopic methods. The results helped to establish the mechanism of the catalytic reactions. Detailed spectroscopic experiments were performed concerning the interaction of Au with Rh on TiO2(100). We gave account on our results in 20 papers published in international journals, and presented 35 lectures at various Conferences.
Full text https://www.otka-palyazat.hu/download.php?type=zarobeszamolo&projektid=69327
Decision
Yes





 

List of publications

  
Berkó A; Deák L; Óvári L; Kiss A; Kiss J: Enhanced dispersion and stability of gold nanoparticles on TiO2(110) in the presence of molybdenum, IVC-17/ICSS-13 and ICN + T2007 Congress, Stockholm, Sweden, július 2-6., 2007
Kiss J; Németh R; Koós Á; Raskó J: The role of Au-Rh bimetallic nanoclasters as a catalyst in the CO oxidation in the presence of hydrogen, International Conference on Surfaces, Coatings and Nanostructured Materials (Nano Smat 2007), Algavre, Portugal, július 9-11., 2007
Solymosi F; Koós Á: Reaction between MoO3 and multiwal carbon nanotube to produce Mo2C, Minneapolis, USA, XVIth International Symposium on the Reactivity of Solids, 2007
Solymosi F; Barthos R; Bánsági T; Süli Zakar T: Aromatization of methanol and methylation of benzene over Mo2C/ZSM-5 catalysts, Houston, USA, 20th North American Catalysis Society Meeting, 2007
Solymosi F: Catalytic materials and catalysis, Stockholm, The 17th International Vacuum Congress, 13th International Conference on Surface Science, 2007
Deák L; Berkó A; Óvári L; Kiss A; Majzik ZS; Kiss J: Nagy diszperzitású, stabil arany nanorészecskék előállítása titánoxid felületen, Kutatóközponti Tudományos Napok, Budapest, május 22-24., 2007
Solymosi F: Effect of supports on the reaction pathways of methanol and ethanol on Mo2C catalysts, Fritz-Haber-Institut der Max-Planck Gesellschaft, Berlin, 2007
Solymosi F: Preparation and reactivity of nanoparticles on TiO2(110) surface, Fritz-Haber-Institut der Max-Planck Gesellschaft, Berlin, 2007
Süli Zakar Tímea: Kis molekulák reakciójában képződő felületi formák és köztitermékek vizsgálata infravörös spektroszkópiai módszerrel, Szegedi Tudományegyetem, 2007
Széchenyi Alexander: C4 és C8 szénhidrogének átalakulása Mo2C és Re tartalmú katalizátorokon, Szegedi Tudományegyetem, 2007
Kecskeméti A; Barthos R; Solymosi F: Aromatization of dimethyl and diethyl ethers on Mo2C-promoted ZSM-5 catalysts, Journal of Catalysis 258: 111-120, 2008
Solymosi F; Barthos R; Kecskeméti A: The decomposition and steam reforming of dimethyl ether on supported Mo2C catalysts, Applied Catalysis A General 350: 30-37, 2008
Koós Á; Barthos R; Solymosi F: Reforming of methanol on a K-promoted Mo2C/Norit catalyst, Journal of Physical Chemistry C 112: 2607-2612, 2008
Farkas AP; Koós Á; Bugyi L; Solymosi F: Adsorption and reaction of methyl and ethyl iodide on potassium-promoted Mo2C/Mo(100) surface, Journal of Physical Chemistry C 112: 18502-18509, 2008
Farkas AP; Solymosi F: Effects of potassium on the adsorption and dissociation pathways of methanol and ethanol on Mo2C/Mo(100), Surface Science 602: 1475-1485, 2008
Farkas AP; Solymosi F: Adsorption and reactions of dimethyl and diethyl ethers on Mo2C/Mo(100), Surface Science 602: 1497-1506, 2008
Óvári L; Bugyi L; Majzik ZS; Berkó A; Kiss J: Surface structure and composition of Au-Rh bimetallic nanoclusters on TiO2(110): a LEIS and STM study, Journal of Physical Chemistry C 112: 18011-18016, 2008
Bugyi L; Berkó A; Óvári L; Kiss AM; Kiss J: Enhanced dispersion and stability of gold nanoparticles on stoichiometric and reduced TiO2(110) surface in the presence of molybdenum, Surface Science 602: 1650-1658, 2008
Juan A; Pistonesi C; Farkas AP; Solymosi F: DFT study of methanol adsorption and dissociation on β-Mo2C(001), Surface Science 602: 2206-2211, 2008
Solymosi F; Barthos R: Aromatization of dimethyl ether on promoted-ZSM-5 catalysts, 14th International Congress on Catalysis (ICC 2008), Szöul, július 13-18., 2008
Solymosi F; Barthos R: H2 production from dimethyl ether over Mo2C/Carbon catalyst, Catalysis for Hydrogen Energy Production & Utilization, Gyeongju, Dél-Korea, július 20-22., 2008
Solymosi F; Széchenyi A; Koós Á: Reforming of ethanol over metal carbides supported by multiwall carbon nanotubes, XVIII. International Conference on Chemical Reactors, Málta, szeptember 29. – október 3., 2008
Solymosi F: Photogeneration and reactivity of CH2, CH3 and C2H5 species on Mo2C/Mo(100) surface, 5th European Meeting on Solar Chemistry and Photocatalysis, Palermo, Olaszország, október 4-8., 2008
Solymosi F: Surface and catalytic chemistry of Mo2C, 12th Joint Vacuum Conference – 10th European Vacuum Conference, Balatonalmádi, szeptember 22-26., 2008
Farkas AP; Solymosi F: Adsorption and dissociation of alcohols on K-promoted Mo2C/Mo(100) surface, 12th Joint Vacuum Conference – 10th European Vacuum Conference, Balatonalmádi, szeptember 22-26., 2008
Kiss J; Óvári L; Deák L; Berkó A; Majzik ZS: Characterization of gold nanoclusters with coadsorbed metals studied by photon-, electron-, and ion spectroscopy, American Chemical Society 236th National Meeting Phyladelphia, aug. 17-21, USA, 2008
Óvári L; Deák L; Berkó A; Kiss J: Formation and Characterization of Au-Rh Bimetallic Nanocluster on TiO2: A Comparision with Au-Mo/TiO2 system, 12th Joint Vacuum Conference – 10th European Vacuum Conference, Balatonalmádi, szeptember 22-26., 2008
Óvári L; Deák L; Majzik ZS; Berkó A; Kiss J: Enhanced Dispersion of Gold induced by Coadsorbed Rhodium on TiO2(110), 25th European Conference on Surface Science, Liverpool, július 27. – augusztus 1., 2008
Berkó A: Some bearings of the growth of noble metal (Rh, Ir) nanowires on oxide supports, 1st International Conference on Materials and Technology, 13-15 Oktober, Portorož, Slovenia, 2008
Berkó A; Majzik ZS: Thermally induced reconstructions on TiO2(110) surface deposited by potassium: an AES, TDS, STM study, International Conference on Nanoscience and Technology (ICNT 2008), USA, 2008
Majzik ZS; Berkó A: Ultrathin Cu layers on TiO2(110) surface: effects of oxygen ambient and support composition, 12th Joint Vacuum Conference – 10th European Vacuum Conference, Balatonalmádi, szeptember 22-26., 2008
Óvári L; Wolf M; Tegeder P: Reversible switching of tetra-tert-butylazobenzene on Au(111): A vibrational analysis, 72. Annual Meeting of the DPG and DPG Spring Meeting of the Condensed Matter Division Berlin, február 25-29., 2008
Solymosi F: Surface and catalytic chemistry of Mo2C, Departamento de Física, Universidad Nacional del Sur, Avda, Bahía Blanca, Argentína, november, 2008
Solymosi F: Preparation and reactivity of nanoparticles on TiO2(100) surface, Instituto de Investigaciones en Catalisis y Petroquimica, Santa Fé, Argentína, november, 2008
Solymosi F: Catalytic and surface chemistry of supported Rh, Chemical Engineering Department, School of Engineering, Universidad de Buenos Aires, Pabellón de Industrias, Ciudad Universitaria, Buenos Aires, Argentína, november, 2008
Óvári L; Deák L; Berkó A; Majzik ZS; Kiss J: Au-Rh bimetallikus rendszer jellemzése, Kémiai napok. Budapest 2008. nov. 10., 2008
Tolmacsov Péter: Etán és propán átalakítása hordozós platinafém- és rénium-katalizátorokon, Szegedi Tudományegyetem, 2008
Németh Róbert: Etán és propán átalakítási lehetőségei Mo2C tartalmú katalizátorokon, valamint HNCO és NCO felületi kémiája Pd(100) egykristályon, Szegedi Tudományegyetem, 2008
Széchenyi A; Solymosi F: Dimethyl ether as a source of reactive species for alkylation of benzene, Catalysis Letters 127 (1-2): 13-19, 2009
Tolmacsov P; Gazsi A; Solymosi F: Decomposition and reforming of methanol on Pt metals supported by carbon Norit, Applied Catalysis A: General 362: 58-61, 2009
Gazsi A; Tolmacsov P; Solymosi F: A comparative study of the decomposition of ethanol on Pt metals supported by carbon, Catalysis Letters 130: 386-390, 2009
Kiss J; Óvári L; Bugyi L; Berkó A: Characterization of Au-Rh and Au-Mo bimetallic nanoclusters on TiO2(110): a comparative study, Reaction Kinetics and Catalysis Letters 96 (2): 391-396, 2009
Halasi G; Bánsági T; Solymosi F: Production of hydrogen from dimethyl ether over supported Rh catalysts, ChemCatChem 1: 311-317, 2009
Gazsi A; Bánsági T; Solymosi F: Hydrogen formation in the reactions of methanol on supported Au catalysts, Catalysis Letters 131: 33-41, 2009
Farkas AP; Solymosi F: Activation and reactions of CO2 on K-promoted Au(111) surface, Journal of Physical Chemistry C 113: 19930-19936, 2009
Bugyi L; Óvári L; Kiss J: Formation and characterization of Rh-Mo bimetallic layers on the TiO2(110) surface, Surface Science 603: 2985-2963, 2009
Solymosi F; Farkas AP: Formation and reactivity of CO2- anion on K-promoted Au catalysts, 10th CO2 Conference, Tianjin, Kína, 2009. május., 2009
Kiss J; Berkó A; Óvári L; Bugyi L; Majzik Zs; Balázs N: Preparation and characterization of gold nanoclasters with coadsorbed metals, 10th International Sympopsium “Interdisciplinary Regional Research”, ISIRR 2009, Hunedoara, Romania, 23-24 April, 2009, 2009
Kiss J: Structure of gold containing bimetallic nanosystem on TiO2(110) surface, 11th Edition Timisoara’s Academic Days, Chemistry Symposium, Timisoara, Romania 28-29 May (2009), 2009
Solymosi F; Bánsági T; Farkas AP: Formation, migration and reactivity of NCO species on Au catalyst, 5th International Conference on Gold, Heidelberg, Németország, 2009. július, 2009
Kiss J; Óvári L; Balázs N; Majzik ZS; Berkó A: Charecterization of Rh-Au core shell nanoparticles on TiO2(110) surface: LEIS and STM study, Europian Conference on Surface Science, (ECOCS 26) Parma, Italy, 2009, 2009
Deák L; Óvári L; Kiss J: Formation and reactivity of Rh, Mo and Rh-Mo bimetallic layers on TiO2(110) surface, Europian Conference on Surface Science, (ECOCS 26) Parma, Italy, 2009, 2009
Solymosi F: Preparation and reactivity of nanoparticles on TiO2(100) surface, Research Institute of Industrial Catalysis, Shanghai, Kína, 2009. május, 2009
Solymosi F: Surface and catalytic chemistry of Mo2C catalyst, Chemical Engineering and Materials Science, Zhejiang University, Kína, 2009. május, 2009
Berkó A; Balázs N; Majzik ZS; Kiss J: Formation of Rh-Au core-shell nanoparticles on TiO2(110) surface studied by STM and LEIS, Langmuir 26: 2167-2175, 2010
Pistonesi C; Juan A; Farkas AP; Solymosi F: Effects of potassium on the adsorption of methanol on β-Mo2C(001) surface, Surface Science 604: 914-919, 2010
Halasi G; Kecskeméti A; Solymosi F: Photocatalytic reduction of NO with ethanol on Ag/TiO2, Catalysis Letters 135: 16-20, 2010
Solymosi F: Photocatalytic reduction of NO with ethanol on Ag/TiO2, Third International Conference on Semiconductor Photochemistry, Glasgow, Anglia, 2010, 2010
Solymosi F: Decomposition of ethanol and methanol over tungsten carbides supported by carbon Norit, 9th Novel Gas Conversion, Symposium, Lyon, Franciaország, 2010, 2010




 

Events of the project

  
2015-01-12 15:38:58
Kutatóhely váltás
A kutatás helye megváltozott. Korábbi kutatóhely: Szilárdtest- és Radiokémiai Tanszék (Szegedi Tudományegyetem), Új kutatóhely: Fizikai Kémiai és Anyagtudományi Tanszék (Szegedi Tudományegyetem).
2009-08-03 10:17:42
Résztvevők változása
2009-07-30 11:06:59
Résztvevők változása



Back »