Novel approaches to lasting problems: spectroscopic studies of the electronic structure of transition metal-based strongly correlated systems  Page description

Help  Print 
Back »
 

Details of project

  
Identifier
72597
Type K
Principal investigator Vankó, György
Title in Hungarian Megoldatlan problémák új megközelítésben: erősen korrelált elektronszerkezetű átmenetifém-vegyületek spektroszkópiai vizsgálata
Title in English Novel approaches to lasting problems: spectroscopic studies of the electronic structure of transition metal-based strongly correlated systems
Keywords in Hungarian elektronszerkezet, fém-szigetelő átmenet, spinállapot, nagyfelbontású röntgenspektroszkópiák
Keywords in English electronic structure, metal-insulator transition, spin state, high-resolution X-ray spectroscopy
Discipline
Physics (Council of Physical Sciences)75 %
Ortelius classification: Electronic, magnetic and superconductive properties
Physical Chemistry and Theoretical Chemistry (Council of Physical Sciences)25 %
Ortelius classification: Nuclear chemistry
Panel Physics 1
Department or equivalent Material Science by Nuclear Methods Department (Wigner Research Centre for Physics)
Participants Kovácsné Bogdán, Csilla
Nagy, Dénes Lajos
Németh, Zoltán
Pápai, Mátyás Imre
Sas, Norbert
Starting date 2008-06-01
Closing date 2013-06-30
Funding (in million HUF) 21.156
FTE (full time equivalent) 5.88
state closed project
Summary in Hungarian
A tervezett kutatás során néhány szokatlan transzport- és gerjesztési tulajdonsággal rendelkező átmenetifém-vegyületet kívánunk vizsgálni a modern nagyfelbontású röntgenspektroszkópia módszereivel. Célunk, hogy szisztematikus mérésekkel felderítsük azoknak a szokatlan jelenségeknek a mikroszkopikus okait, melyek a vizsgálandó anyagok erős elektronkorrelációjából erednek. Jelen kutatási terv a jövő információtechnológiájának potenciális alapanyagait célozza meg, habár konkrét alkalmazási területeik még nem körvonalazódtak. Vizsgálatainkhoz elsősorban a közelmúltban kifejlesztett, az elektronszerkezetek részletes feltárására alkalmas, szinkrotronsugárzást (SR) használó spektroszkópiai módszereket fogjuk alkalmazni. Emellett tervezünk építeni egy laboratóriumi (pl. radioaktív sugárforrással) használható röntgenspektrométert is. A számos fém-szigetelő átmenettel rendelkező kobaltátminta vizsgálatára emissziós Mössbauer-spektroszkópiát is használunk majd. A tervezett munka jelentősen elősegítheti a nagyfelbontású röntgenspektroszkópia módszerek továbbfejlődését, és reményeink szerint új lehetőségeket nyit a szilárd anyagok elektronszerkezetének és –dinamikájának vizsgálatában. Ennek a Magyarországon új kutatási iránynak az elindításával, a magyar diákok bevonásával segíthetjük a nemzetközi nagyberendezéseket használó kutatók számának növelését, ami jelentősen javíthatja országunk beágyazottságát a világ élvonalába tartozó kísérleti kutatás nemzetközi hálózatában.
Summary
We propose to study transition metal compounds of uncommon transport properties and excitation characteristics applying emerging high-resolution X-ray spectroscopy. The objective is to determine the microscopic origin of the unconventional behaviour of systems with strong electron correlation through systematic investigations. The research is motivated by materials showing phenomena with potential in information technology, but it is yet unclear whether and when the gained fundamental understanding could be exploited in applicable devices. The main techniques involved are novel synchrotron radiation (SR)-based spectroscopies, which can explore the fine details of the electronic structure. Besides using end stations of SR facilities, we plan to build an X-ray spectrometer that can be advantageously used in a laboratory (e.g., with a radioactive source). Another laboratory technique, Mössbauer emission spectroscopy will also be used for the numerous Co-based samples with metal-insulator transition to obtain complementary information. The suggested work is expected to push high-resolution X-ray spectroscopies toward maturity, which should open up new horizons in electronic structure and dynamics studies of condensed matter research. By launching this new line of research in Hungary and getting students involved, we hope these modern powerful tools will be soon recognized and the now modest local community of users of modern large scale facilities will grow rapidly, strengthening the country’s links to world-class experimental research.




 

Final report

  
Results in Hungarian
A projekt során nagyszámú kísérletet végeztünk különleges mágneses- és transzporttulajdonságokkal bíró bináris és összetett átmenetifém-oxidokon szinkrotronsugárzás rezonáns és nemrezonáns rugalmatlan szórására épülő spektroszkópiai technikákkal. Legfontosabb eredményeinket kobalt alapú perovszkitokon értük el, ahol megmagyaráztuk a kolosszális mágneses ellenállás (CMR) fellépésénél megfigyelt nanoméretű elektromos és mágneses fázisszeparáció jelenségének mikroszkopikus eredetét. Kísérleti és elméleti úton megállapítottuk továbbá, hogy a kobalt(III)-oxidokban a vezetési sáv a szomszédos kobaltionok 4p és 3d pályájának oxigén-közvetítette Co(4p)–O–Co(3d) hibridizációjával jön létre. A szigetelő (félvezető) felől a fémes viselkedés felé haladva (hőmérséklettel, adalékolással) ez a sáv kiszélesedik, súlya megnő és a kisebb energiák felé tolódik, ami megmagyarázza a transzportfolyamatok változásának elektronszerkezeti hátterét. E hibridizáció másfajta rendszerekben is felléphet, és jele megjelenhet a gyakran alkalmazott röntgenabszorpciós spektrumok 1s3d átmeneteket tartalmazó ún. előélében, ezért javaslatot tettünk az előélek eddiginél átfogóbb leírására. A nagyszámú szinkrotronos mérés eredményeképp előállt nagyfelbontású rezonáns és nemrezonáns röntgenemissziós (RXES és XES) spektrumok gazdag gyűjteménye fontos referenciamunkának képezheti alapját.
Results in English
Numerous synchrotron radiation experiments have been carried out to study transition metal oxides with special magnetic and transport properties and excitation characteristics. The most important findings were made on cobalt-based perovskites where the microscopic origin of the nanometre-scale magnetoelectronic phase separation, observed at the appearance of colossal magnetoresistance (CMR), was explained. With the application of experimental and theoretical tools it was found that in these perovskites the conduction band is formed via intersite hybridization of the 3d and 4p states of neighbouring Co3+ ions with the mediation of the bridging oxygen. When approaching the temperature or hole concentration that leads to a transition to a metallic state, this band becomes stronger and broader and it is shifted to lower energies, which gives an insight into the variations of the electronic structure that is behind the variation of the transport properties. Such a M(3d)-O-M'(4p) hybridization can also occur in many other systems and gives a contribution to the pre-edge spectra of the often used K edge spectra of transition metals; therefore, a more comprehensive interpretation scheme was suggested for the pre-edge, to also include this contribution. The great number of resonant and non-resonant X-ray emission spectra collected during the project on cobalt in different valence and spin states at different symmetries can serve as the basis of an extensive benchmark paper.
Full text https://www.otka-palyazat.hu/download.php?type=zarobeszamolo&projektid=72597
Decision
Yes





 

List of publications

  
Z. Németh, A. Szabó, K. Knížek, M. Sikora, R. Chernikov, N. Sas, C. Bogdán, D.L. Nagy, G. Vankó: Microscopic origin of the magnetoelectronic phase separation in Sr-doped LaCoO3, Phys. Rev. B 88, 035125, 2013
R. Kurian, M. M. van Schooneveld, Z. Németh, G. Vankó, F. M. F. de Groot: Temperature-Dependent 1s2p Resonant Inelastic X-ray Scattering of CoO, The Journal of Physical Chemistry C 117, pp. 2976–2981., 2013
A. Juhin, F. de Groot, G. Vankó, M. Calandra, C. Brouder: Angular dependence of core hole screening in LiCoO2: A DFT+U calculation of the oxygen and cobalt K-edge x-ray absorption spectra, Phys Rev B 81: 115115, 2010
S. Huotari, J. A. Soininen, G. Vankó, G. Monaco, V. Olevano: Screening in YBa2Cu3O7−δ at large wave vectors, Phys. Rev. B 82: 064514, 2010
de Groot F, Vankó G, Glatzel P: The 1s x-ray absorption pre-edge structures in transition metal oxides, J Phys: Condens Matter 21: 104207, 2009
I. Loa, K. Syassen, G. Monaco, G. Vankó, M. Krisch, M. Hanfland: Plasmons in Sodium under Pressure: Increasing Departure from Nearly-Free-Electron Behavior, Phys. Rev. Lett. 107, 086402, 2011
E. Szilágyi, E. Kótai, D. Rata, Z. Németh, G. Vankó: Channelling study of La1-xSrxCoO3 films on different substrates, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms, 2014
Huotari S, Pylkkänen T, Vankó G, Verbeni R, Glatzel P, Monaco G: Crystal-field excitations in NiO studied with hard x-ray resonant inelastic x-ray scattering at the Ni K edge, Phys Rev B 78: 041102(R), 2008
Kotani A, Okada K, Vankó G, Dhalenne G, Revcolevschi A, Giura P, Shukla A: Cu K resonant x-ray emission spectroscopy of high-Tc-related cuprates, Phys Rev B 77: 205116, 2008
Lin J-F, Watson H, Vankó G, Alp EE, Prakapenka VB, Dera P, Struzhin W, Kubo A, Zhao JY, McCammon C, Evans WJ: Intermediate-spin ferrous iron in lowermost mantle post-perovskite and perovskite, Nature Geoscience 1: 688-691, 2008
Vankó G, de Groot FMF, Huotari S, Cava RJ, Lorenz T, Reuther M: Intersite 4p-3d hybridization in cobalt oxides: a resonant x-ray emission spectroscopy study, arXiv:0802.2744v1 [cond-mat.str-el], 2008
G. Vankó, P. Glatzel, V.-T. Pham, R. Abela, D. Grolimund, C. N. Borca, S. L. Johnson, C. J. Milne, C. Bressler: Picosecond Time-Resolved X-Ray Emission Spectroscopy: Ultrafast Spin State Determination in an Iron Complex, Angewandte Chemie Int. Ed. 50: 5306 –5309., 2010
G. Vankó, A. Bordage, P. Glatzel, E. Gallo, M. Rovezzi, W. Gawelda, A. Galler, C. Bressler, G. Doumy, A. M. March, E. P. Kanter, L. Young, S. H. Southworth, S. E. Canton, J. Uhlig, V. Sundström, K. Haldrup, T. Brandt van Driel, M. M. Nielsen, K. S. Kjaer, H. T. Lemke: Spin-state studies with XES and RIXS: From static to ultrafast, J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 188, 166–171, 2013
Vankó G: A szinkrotronsugárzás újszerű kémiai alkalmazásai: nagyfelbontású röntgenspektroszkópia, pp. 133-240 in A kémia újabb eredményei 100, Akadémiai Kiadó, Budapest, 2008
R. Verbeni, T. Pylkkänen, S. Huotari, L. Simonelli, G. Vankó, K. Martel, C. Henriquet, G. Monaco: Multiple-element spectrometer for non-resonant inelastic X-ray spectroscopy of electronic excitations, J. Synchrotron Rad. 16, 469 – 476, 2009




 

Events of the project

  
2010-06-29 16:01:36
Résztvevők változása
2009-08-10 14:51:21
Résztvevők változása



Back »