Catalytic hydrogen production from renewable energy sources  Page description

Help  Print 
Back »
 

Details of project

  
Identifier
77720
Type K
Principal investigator Tompos, András
Title in Hungarian Katalitikus hidrogéntermelés megújuló energiaforrásokból
Title in English Catalytic hydrogen production from renewable energy sources
Keywords in Hungarian megújuló energiaforrások, bioetanol reformálás, fotokatalízis, hidrogéntermelés, kombinatorikus katalizis
Keywords in English renewable energy sources, bio-ethanol reforming, photo catalysis, hydrogen production, combinatorial catalysis
Discipline
Physical Chemistry and Theoretical Chemistry (Council of Physical Sciences)100 %
Ortelius classification: Physical chemistry
Panel Chemistry 1
Department or equivalent Institute of Materials and Environmental Chemistry (Research Center of Natural Sciences)
Participants Gubán, Dorottya
Majrik, Katalin
Margitfalvi, József
Pászti, Zoltán
Szabó, Ervin
Szijjártó, Gábor
Tálas, Emília
Vass, Ádám
Starting date 2009-09-01
Closing date 2014-08-31
Funding (in million HUF) 23.555
FTE (full time equivalent) 14.63
state closed project
Summary in Hungarian
A fenntartható hidrogén gazdaság megköveteli a tiszta és megújuló energiaforrásokból származó hidrogén előállítását, amely felhasználható az üzemanyagcellák üzemeltetésére. A tervezett alapkutatás célja új típusú, többkomponensű heterogén katalizátorok fejlesztése hidrogén termelésére bioetanol reformálása és fotokatalitikus vízbontás révén. Mindkét folyamat környezetbarát módon, kis költséggel tenné lehetővé a hidrogéntermelést, ami jelentős mértékben járulna hozzá a kialakítandó hidrogén gazdasághoz. A nagyáteresztő kísérleti technikák és kombinatorikus módszerek alkalmazása biztosítja a garanciát a sikerre.
A katalizátorok előállítását egyrészt fejlett robotizált mikro-folyadékszétosztó technikával, az úgynevezett ”ink jet nyomtatással” hajtjuk végre. A katalizátor könyvtárakat a nyomtatandó felület kétdimenziós síkján alakítjuk ki két- vagy háromdimenziós rétegeket előállítva. A bioetanol reformálását 16 csatornás átáramlásos reaktorban hajtjuk végre. A fotokatalitikus vízbontáshoz az UV és mikrohullámú sugárzást kombináló fotoreaktort is alkalmazunk. Meg kell említeni, hogy az UV és mikrohullámú sugárzás szinergikus hatását fotokatalitikus hidrogéntermelésben még nem vizsgálták. Különböző spektroszkópiai módszereket használunk a katalizátorok felületén lejátszódó folyamatok nyomon követésére.
Új eredmények várhatók (i) új típusú katalitikus anyagok előállítása (ii) a reakciómechanizmusok feltárása és (iii) a felületi aktív specieszek azonosítása során, amelyeknek jelentős elméleti és gyakorlati jelentősége lehet a hidrogén technológiák tudományterületén. Összefüggéseket tárunk fel az új típusú katalitikus anyagok felületi aktív specieszeinek oxidációs állapota, nanokörnyezete, szerkezete és összetétele valamint a katalitikus sajátságai között.
Summary
In order to support sustainable hydrogen economy, it is crucial to produce hydrogen, needed for the fuel cell operation, cleanly and renewably. The goal of the project is the development of novel multicomponent heterogeneous catalysts for hydrogen production by means of bioethanol reforming and photocatalytic water splitting. Both processes represent a possible low cost, sustainable pathway for hydrogen production, which will contribute much to the coming hydrogen economy. The application of high-throughput techniques and combinatorial methods provides guarantee for the success.
For high-throughput preparation of catalysts in addition to traditional methods, a brand new robotized micro dispensing method, the ink-jet printing technique will be applied. Catalyst libraries arranged on two-dimensional printing area as two- or three-dimensional layers are prepared by this method. Reforming of bioethanol is tested in a 16-channel flow-through reactor. Photocatalytic water splitting is carried out in a unique photo reactor combining UV and microwave irradiation. It has to be mentioned that synergistic effect of UV and microwave has never been tested for hydrogen production. Furthermore, different in situ spectroscopic techniques will be applied to monitor surface interactions involved both in the formation of active sites and catalytic cycles.
New discoveries are expected related to (i) preparation of novel materials, (ii) elucidation of reaction mechanisms and (iii) identification of reactive surface species, which can result in real breakthrough in the field of hydrogen technologies both from theoretical and practical aspects. Correlations will be discovered between the oxidation state, nano-environment, structure and composition of surface active species and the catalytic performance of the new catalytic materials.




 

Final report

  
Results in Hungarian
Nemesfémmentes MgAl2O4 hordozós katalizátorokat terveztünk bioetanol reformálására kombinatorikus eszközökkel. A legjobb katalizátor Ni-t, Co-t és Ce-t tartalmazó háromkomponensű kompozíció lett, amelyen 73 % hidrogén hozamot mértünk 500 °C-on. A Ni és Co közötti szinergia oka az lehet, hogy a Co jelenlétében a Ni redukciója tökéletesebb. Megfigyelhető továbbá elektronátadás a fémes Ni felöl a hordozó irányába. A javasolt katalitikus mechanizmusban az elektronban feldúsult hordozó oxigén hibahelyei és a fémes szemcsék atomi közelsége segíti elő az etanol reformálás kezdeti reakciólépéseit. A metanol fotokatalitikus reformálásához különböző fémekkel (Ni, Mn, Fe, Cu, Sn) módosított TiO2 alapú fotokatalizátorokat készítettünk szol-gél módszerrel, egyszerű, a gyakorlatba is könnyen átültethető technikával. A kalcinálás hőmérsékletének optimalizálásával sikerült anatáz fázisokat előállítani. A módosító fém nem épült be a TiO2 kristályrácsába, a megnövekedett hidrogéntermelést felületi fémoxidok együtthatásának tulajdonítottuk. A részletesen vizsgált Pt/SnOx-TiO2 rendszerben a katalitikus aktivitás-Sn/Ti arány függvénye kettős maximumot adott, ami különböző működési mechanizmusokra utal. A GaN/ZnO alapú fotokatalizátorok előállításakor az együttes lecsapás módszerével sikerült csökkenteni a magas hőmérsékletű nitridálás alatt fellépő cink veszteséget. Az impregnált GaN/ZnO kalcinálásával kialakított PtOx-Pt0 rendszer mutatkozott a leghatásosabb kokatalizátornak.
Results in English
Noble metal free MgAl2O4 supported catalysts have been designed by means of combinatorial tools for steam reforming of bio-ethanol. A three-component catalysts consisting of Ni, Co and Ce proved to be the best resulting in 73 % hydrogen yield at 500 °C. Synergism between Ni and Co was attributed to more perfect reduction of Ni in the presence of Co. Moreover, a charge transfer from the metallic particles to the defect sites of the support was inferred. A mechanism for co-operation of the defect sites of the electron-rich support and the metallic particles is proposed for facilitating initial steps of ethanol reforming. For methanol photocatalytic reforming, TiO2 based photocatalysts modified by different metals (Ni, Mn, Fe, Cu, Sn) were prepared by sol-gel method, which is easy to put into practice. Anatase phases could be obtained. The modifiers were not incorporated into the lattice of TiO2, the enhanced hydrogen production was attributed to the interaction of the surface metal oxides. In the Pt/SnOx-TiO2 catalyst system studied in details, the catalytic activity-Sn/Ti ratio dependence has a double-maximum curve indicating existence of different working mechanisms. By use of coprecipitation method for the preparation of GaN/ZnO based catalysts the Zn loss appeared under the high temperature hydrogen treatment was successfully reduced. The PtOx-Pt0 system formed by calcination of the impregnated GaN/ZnO resulted in the most effective cocatalyst.
Full text https://www.otka-palyazat.hu/download.php?type=zarobeszamolo&projektid=77720
Decision
Yes





 

List of publications

  
Gábor P. Szijjártó, Zoltán Pászti, István Sajó, András Erdőhelyi, György Radnóczi, András Tompos: Nature of the active sites in Ni/MgAl2O4-based catalysts designed for steam reforming of ethanol, Journal of Catalysis 305 (2013) 290-306, 2013
Ádám Vass, Emília Tálas, Zoltán Pászti, Eszter Drotár, István Sajó, András Tompos: Preparation and characterization of GaN-ZnO photocatalysts, I. Innováció a Természettudományban - Doktorandusz Konferencia, Szeged, 2014. május 2-3., 2014
Ádám Vass, Zoltán Pászti, Emília Tálas, András Tompos: New types of Pt-GaN/ZnO photocatalysts for hydrogen production, 12th Pannonian Symposium on Catalysis, Trest, Czech Republic, September 16-20, 2014, 2014
Ádám Vass, András Tompos, Zoltán Pászti, Eszter Drotár, Szabolcs Bálint, Miklós Veres, E. Tálas: Pt-GaN/ZnO catalyst system for methanol photocatalytic reforming, Photocatalysis for Energy [PHOTO4E], Lyon, France, October 15-17, 2014, 2014
András Tompos, József L. Margitfalvi, Gábor P. Szijjártó, Lajos Végvári: Development of multicomponent catalysts for hydrogen production by means of ethanol steam reforming, EuropaCat IX – Salamanca, Spain – 30th August – 4th September 2009 (http://www.europacat2009.eu/), 2009
Gábor P. Szijjártó, András Tompos, Károly Héberger: Combinatorial design of MgAl2O4 supported catalysts for steam reforming of bioethanol, Conferentia Chemometrica 2009 – Siófok, Hungary – 27-30 September 2009 (http://www.cc2009.mke.org.hu/), 2009
Szijjártó Gábor, Tompos András: Hidrogén előállítása bioetanol reformálásával nemesfémmentes Ni/MgAl2O4 alapú katalizátorokon, Kutatóközponti Tudományos Napok – Budapest, Magyarország – 2009. november 24.-26., 2009
András Tompos, Gábor P. Szijjártó: Hydrogen production by means of steam reforming of bioethanol over MgAl2O4 supported catalysts, Indo-Hungarian workshop on Future Frontiers in Catalysis – Chennai, India – 16-18 February 2010, 2010
Tompos András: Hidrogén előállítása bioetanol reformálásával nemesfémmentes Ni/MgAl2O4 alapú katalizátorokon, RENEXPO – Budapest, Magyarország – 2010. május 28. (http://www.renexpo-budapest.com/), 2010
András Tompos, Gábor P. Szijjártó: Steam reforming of ethanol over multicomponent Ni/MgAl2O4 based catalysts, 10th Pannonian International Symposium on Catalysis – Kraków, Poland – 29th Augustus – 2nd September 2010 (http://10pannonian.krakow.pl/), 2010
Gábor P. Szijjártó, András Tompos, József L. Margitfavi: High-throughput and combinatorial development of multicomponent catalysts for ethanol steam reforming, Applied Catalysis A-General, 2011, 391, 417-426, 2011
Szijjártóné Majrik Katalin, Tompos András: Metanol fotokatalitikus reformálása átmenetifémekkel módosított TiO2 katalizátorokon, Kutatóközponti Tudományos Napok – Budapest, Magyarország – 2011. november 22.-24., 2011
Gábor P. Szijjártó, András Tompos, Károly Héberger and József L. Margitfalvi: Synergism Between Constituents of Multicomponent Catalysts Designed for Ethanol Steam Reforming Using Partial Least Squares Regression and Artificial Neural Networks, Combinatorial Chemistry & High Throughput Screening, 2012, 15, 105-113, 2012
Katalin Majrik Szijjártóné, Emília Tálas, István Sajó, András Tompos: Photocatalytic reforming of methanol over transition metal modified TiO2 semiconductors, 15th International Congress on Catalysis, Munich, Germany, July 1-6, 2012, 2012
Katalin Majrik, Emília Tálas, István Sajó, Judith Mihály, László Korecz, Eszter Drotár, András Tompos: Enhanced activity of SnO2 decorated TiO2 in photocatalytic methanol reforming, Applied Catalysis A: General 2013, 466, 169-178, 2013
Gábor Pál Szijjártó, Zoltán Pászti, István Sajó, András Erdőhelyi, György Radnóczi, András Tompos: Nature of the active sites in Ni/MgAl2O4-based catalysts designed for steam reforming of ethanol, Journal of Catalysis 2013, 305, 290-306, 2013




 

Events of the project

  
2014-07-18 14:07:15
Résztvevők változása
2012-01-03 11:34:36
Kutatóhely váltás
A kutatás helye megváltozott. Korábbi kutatóhely: Nanokémiai és Katalízis Intézet (MTA Kémiai Kutatóközpont), Új kutatóhely: Anyag- és Környezetkémiai Intézet (MTA Kémiai Kutatóközpont).
2010-12-21 15:24:18
Résztvevők változása



Back »