Fabrication and spectroscopic characterization of well defined low-dimensional surface structures  Page description

Help  Print 
Back »
 

Details of project

  
Identifier
81660
Type K
Principal investigator Deák, László
Title in Hungarian Jól definiált alacsony dimenziós felületi struktúrák előállítása és spektroszkópiai jellemzése
Title in English Fabrication and spectroscopic characterization of well defined low-dimensional surface structures
Keywords in Hungarian nanorészecske, vékony fémfilm, egykristály, felületi spektroszkópia, fém-fém rendszer, fém-félvezető kontaktus, töltésátmenet, szegregáció, ötvöződés, fém-gáz kölcsönhatás
Keywords in English nanoparticle, thin metal film, single crystal, surface spectroscopy, metal-metal system, metal-semiconductor contact, charge transfer, segregation, alloying, metal-gas interaction
Discipline
Physical Chemistry and Theoretical Chemistry (Council of Physical Sciences)80 %
Ortelius classification: Surface chemistry
Material Science and Technology (chemistry) (Council of Physical Sciences)20 %
Panel Chemistry 1
Department or equivalent Department of Applied and Environmental Chemistry (University of Szeged)
Participants Balázs, Nándor
Berkó, András
Kiss, János
Koós, Ákos
Majzik, Zsolt
Óvári, László
Starting date 2010-07-01
Closing date 2014-06-30
Funding (in million HUF) 8.714
FTE (full time equivalent) 8.11
state closed project
Summary in Hungarian
Kutatási tervünk a kémiai energiaforrások hatékony felhasználásának, a platinafém tartalmú heterogén katalizátorok optimalizálásának és gázszenzorok kifejlesztésének sürgető igényéhez kapcsolódik, amire a nanotudomány kínál megoldásokat. Tanulmányozzuk a kémiai energia közvetlenül elektromos energiává történő alakításának új módját forró elektronok keltése révén atomi vastagságú katalizátor filmeken, mely folyamat gáz-érzékelőkben is hasznosítható és katalitikus alapjenségekhez is kapcsolható. Egykristályos templát felületeken vizsgáljuk azokat a tényezőket, amelyek meghatározzák a nanoszerkezetek diszperzitását és stabilitását. Folytonos és nem-folytonos filmek morfológiai, elektromos és katalitikus tulajdonságait felületi spektroszkópiai módszerekkel határozzuk meg. A fémfelvitel, strukturális átrendeződés, gáz-adszorpció és katalitikus reakció felületi töltésátmenetre gyakorolt hatását érzékeny kilépési munka mérésekkel követjük statikus és dinamikus körülmények között. Tervezzük grafén filmek előállítását, funkcionalizálását és jellemzését, mivel e rétegek atomi vastagságúak, ugyanakkor elég stabilak különböző alkalmazásokhoz, úgymint hidrogén-tárolás, gáz-szenzorika, nanoelektronika, stb. A vékony fémrétegek katalitikus viselkedését kis, gyakorlati jelentőségű reakciókban reaktánsként előforduló molekulákkal való kölcsönhatás felderítése révén határozzuk meg. A fém és oxid egykritályokon kialakított, platinafémekből és olcsóbb komponensekből álló bimetallikus rendszerek tanulmányozása a katalitikusan aktív és stabil, kis platinafém tartalmú filmek keresésére irányul. Fémoxidok fémek katalitikus aktivitására gyakorolt promotáló hatását is vizsgáljuk. Az STM, TDS, XPS, AES, LEISS módszerekkel vékony rétegek morfológiáját, elektromos és kémiai tulajdonságait, felületi összetételét határozzuk meg gázokkal való kölcsönhatás előtt és után, míg kilépési munka és RAIRS méréseket „in situ” körülmények között is végzünk az úgynevezett “pressure gap” áthidalására.
Summary
Our plan is related to the urging demand of efficient energy production from chemical sources, optimization of heterogeneous catalytic processes consuming platinum metals and development of gas-sensors, for which nanoscience offers solutions. We investigate the new way of direct conversion of chemical energy to electrical one via the generation of hot electrons on atomically thin catalyst films, the processs applicable also for gas-sensorics and related to basic catalytic phenomena. We study on well-defined single crystal templates the factors which determine the dispersity and stability of nanostructures. The morphological, electronic and catalytic properties of continuous and discontinuous thin films are to be studied with surface analytical tools. The extent of charge transfer as a result of different processes, like metal deposition, structural rearrangement, gas adsorption and catalytic reactions will be followed by sensitive work function measurements under static and dynamic conditions. We plan to prepare, functionalize and characterize graphene layers which are only atomically thin, yet stable enough for different applications, like hydrogen-storage, gas-sensorics, nanoelectronics, etc. The catalytic behavior of thin layers will be addressed through the study of interactions with small molecules, being reactants of practical importance. The goal of investigation of bimetallic systems formed on single crystalline metal and oxide supports by the combination of platinum metals with cheaper components is to find catalytically active and stable layers with low platinum metal load. The promotional effect of metal oxides on the catalytic activity of metals is also addressed. STM, TDS, XPS, AES, LEISS methods will be used to characterize the morphology, electronic structure, reactivity and surface composition of thin layers before and after interaction with reactant gases, while WF and RAIRS under “in situ” conditions as well, bridging the so-called „pressure gap”.




 

Final report

  
Results in Hungarian
A vizsgálatok a heterogén katalízis és nanoelektronika szempontjából fontos 0D, 1D és 2D, egy- és többkomponensű fém és fémoxid nanoobjektumok jellemzésére, nagy katalitikus aktivitás, diszperzitás és strukturális stabilitás elérésére irányultak. A Rh filmek tulajdonságait Mo, K, Au, B adalékolással és atomi vastagságú oxid-rétegekkel módosítottuk. A TiO2(110)-on kialakított inverz Rh modell katalizátoron a TiOx promotálja a CO disszociációját. Mo adalékolás hatására az utólag növesztett Rh-film atomi diszperzitást ér el. A TiOx Rh-ra diffundálását 1-2 monoréteg Au és Mo nem akadályozza meg. Rh-on nagy stabilitású, 2D bórnitrid réteget alakítottunk ki. Kísérleteink és számítógépes szimuláció igazolják, hogy K adalékolás hatására a CO Rh nanorészecskéken, ill. MoC2 egykristályon stabilizálódik és disszociál. A fém nanostruktúrák szerkezetére a hordozó minősége, dimenzionalitása és a gázadszorpció is jelentős hatással van. Az 1D titanát nanoobjektumok stabilizálják a csaknem atomosan diszpergált Au nanorészecskéket. A bimetallikus Au-Rh nanorészecskék mag-héj szerkezetet mutatnak a TiO2(110), titanát nanocső és nanoszál hordozókon is, CO-expozíció hatására azonban ez a struktúra felbomlik, mivel a CO kötődik a Rh-hoz. A Rh multirétegen kialakított, rendezett, hexagonális struktúrájú, atomi vastagságú TiOx filmre felvitt Rh és Au rétegek már 300 K-en keveredést mutatnak az oxiddal, míg a 230 K-en létrehozott Rh-TiOx-Rh struktúra CO-adszorpció hatására 500 K-ig stabilizálódik.
Results in English
The investigations were directed to the characterization of 0D, 1D, 2D, metal and metal-oxide nanoobjects with one and more components, to reach high catalytic activity, dispersion and structural stability. The properties of Rh films were modified by Mo, K, Au, B dopants and atomically thin oxides. It was found that on model Rh inverse catalyst formed on TiO2(110) the TiOx species promotes the dissociation of CO. On the effect of Mo deposition the post-grown Rh film became atomically dispersed. The diffusion of TiOx on the Rh was not hindered by 1-2 ML of Au and Mo. We could form highly stable 2D boron nitride layer on Rh. Our experiments and the computer simulation studies verified that due to doping by K, CO is stabilized and its dissociation is promoted on Rh nanoparticles and Mo2C single crystal. The structure of metal nanostructures was found to be influenced considerably by the nature and dimensionality of support and gas adsorption. The nearly atomically dispersed Au nanoparticles are stabilized by 1D titanate nanoobjects. The bimetallic Rh-Au nanoparticles show core-shell structure on TiO2(110), titanate nanotubes and nanowires, but on the effect of CO-exposure this structure is broken due to bonding of CO to Rh. The Rh and Au layers deposited on ordered, hexagonally structured TiOx films formed on Rh multilayers exhibit mixing with the oxide even at 300 K, while the Rh-TiOx-Rh structure formed at 230 K is stabilized up to 500 K due to CO adsorption.
Full text https://www.otka-palyazat.hu/download.php?type=zarobeszamolo&projektid=81660
Decision
Yes





 

List of publications

  
László Bugyi, László Óvári, Zoltán Kónya: The formation and stability of Rh nanostructures on TiO2(1 1 0) surface and TiOx encapsulation layers, Applied Surface Science, 280 (2013) 60-66., 2013
László Deák: Stability and reactivity of low dimensional surface structures (előadás), NANOALLOY ACTION CONFERENCE ANTALYA, TURKEY, NOVEMBER 19-21TH,, 2012
László Óvári: Formation and characterization of two-component nanostructures on TiO2(110), NANOALLOY ACTION CONFERENCE ANTALYA, TURKEY, NOVEMBER 19-21TH,, 2012
P. Mutombo, N. Balázs, Z. Majzik, A. Berkó, V. Chab: Theoretical study of the adsorption of rhodium on a TiO2(110)-1x1 surface, Applied Surface Science, 258 (2012) 4478-4482., 2012
L. Deák, L. Óvári, Z. Kónya: Modification of metal films with the aid of atomically thin oxide layers (előadás), 19th International Vacuum Congress IVC-19 - September 9-13, Paris, 2013
A. Berkó, R. Gubó, L. Óvári, Z. Kónya: Interaction of Rh with Rh nanoparticles encapsulated by ordered ultrathin TiOx film on TiO2(110) surface (előadás), 19th International Vacuum Congress IVC-19 - September 9-13, Paris, 2013
A. Berkó, R. Gubó, L. Óvári, L. Bugyi, I. Szenti, Z. Kónya: Interaction of Rh with Rh nanoparticles encapsulated by ordered ultrathin TiOx film on TiO2(110) surface, közlésre előkészítve, 2013
A. Berkó: Comparative STM studies of CeO2(111) and TiO2(110) surfaces, HURO -2012 Project Meeting, Szeged, SZAB, 13 Június, 2012
A. Berkó, N. Balázs: Thermal stability of TiO2-based nanotubes supported on clean and Rh-seeded TiO2(110) surface, Int. Conf. on Nanosci. & Tecnol. ICN&T-2012, Páris, FRANCE, 23-27 July, 2012
A. Berkó: Self-organized formation of oxide-metal and bimetallic nanoparticles on oxide surfaces (előadás, invited), 6th Vacuum and Surface Sciences Conference of Asia and Australia, VASSCAA-6 October 9-13, 2012, Islamabad, PAKISTAN, 2012
A. Berkó: Wrapping of nanoparticles by atomic monolayers: from quality control to application (előadás, invited), VASSCAA-6 University Lecture, National Centre of Physics, October 11, 2012, Islamabad, PAKISTAN, 2012
J. Kiss, L. Óvári, A. Berkó, E. Erdőhelyi, Á. Kukovecz, Z. Kónya: Probing the interaction of Au, Rh, Co and bimetallic Au-Rh clusters with TiO2(110) and titanate nanowire and nanotube supports (előadás, invited), Gordon Research Conferences, Chemical Reactions at Surfaces April 28 – May 3, 2013, Les Diablerets Conf. Center, SWITZERLAND, 2013
Kiss J; Pótári G; Oszkó A; Óvári L; Erdőhelyi A: Structure of Au-Rh bimetallic clusters on titanate nanowire and nanotube (előadás), ICSOS-10, Hong Kong,1-5 August 2011, 2011
Óvári L; Balázs N; Kassab G; Berkó A: Effect of potassium on the encapsulation of Rh clusters on TiO2(110) (poszter), EuropaCat X Glasgow, 2011
A. Berkó: Self-organized formation of oxide-metal and bimetallic nanoparticles on oxide surfaces (előadás, invited), 6th Vacuum and Surface Sciences Conference of Asia and Australia, VASSCAA-6 October 9-13, 2012, Islamabad, PAKISTAN, 2012
L. Deák: FORMATION, STABILITY AND CHEMICAL REACTIVITY OF ATOMICALLY THIN LAYERS (előadás, invited), JVC-14_EVC-12_AMDVG-11_CroSloVM-19, 4-8 June 2012, Dubrovnik, Croatia, 2012
C. Pistonesi, M.E. Pronsato, L. Deak , A. Juan: Carbon monoxide adsorption and dissociation on K-Promoted β-Mo2C Surfaces. Ab-initio study (előadás, invited), JVC-14_EVC-12_AMDVG-11_CroSloVM-19, 4-8 June 2012, Dubrovnik, Croatia, 2012
László Óvári: Formation and characterization of two-component nanostructures on TiO2(110) (előadás), NANOALLOY ACTION CONFERENCE ANTALYA, TURKEY, NOVEMBER 19-21TH,, 2012
A. Berkó, R. Gubó, L. Óvári, L. Bugyi, I. Szenti, Z. Kónya: Interaction of Rh with Rh nanoparticles encapsulated by ordered ultrathin TiOx film on TiO2(110) surface, Langmuir, 2013, 29 (51), pp 15868–15877, 2013
A. Berkó: Comparative STM studies of CeO2(111) and TiO2(110) surfaces (előadás), HURO -2012 Project Meeting, Szeged, SZAB, 13 Június, 2012
A. Berkó, N. Balázs: Thermal stability of TiO2-based nanotubes supported on clean and Rh-seeded TiO2(110) surface (előadás), Int. Conf. on Nanosci. & Tecnol. ICN&T-2012, Paris, FRANCE, 23-27 July, 2012
László Bugyi, Imre Szenti and Zoltán Kónya: Promotion and inhibition effects of TiOx species on Rh inverse model catalysts, Applied Surface Science, 313 (2014) 432., 2014
László Óvári, András Berkó, Richárd Gubó, Árpád Rácz, and Zoltán Kónya: Effect of a Gold Cover Layer on the Encapsulation of Rhodium by Titanium Oxides on Titanium Dioxide(110), J. Phys. Chem. C, 118 (23), pp 12340–12352, 2014
L. Óvári, R. Gubó, Á. Rácz, Z. Kónya, A. Berkó: The influence of Au on the encapsulation of Rh by TiOx on TiO2(110) (előadás), Nanoalloy COST Action Conference, Santa Margherita Ligure, Italy, April 6-9, 2014
L. Deák, I. Szenti, Z. Kónya: The relation of composition and structure of 2D clusters to their catalytic effect on rhodium (előadás), Nanoalloy COST Action Conference, Santa Margherita Ligure, Italy, April 6-9, 2014
László Deák, Imre Szenti and Zoltán Kónya: The activity of TiOx covered rhodium inverse model catalysts and the effect of adsorbed gas on structural stability (előadás), 15th Joint Vacuum Conference, Vienna, June 15-20, 2014
Imre Szenti, László Deák and Zoltán Kónya: The impact of atomically thin Mo and MoOx films on the surface reactivity of Rh layers (poszter), 15th Joint Vacuum Conference, Vienna, June 15-20, 2014
Gábor Vári, László Óvári, János Kiss and Zoltán Kónya: Spectroscopic investigation into the interaction of Co with CeO2 (111) (előadás), 15th Joint Vacuum Conference, Vienna, June 15-20, 2014
Imre Szenti, László Deák and Zoltán Kónya: The effect of atomically thin TiOx layers on the activity of Rh model catalysts (előadás), 1st Innovation in Science 2014 – Doctoral Student Conference, Szeged, május 2-3., 2014
András Berkó: Gold on TiO~1.2-decorated Rh(111) facets: exchange and competitive processes between Au and TiO1.2 atomic layers studied by STM, LEIS, XPS (előadás), COST Action CM1104 2nd joint WG1+WG2 meeting, April 28-30, Zaragoza, Spain, 2014
Szenti Imre, Deák László, Óvári László, Berkó András, Kónya Zoltán: Strukturális és kémiai változások atomi vastagságú ródium és fémoxid rétegekben adszorbeált gázok jelenlétében (előadás), MTA Felületkémiai és Nanoszerkezeti Munkabizottság szemináriuma, Budapest, május 20., 2014
Berkó András: Önszerveződő nanoszerkezetek oxid-fém határfelületeken (előadás), Magyar Fizikus Vándorgyűlés, Debrecen, augusztus 21-24., 2013
J. Kiss, A. Oszkó, G. Pótári, A. Erdohelyi: Role of the nature of support on the structure of Au–Rh bimetallic nanoparticles, Vacuum 86 (2012) 594-598., 2012
C. Pistonesi, M. Pronsato, L. Bugyi, A. Juan: Theoretical model for CO adsorption and dissociation on clean and K-promoted β-Mo2C surface, Journal of Physical Chemistry C, közlésre elküldve, 2012
János Kiss, Károly Révész, Frigyes Solymosi: Preparation of boron nitride single layer on polycrystalline Rh foil, Applied Surface Science, 264 (2013) 838-844., 2013
J. Kiss, D. Madarász, G. Pótári, B. László, A. Sápi, L. Nagy, A. Oszkó, Á. Kukovecz, Z. Kónya, A. Erdőhelyi: Structure and stability of clean and Au-Rh containing titanate nanowires and nanotubes (előadás), European Conference on Surface Science (CMD-24, ECOSS-29, CMMP-12, ECSCD-11) Edinburgh, Sept. 2-7., 2012
Z. Majzik, N. Balázs, L. Robin, M. Petukhov, B. Domenichini, S. Bourgeois and A. Berkó: Tunneling Induced Decomposition of Mo(CO)6 onto TiO2(110) surface, Vacuum 86 (2012) 623-626, 2012
Z. Majzik, N. Balázs, A. Berkó: Thermally activated reconstruction of TiO2(110)-(1x1) surface in the presence of potassium: an STM study, Catal. Today 181 (1) (2012) 89-94., 2012
A. Berkó, N. Balázs, G. Kassab, L. Óvári: Segregation of K and its effects on the growth, decoration and adsorption properties of Rh nanoparticles on TiO2(110), Journal of Catalysis 289 (2012) 179-189, 2012
A. Berkó, N. Balázs: Thermal stability of TiO2-based nanotubes supported on clean and Rh-seeded TiO2(110) surface (előadás), Int. Conf. on Nanosci. & Tecnol. ICN&T-2012 23-27 July, 2012, Páris, FRANCE, 2012
A. Berkó: Self-organized formation of oxide-metal and bimetallic nanoparticles on oxide surfaces (előadás-invited), 6th Vacuum and Surface Sciences Conference of Asia and Australia, VASSCAA-6 October 9-13, 2012, Islamabad, PAKISTAN, 2012
L. Deák: FORMATION, STABILITY AND CHEMICAL REACTIVITY OF ATOMICALLY THIN LAYERS (előadás-invited), JVC-14_EVC-12_AMDVG-11_CroSloVM-19, 4-8 June 2012, Dubrovnik, Croatia, 2012
C. Pistonesi, M.E. Pronsato, L. Deak , A. Juan: Carbon monoxide adsorption and dissociation on K-Promoted β-Mo2C Surfaces. Ab-initio study (előadás-invited), JVC-14_EVC-12_AMDVG-11_CroSloVM-19, 4-8 June 2012, Dubrovnik, Croatia, 2012
L. Óvári, N. Balázs, G. Kassab, A. Berkó: SEGREGATION OF K AND ITS EFFECTS ON THE GROWTH, DECORATION, AND ADSORPTION PROPERTIES OF Rh NANOPARTICLES ON TiO2(110) (előadás), JVC-14_EVC-12_AMDVG-11_CroSloVM-19, 4-8 June 2012, Dubrovnik, Croatia, 2012
Bugyi L; Németh R.: Characterization of Rh, Mo and Rh–Mo particles formed on TiO2(110) surface: A TDS, AES and RAIRS study, Surface Science 605; 808–817, 2011
Pronsato ME; Pistonesi C, Juan A; Farkas AP; Bugyi L; Solymosi F: Density Functional Theory Study of Methyl Iodide Adsorption and Dissociation on Clean and K-Promoted β-Mo2C Surfaces, J Phys Chem C 115: 2798–2804, 2011
Pistonesi C; Pronsato ME; Bugyi L; Juan A: The adsorption of CO on potassium doped molybdenum carbide surface: An ab-initio study, Catalysis Today 181 (2012) 102-107., 2012
Deák L; Óvári L; Németh R: The role of spillover in hydrogen storage: study of hydrogen and CO spillover on TiO2(110) surface (előadás), 28th European Conference on Surface Science, Wroclaw, 2011
Majzik Z; Balázs N; Berkó A: Ordered SMSI Decoration Layer on Rh Nanoparticles, J Phys Chem C 115: 9535–9544, 2011
Berkó A; Óvári L; Balázs N: Comparison of TiO2(110) surfaces containing segregated or deposited potassium (előadás), 28th European Conference on Surface Science, Wroclaw, 2011
Kiss J; Óvári L; Oszkó A; Pótári G; Tóth M; Baán K; Erdőhelyi A: Structure and reactivity of Au–Rh bimetallic clusters on titanate nanowires, nanotubes and TiO2(110), Catalysis Today, 181 (2012) 163-170., 2012
Oszkó A; Pótári G; Erdőhelyi A; Kukovecz Á; Kónya Z; Kiricsi I; Kiss J: Structure of the Au-Rh bimetallic system formed on titanate nanowires and nanotubes, Vacuum 85: 1114-1119, 2011
Kiss J; Pótári G; Oszkó A; Óvári L; Erdőhelyi A: Structure of Au-Rh bimetallic clusters on titanate nanowire and nanotube (laptop szekció), ICSOS-10, Hong Kong,1-5 August 2011, 2011
Kukovecz Á; Pótári G; Oszkó A; Kónya Z; Erdőhelyi A; Kiss J: Probing the interaction of Au, Rh and bimetallic Au–Rh clusters with the TiO2 nanowire and nanotube support, Surface Science 605: 1048–1055, 2011
Óvári L; Balázs N; Kassab G; Berkó A: Effect of potassium on the encapsulation of Rh clusters on TiO2(110) (pószter), EuropaCat X Glasgow, 2011
A. Berkó, L. Óvári, R. Gubó, Z. Kónya: Comparision of Rh and Au deposited on "pinwheel" ultrathin TiO~1.2 film supported by Rh(111) top facet (elfogadott előadás), 30th European Conference on Surface Science, Antalya, Turkey, 31 August-5 Sept., 2014
R. Gubó, L. Óvári, Z. Kónya, A. Berkó: Growth and characterization of gold on “pinwheel” TiO~1.2 encapsulation film prepared on rhodium nanocrystallites, közlésre előkészítve, 2014
I. Szenti, L. Bugyi, Z. Kónya: The effect of ultrathin MoOx films on the surface reactivity of Rh layers, közlésre előkészítve, 2014
R. Gubó, A. Berkó, Z. Kónya: STM-study of 1D interface between Au and TiO∼1.2 monolayers formed on Rh(111) facets of Rh particles supported by TiO2(110) (poszter), 15th Joint Vacuum Conference, Vienna, June 15-20, 2014
G. Vári, L. Óvári, C. Papp, H.-P. Steinrück, J. Kiss, and Z. Kónya: The interaction of cobalt with ultrathin CeO2(111) films, közlésre előkészítve, 2014
L. Óvári, S. Krick Calderon, Y. Lykhach, J. Libuda, A. Erdohelyi, C. Papp, J. Kiss, H.-P. Steinrück: Near ambient pressure XPS investigation of the interaction of ethanol with Co/CeO2(111), Journal of Catalysis 307 (2013) 132–139, 2013




 

Events of the project

  
2012-02-22 13:26:46
Kutatóhely váltás
A kutatás helye megváltozott. Korábbi kutatóhely: Molekuláris Farmakológiai Intézet (MTA Természettudományi Kutatóközpont), Új kutatóhely: Anyag- és Környezetkémiai Intézet (MTA Természettudományi Kutatóközpont).
2012-01-03 11:14:19
Kutatóhely váltás
A kutatás helye megváltozott. Korábbi kutatóhely: Nanokémiai és Katalízis Intézet (MTA Kémiai Kutatóközpont), Új kutatóhely: Molekuláris Farmakológiai Intézet (MTA Kémiai Kutatóközpont).
2009-10-22 13:36:53
Résztvevők változása



Back »