In beam Mössbauer-spektroszkópiás mérőrendszer továbbfejlesztése alacsony hőmérsékletű mérésekre és alkalmazása módosított nemesfém katalizátorok vizsgálatára
Title in English
Enabling the in-beam Mössbauer facility to perform low temperature measurements, and application for studying modified noble metal catalysts
Physical Chemistry and Theoretical Chemistry (Council of Physical Sciences)
100 %
Ortelius classification: Nuclear chemistry
Panel
Chemistry 1
Department or equivalent
Institute for Energy Security and Environmental Safety (Centre for Energy Research)
Participants
Belgya, Tamás Borkó, László Horváth, Anita Stichleutner, Sándor
Starting date
2010-07-01
Closing date
2014-06-30
Funding (in million HUF)
8.866
FTE (full time equivalent)
5.18
state
closed project
Summary in Hungarian
A projekt keretében az Izotópkutató Intézetben kialakítás alatt álló, in beam Mössbauer spektroszkópiás mérőhelyet szeretnénk alkalmassá tenni alacsony hőmérsékletű mérések (4.2 K) elvégzésére, továbbá az így továbbfejlesztett mérőrendszert kívánjuk alkalmazni nemesfém tartalmú módosított katalizátorok vizsgálatára 197Au és 193Ir spektroszkópiával. Az in beam mérőrendszer fő elemei már rendelkezésünkre állnak. 197Au spektroszkópiás méréseket már végeztünk a berendezéssel 77 K-en. Többféle izotópon és a jelenleginél sokkal nagyobb hatékonysággal lehetne a módszert alkalmazni, ha a méréseket alacsony hőmérsékleten (cseppfolyós He-mal - 4.2 K-en) is el tudnánk végezni. A kialakított mérőrendszer nemzetközi szempontból is unikális lenne, hasonló mérőberendezés pillanatnyilag csak Japánban működik. A továbbfejlesztett mérőrendszert az intézetben folyó, nemesfém tartalmú módosított katalizátorok vizsgálatára kivánjuk alkalmazni. Arany tartalmú hordozós katalizátorokon a fémes fázis kialakulásának lépéseit ill. az esetleges ötvözetképződés fázisait kívánjuk követni palládiummal is adalékolt mintákon. Ir-mal módosított zeolitkatalizárorokon az iridium stabilizálódását, kölcsönhatásait az egyéb módosítókkal (pl. Ga) kívánjuk közvetlenül tanulmányozni. A tervezett mérések hozzásegithetnek fontos katalitikus reakciók mechanizmusainak pontosabb értelmezéséhez.
Summary
The planned project would principally contribute to the completion of the in beam Mössbauer facility by providing a mean to perform low temperature (4.2 K) measurements. Furthermore, studying of supported and modified noble metal catalysts is intended by the upgraded facility performing measurements with 197Au and 193Ir spectroscopies. The main parts of the system are already at our disposal. Preliminary measurements have already been performed with 197Au at 77 K. The efficiency of the measurements could significantly be improved and the circle of studied isotopes could noticeably be increased by extending the measuring range to liquid He temperature. The upgraded system would be unique in an extent (on our knowledge only one similar facility has been in operation in Japan). Complementing study of noble metal containing, two component supported catalysts is intended by the improved facility. A variety of these type of catalysts has been studied at our institute recenly. Among these we would like to reveal the stages of formation of metallic phases, and steps of occasional alloy formation in Au-Pd systems. In addition we intend to identify the states of iridium present in modified zeolite system (Ga/H-ZSM-5). The novel informations collected by the in beam technique are expected to contribute to revealing details of mechanisms of important catalytic reactions.
Final report
Results in Hungarian
A projekt keretében végleges formában kívántuk kialakítani az in-beam Mössbauer mérőrendszert a Budapesti Neutron Centrum (BNC) neutronvezető csarnokában (beleértve a 4,2 K-es, cseppfolyós héliummal végzett mérések elvégzésének lehetőségét is).
Nem sokkal a pályázat elnyerése után egy újabb neutronos mérőhely létre hozása kezdődött a BNC-ben. Az újabb mérőhely kialakítása az in-beam Mössbauer mérések addigi külön neutronnyalábjának megosztásával történt. Az ezzel kapcsolatos átépítések, újra beállítások, stb. jelentősen elhúzódtak, az eredetileg hároméves projekt egy éves meghosszabbítására is kaptunk közben hozzájárulást. Ezzel együtt is a majdnem végleges mérőhely kialakítására csak jelenleg, a projekt legvégén került sor (a mostanra elért készültségi szint mintegy 90 %-os).
A tervezett mérések egy része a gerjesztő neutronnyalábon kívül „off-line” pozicióban is elvégezhető. Ezt a mérőhelyet kialakítottuk, néhány demonstrációs 197Au Mössbauer-spektroszkópiás mérést elvégeztünk 80 K-en (cseppfolyós nitrogénnel).
A tervezetthez képesti részleges munkavégzésnek megfelelően a költségfelhasználás is részleges volt (~ 66 %).
A projekt során 4 publikációt készítettünk.
A projekt segítségével elért infrastrukturális fejlesztés nagy segítséget fog jelenteni az in-beam Mössbauer berendezéssel végzett további munkánk során, mely az elkövetkező időszakban előre láthatólag nagyobb intenzitással folytatódik.
Results in English
Completion of the in-beam measuring station was aimed in the framework of the project in the neutron hall of the Budapest Neutron Centre (BNC) with inclusion of possibility of measurements at low temperature (4.2 K with liquid helium).
Meanwhile, construction of a new measuring station commenced in the vicinity of the in-beam guide shortly after the project was granted. The neutron supply for the new station was provided by sharing the neutrons from the in-beam Mössbauer line. The reconstruction of the beam lines lasted significantly longer than was expected at the beginning, thus a one-year extension of the project was also requested. Anyhow, the reconstruction has been completed in an extent of ca. 90 % only recently.
A part of the planned measurements could be completed outside of the beam in „off-line” position. This nearby site has been constructed, certain 197Au Mössbauer measurements have been performed for demonstration at 80 K with liquid nitrogen.
In correspondence with the partial completion of the project the expenditure was also partial with respect to the original budget (~ 66 %).
Four pblications have been prepared during the project.
The substantial uprading of the instrument performed in the framework of the recent project provides a mean to attain significant progress with the in-beam Mössbauer studies in the near future.
