 |
Új eljárások nemlineáris kémiai jelenségek előállítására és tanulmányozására
|
súgó 
nyomtatás 
|
Ezen az oldalon az NKFI Elektronikus Pályázatkezelő Rendszerében nyilvánosságra hozott projektjeit tekintheti meg.
vissza »
|
| |
Projekt adatai |
|
|
| azonosító |
119360 |
| típus |
K |
| Vezető kutató |
Szalai István |
| magyar cím |
Új eljárások nemlineáris kémiai jelenségek előállítására és tanulmányozására |
| Angol cím |
New perspectives in the design and study of nonlinear chemical phenomena |
| magyar kulcsszavak |
nemlineáris dinamika, oszcilláló reakciók, mintázatképződés, reakció-diffúzió rendszerek |
| angol kulcsszavak |
nonlinear dynamics, oscillatory reactions, pattern formation, reaction-diffusion systems |
| megadott besorolás |
| Fizikai kémia és elméleti kémia (Műszaki és Természettudományok Kollégiuma) | 100 % | | Ortelius tudományág: Fizikai kémia |
|
| zsűri |
Kémia 1 |
| Kutatóhely |
Kémiai Intézet (Eötvös Loránd Tudományegyetem) |
| résztvevők |
Csörgeiné Kurin Krisztina
Dúzs Brigitta
Horváth Viktor
Molnár István
Orbán Miklós
Poros-Tarcali Eszter
|
| projekt kezdete |
2016-10-01 |
| projekt vége |
2021-09-30 |
| aktuális összeg (MFt) |
39.842 |
| FTE (kutatóév egyenérték) |
21.80 |
| állapot |
lezárult projekt |
magyar összefoglaló A kutatás összefoglalója, célkitűzései szakemberek számára
Itt írja le a kutatás fő célkitűzéseit a témában jártas szakember számára.
A kutatási program célja nemlináris dinamikai jelenségek, reakció-diffúzió mintázatok és oszcillációk előállítása és analízise új összetételű kémiai rendszerekben, korábbi és részben új kísérleti és számítási módszerek alkalmazásával. A reakció-diffúzió szerkezetek tanulmányozásához három oszcillátorcsaládot, a permanganát csoportot, a szervetlen szubsztrátumot tartalmazó bromátoszcillátorokat és a hidrogén-peroxid – tioszulfát reakción alapuló rendszereket választottuk ki. A reakció-diffúzió szerkezetek létrehozásához és a kapcsolódó kísérletekhez nyitott egy-oldalról táplált gélreaktor (OSFR) alkalmas. A program céljai közt szerepel az OSFR használatával kapcsolatos néhány megoldatlan probléma megválaszolása, például a gélmátrix, a peremfeltételek és a dimenzionalitás szerepének tisztázása. A vizsgálatokat nyitott két-oldalról táplált gélreaktorokra is kiterjesztjük. A szerzett tapasztalatok alapján megépítünk egy új típusú reaktort, ahol a mintázatok a reaktánsokkal feltöltött két gél határfelületén fejlődnek ki. Új oszcillátorcsalád létrehozását irányoztuk elő, amelyben az oszcillációk kialakulásáért felelős reagensként peroxovegyületeket alkalmazunk. Fontos célunk a korábbiaknál bonyolultabb, egy ritmusadó oszcillátor és egyensúlyi reakciókból álló, vagy több reaktort tartalmazó kapcsolt rendszerek vizsgálata. A hidrogén-peroxid – tioszulfát reakcióban párhuzamos hőmérséklet- és pH-oszcillációkat szimuláltak. A jelenséget kísérletesen is szeretnénk megvalósítani és felhasználni periodikus jelenségek indukálásra reszponzív anyagokban. A várható kutatási eredmények jelentősen hozzájárulhatnak a nemlineáris kémiai dinamika tématerület további fejlődéséhez.
Mi a kutatás alapkérdése?
Ebben a részben írja le röviden, hogy mi a kutatás segítségével megválaszolni kívánt probléma, mi a kutatás kiinduló hipotézise, milyen kérdéseket válaszolnak meg a kísérletek.
A nemlineáris kémiai dinamikai kutatások legfontosabb alapkérdése, hogy mi a kémiai rendszerekben önszerveződéssel létrejövő időben és térben periodikus struktúrák kialakulásának eredete. Az alapkérdés megválaszolásának kulcsa nagyszámú nemlineáris jelenséget mutató rendszer és a jelenségeket előállító módszer ismerete. Oszcilláló kémiai rendszerek laboratóriumi létrehozására, a részben általunk is kidolgozott, félempirikus tervező módszert használjuk. A tapasztalatok szerint, egy nyitott rendszerben pozitív visszacsatolást eredményező alrendszer bistabilitást mutat, ami megszüntethető negatív visszacsatolással. A rendszer fázisdiagramja, függetlenül a konkrét kémiától, olyan X-alakú elrendezést eredményez, amelyből az oszcillációs tartomány kiolvasható. Analóg módon kivitelezhető mozgó kémiai hullámok és stacionárius mintázatok előállítása is. Kutatómunkánk egyik célja a tervező módszerek finomítása és alkalmazása olyan rendszerekre, amelyek kémiai tulajdonsága jelentősen eltér a korábban vizsgáltaktól. Az időben oszcilláló rendszerek már nagy számban ismertek, de számuk és változatosságuk további növelése indokolt, különösen az olyan kapcsolt rendszereké, amelyekben a kémiai oszcilláció egy csatolt kémiai egyensúlyt, vagy fizikai állapotot vezérel. A csillapítatlan reakció-diffúzió mintázatot viszonylag kevés rendszerben sikerült kimutatni. Remélhető, hogy újabb kémiai oszcilláló reakciótípusok, korábbi és módosított reaktorkonfigurációk alkalmazásával pl. reakciótérként reaktánsokkal töltött gélek határfelületét használva, jelentősen növelhető a mintázatképződést eredményező rendszerek száma és akár új nemlineáris viselkedésmódok megfigyelése is elképzelhető.
Mi a kutatás jelentősége?
Röviden írja le, milyen új perspektívát nyitnak az alapkutatásban az elért eredmények, milyen társadalmi hasznosíthatóságnak teremtik meg a tudományos alapját. Mutassa be, hogy a megpályázott kutatási területen lévő hazai és a nemzetközi versenytársaihoz képest melyek az egyediségei és erősségei a pályázatának!
A tervezett kutatómunka során olyan új összetételű kémiai rendszereket kívánunk létrehozni, amelyekben spontán önszerveződés eredményeként oszcillációk és kémiai mintázatok alakulnak ki. A permanganát autokatalízisére épülő, vagy a szerves anyagok helyett szervetlen szubsztrátumot alkalmazó bromátoszcillátorok felhasználása reakció-diffúzió stuktúrák létrehozására jelentős kihívást jelent, de egyben a területen dolgozó kutatók érdeklődésére is számíthat. A kémiai mintázatok előállításához újszerű reaktorkonfigurációt tervezünk, ebben reakciótérként a reagensekkel feltöltött egymásra illesztett két gélréteg határfelülete szolgál. Az ilyen elrendezésben a mintázatképződés tanulmányozása kiterjeszthető olyan rendszerekre is, amelyekben csillapítatlan reakció-diffúzió szerkezet fenntartásához nem szükséges a reagensek folyamatos utánpótlása. Előkísérleteink szerint új kémiai oszcillátorok –köztük a ritka zárt rendszerű változat is– előállíthatók, kulcsreagensként peroxovegyületeket használva. Kapcsolt rendszerek létrehozása, amelyekben egy oszcilláló reakció kémiai egyensúlyt, vagy fizikai változást, pl. egy kemoreszponzív gél térfogatváltozását vezérli, az oszcilláló kémiai reakciók potenciális alkalmazása szempontjából ígéretes kutatási irányt jelenthet. Csoportunk a nemlineris kémiai dinamika területén nemzetközileg is az egyik legtöbb tapasztalattal és megfelelő elismertséggel rendelkezik. Témáinkhoz közelálló kutatások folynak a Debreceni Egyetemen (Gáspár Vilmos, Rábai Gyula), a Szegedi Egyetemen (Horváth Dezső, Tóth Ágota), a Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetemen (Nosztíczius Zoltán, Lagzi László) és néhány külföldi egyetemen (University of Windsor, Jichang Wang; University of Sheffield, Anette Taylor; China University of Mining Technology; Quingyu Gao) Ezek a „versenytársak” a rendszerek kinetikai leírásában és modellezésében kiemelkedőek. A Brandeis University (Irving R. Epstein) nemlineáris kémiával foglalkozó csoportja –amely részben hasonló témákon dolgozik– hosszútávú kooperációs partnerünk.
A kutatás összefoglalója, célkitűzései laikusok számára
Ebben a fejezetben írja le a kutatás fő célkitűzéseit alapműveltséggel rendelkező laikusok számára. Ez az összefoglaló a döntéshozók, a média, illetve az érdeklődők tájékoztatása szempontjából különösen fontos az NKFI Hivatal számára.
A tudomány egyik fontos megoldatlan kérdése annak megismerése, hogy mi az élet eredete, melyek az élő szervezetek kialakulásának feltételei egy élettelen, de kellően összetett környezetben. Az a tény, hogy megfelelő tulajdonságú kémiai reakciók önmagukban, önszerveződő módon képesek időben és térben rendezett struktúrákat létrehozni, fontos adalék lehet a kérdés megválaszolásában. Kutatócsoportunk azokat a kémiai reakciókat vizsgálja, amelyek időbeni periodikus változások (oszcillációk), vagy térbeni mintázatok kialakítására képesek. Az ilyen reakciók nem tekinthetők különlegesnek, hiszen kémiailag egymástól jelentősen eltérő tulajdonságú anyagok –akár a háztartásban használatos tisztítószerek és egyes fertőtlenítőszerek komponense, a peroxovegyületek is– kiválthatnak ilyen jelenségeket. Kutatómunkánk egyik fő célja ennek a kémiai sokszínűségnek a vizsgálata. Szisztematikusan tanulmányozzuk a periodikus kémiai rendszereket, megkeressük azokat a körülményeket, amelyek kedvezőek az önszerveződő struktúrák létrehozásához, illetve modelleket alkotunk azok leírására. A konkrét kémiai ismeretek bővülésén túl, az ezekből a kutatásokból származó tudás hasznos lehet a kémiától távol eső területeken is. A legfontosabb kapcsolódási pont természetesen a biológiai önszerveződéssel mutatható ki. A kémiai rendszerekben megfigyelhető periodikus jelenségek viszonylag könnyen tanulmányozhatók és az itt levont következtetések felhasználhatók a természetben gyakran előforduló, bonyolultabb ritmikus jelenségek (pl. szívritmus, agytevékenység, a nappalok, éjszakák, évszakok, a gazdasági válságok ciklikus váltakozása, az állatok bőrfelületén kialakuló mintázatok, stb) értelmezésében is.
| angol összefoglaló Summary of the research and its aims for experts
Describe the major aims of the research for experts.
The main aim of our research is to produce and to analyse nonlinear dynamical phenomena in novel chemical systems with the use of traditional and modified experimental methods and computation techniques. For bringing about reaction-diffusion (RD) structures three groups of oscillatory reactions which are significantly different in composition and kinetics, the permanganate systems, the bromate oscillators with inorganic substates and the hydrogen-peroxide – sulfite based oscillators were selected. The RD structures are usually studied in open one side-fed reactors (OSFR). One of the goal of our program is to uncover some open questions related to the use of OSFR, e.g. clarifying the role of the gel matrix, the boundary conditions and the dimensionality. Our investigation will be extended to the use of the two side-fed gel reactors. We intend to construct a new reactor configuration where reaction-diffusion sructures develop at the interface of two gels loaded with the reagents. New family of oscillatory reactions will be developed where the key reagent are peroxo-compounds. Other aim is to study coupled systems where a core oscillator is linked to acid-base and redox equilibra, or more reactor is coupled to each other. Simultaneous temperature- and pH-oscillations were simulated. This phenomenon is planned to realise in experiments and apply it to induce periodic changes in responsive gels.
What is the major research question?
Describe here briefly the problem to be solved by the research, the starting hypothesis, and the questions addressed by the experiments.
The major research question to be answered in the field of nonlinear chemical dynamics is to reveal the origin of the selforganization that results in oscillations and reaction-diffusion patterns in chemical systems. To answer this question large number of such systems should be at our disposal to study their behaviors and we need to know how these phenomena can be produced in the laboratory. To find new oscillatory chemical reactions a semiempirical method – worked out partially with our assistance – is used. Previous observations suggested that bistability appears when an autocatalytic reaction is run in an open reactor which turns to oscillations if a delayed negative feedback process is also applied. The phase diagram established in the system shows an X-shaped arrangement, independently from the actual chemistry, and the oscillatory region can be read out from this diagram. Similar approach can be used to bring about moving chemical waves or stationer patterns in gel reactor. Today lot of chemical oscillators are known, but their number and variety should be further increased, especially those ones, that capable of driving periodically chemical equilibria or physical processes. So far only a few systems have been shown to exhibit sustained reaction-diffusion structure. We hope to accomplish more when we will test oscillatory reactions which differ significantly from those used earlier and we apply new reactor configuration where the patterns develop at the interface of two gels. Beside extending the number of reactions suitable to give rise spatio-temporal patterns we expect the observation of wide range of novel nontrivial behaviors in these systems.
What is the significance of the research?
Describe the new perspectives opened by the results achieved, including the scientific basics of potential societal applications. Please describe the unique strengths of your proposal in comparison to your domestic and international competitors in the given field.
The main goal of our research is to produce various chemical systems of novel composition in which spontaneous selforganization gives rise to oscillations and pattern formations. Bringing about reaction-diffusion structures based on the autocatalysis of permanganate or by using inorganic substrates instead of organic compounds is a serious challange, but it probably wins recognitions from the scientist who work on similar problems. For producing new kind of patterns, new reactor configuration will be designed where the patterns develop on the interface of two gels loaded with the appropriate reagents. This arrangement makes it possible to study systems where continuous flow of the reactants is not required for observing sustained reaction-diffusion patterns. Our preliminary experiments suggest that a new group of oscillatory family may be designed based on the oxidation of sulfur compounds by peroxo compounds. The constitution of coupled oscillators where an osillatory reaction forces a chemical equilibrium or a physical process –like volume changes of a chemoresponsive gel– to move periodically, might represent a promising direction in the applications of chemical oscillators. On the field of nonlinear chemistry our team has sufficiently wide expertise and gained international recognition. Similar types of research is carried out in Debrecen University (Vilmos Gáspár, Gyula Rábai), ), in Szeged University (Dezső Horváth, Ágota Tóth), in Budapest University of Technology and Economics (Zoltán Nosztíczius, László Lagzi) in University of Windsor (Jichang Wang), in University of Sheffield (Anette Taylor) and in China University of Mining Technology, Quingyu Gao) These „rivals” are experts on kinetics and modeling periodic chemical phenomena. The Brandeis group (Irving R. Epstein) is our long term cooperative partner.
Summary and aims of the research for the public
Describe here the major aims of the research for an audience with average background information. This summary is especially important for NRDI Office in order to inform decision-makers, media, and others.
One of the important questions of science to be solved is to devise the origin of life, to find out the conditions that were necessary for evolution of life in an inanimated environment. The fact that under special conditions selforganization in time and space can occur in simple chemical systems may be helpful to answer this question. Our research group pursues studies on chemical systems that have the capability to give rise to periodic oscillations and pattern formation. By now it is accepted that existence of such reactions is not a curiosity, many of them show periodic behaviors, even the reactions of peroxo compounds which are constituents of some household items, like cleaning agents or desinfectants. One of the objectives of our research is to increase the number and to reveal the diversity of these kind of reactions. We look for the conditions which favour the evolution of selforganized structures and make model calculations to simulate these phenomena. The results and conclusions that are gained from studies performed on periodic chemical systems can hopefully contribute to understanding the more complex rhytmic processes that frequently occur in both inanimated and living world (e.g. heart rhythm, brain activity, the periodic change of days, nights, and seasons, patterns on the animal skin, periodic occurrence of economical crises, etc).
|
|
|
|
|
|
|
|
| |
Közleményjegyzék |
|
|
| B Dúzs, I Szalai: A simple hydrogel device with flow-through channels to maintain dissipative non-equilibrium phenomena, Communications Chemistry 3 (1), 1-6, 2020 | | Brigitta Dúzs, István Molnár, István Lagzi, and István Szalai: Reaction-Diffusion Dynamics of pH Oscillators in Oscillatory Forced Open Spatial Reactors, ACS Omega https://doi.org/10.1021/acsomega.1c04269, 2021 | | Brigitta Duzs, Istvan Szalai: Chemical reaction-diffusion phenomena in a two-channel fluidic device, ENGINEERING OF CHEMICAL COMPLEXITY, 2019 | | Molnár I, Szalai I: Kinetic and Diffusion-Driven Instabilities in the Bromate-Sulfite-Ferrocyanide System, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY A 121:(9) pp. 1900-1908., 2017 | | Hollo G, Duzs B, Szalai I, Lagzi I: From Master-Slave to Peer-to-Peer Coupling in Chemical Reaction Networks., JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY A 121:(17) pp. 3192-3198., 2017 | | Dúzs B, Szalai I.: Front dynamics of pH-oscillators with initially separated reactants, Reaction Kinetics, Mechanisms and Catalysis 123 (2), 335-349, 2018 | | Kurin-Csörgei, Krisztina; Poros, Eszter; Csepiova, Julianna; Orban, Miklos: Periodic Changes in the Oxidation States of the Center Ion in the Cobalt-Histidine Complex Induced by the BrO3- - SO3 2- pH, Chaos 28, 053114, 2018 | | I. Molnár, K Kurin-Csörgei, I Szalai: Spatiotemporal dynamics of minimal bromate oscillators in an open one-side-fed reactor, Physical Chemistry Chemical Physics 20 (20), 13851-13857, 2018 | | Horváth, V.,and Epstein, I. R.: Pulse-coupled Belousov-Zhabotinsky oscillators with frequency modulation, CHAOS 28, 045108, 2018 | | B Dúzs, I Szalai: Design of localized spatiotemporal pH patterns by means of antagonistic chemical gradients, RSC ADVANCES 8 : 73 pp. 41756-41761., 2018 | | Horváth, J. ; Szalai, I. ; De Kepper, Patrick: Designing Stationary Reaction-Diffusion Patterns in pH Self-Activated Systems, ACCOUNTS OF CHEMICAL RESEARCH 51 : 12 pp. 3183-3190., 2018 | | B Dúzs, I Szalai: A simple hydrogel device with flow-through channels to maintain dissipative non-equilibrium phenomena, Communications Chemistry 3 (1), 1-6, 2020 | | K Kurin-Csörgei, E Poros-Tarcali, I Molnár, M Orbán, I Szalai: Chemical Oscillations With Sodium Perborate as Oxidant, Frontiers in Chemistry 8, 889, 2020 | | Horváth, V.,and Epstein, I. R.: Pulse-coupled Belousov-Zhabotinsky oscillators with frequency modulation, CHAOS 28, 045108, 2018 | | B Dúzs, I Szalai: Design of localized spatiotemporal pH patterns by means of antagonistic chemical gradients, RSC ADVANCES 8 : 73 pp. 41756-41761., 2018 | | Horváth, J. ; Szalai, I. ; De Kepper, Patrick: Designing Stationary Reaction-Diffusion Patterns in pH Self-Activated Systems, ACCOUNTS OF CHEMICAL RESEARCH 51 : 12 pp. 3183-3190., 2018 | | Dúzs, Brigitta ; De Kepper, Patrick ; Szalai, István: Turing Patterns and Waves in Closed Two-Layer Gel Reactors, ACS OMEGA 4 : 2 pp. 3213-3219., 2019 | | Kurin-Csörgei, Krisztina; Poros, Eszter; Csepiova, Julianna; Orban, Miklos: Periodic Changes in the Oxidation States of the Center Ion in the Cobalt-Histidine Complex Induced by the BrO3 - - SO3 2- pH, közlésre elküldve, 2017 | | Dúzs B, Szalai I.: Front dynamics of pH-oscillators with initially separated reactants, Reaction Kinetics, Mechanisms and Catalysis 123 (2), 335-349, 2018 | | Kurin-Csörgei, Krisztina; Poros, Eszter; Csepiova, Julianna; Orban, Miklos: Periodic Changes in the Oxidation States of the Center Ion in the Cobalt-Histidine Complex Induced by the BrO3 - - SO3 2- pH, Chaos 28, 053114, 2018 | | I. Molnár, K Kurin-Csörgei, I Szalai: Spatiotemporal dynamics of minimal bromate oscillators in an open one-side-fed reactor, Physical Chemistry Chemical Physics 20 (20), 13851-13857, 2018 | | Molnár I, Szalai I: Kinetic and Diffusion-Driven Instabilities in the Bromate-Sulfite-Ferrocyanide System, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY A 121:(9) pp. 1900-1908., 2017 | | Hollo G, Duzs B, Szalai I, Lagzi I: From Master-Slave to Peer-to-Peer Coupling in Chemical Reaction Networks., JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY A 121:(17) pp. 3192-3198., 2017 | | Dúzs B, Szalai I.: Front dynamics of pH-oscillators with initially separated reactants, (közlésre elküldve), 2017 | | Szalai I., Dúzs B.: DYNAMICS OF PH OSCILLATORS IN A TWO SIDE FED REACTOR, Book of Abstracts International Conference on Mathematics in (bio)Chemical Kinetics and Engineering,, 2017 | | Molnár I., Szalai I.: Spatial Self-Organization in Inorganic Bromate Oscillators, XXXVII Dynamics Days Europe, 2017 | | Kurin-Csörgei K., Poros E., Orbán M.: Chemical Oscillations with Sodium Perborate as Oxidant, XXXVII Dynamics Days Europe, 2017 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
