Energiakomponensek számítása molekulákban és reagáló rendszerekben
Angol cím
Calculation of energy components in molecules and in reacting systems
zsűri
Kémia 1
Kutatóhely
Szerves Kémiai Intézet (HUN-REN Természettudományi Kutatóközpont)
résztvevők
Hamza Andrea Lendvay György
projekt kezdete
2003-01-01
projekt vége
2007-12-31
aktuális összeg (MFt)
7.692
FTE (kutatóév egyenérték)
0.00
állapot
lezárult projekt
Zárójelentés
kutatási eredmények (magyarul)
Konceptuálisan új Hartree-Fock szintű energiapartíciós módszereket javasoltunk a molekulák elektronszerkezetének mind Hilbert-térbeli analízise, mind a háromdimenzós térben végzett analízise keretében. Bevezettünk egy új elméleti fogalmat, az ''atomi egységfelbontást'', (atomic decompositions of identity), amely lehetővé teszi, hogy a legkülönbözőbb populációs analízis és energiadekompozíciós módszereket egy közös általános formalizmus keretében vizsgáljuk. Az atomi egységfelbontás segítségével végrehajtottuk az MP2 szintű energia felbontását is. Megoldottuk a DFT szinten számolt energiafelbontást is; ehhez definiáltunk egy új mennyiséget, a ''kötésrendsűrűséget''. Részletesen vizsgáltuk azt a dilemmát, hogy a kinetikus energia integrálok kezelésétől függően a kétatomos energiakomponensek vagy a ''kémiai'' energiatartománybe esnek az egyensúlyi magkonfigurációknál vagy intuitíve helyes távolságfüggést mutatnak. Megoldottuk az várható érték fizikailag korrekt partícióját.
kutatási eredmények (angolul)
Conceptually new energy partitioning schemes have been introduced at the Hartree-Fock level of theory for both Hilbert-space and three-dimensional space analyzes of the molecular electronic structure. A new theoretical concept, the "atomic decomposition of identity" has been introduced, permitting to treat the most different problems of population analysis and
energy decomposition in the framework of a common general formalism. Using the atomic decomposition of identity, the partitioning of the MP2 energy has been also accomplished. The problem of decomposing the DFT energy has also been solved; a new quantity, the "bond order density" has been defined for that purpose. We have studied in detail the dilemma that - depending on the way of treating the kinetic energy integrals - one gets diatomic energy components which either are on the "chemical scale" at the equilibrium molecular conformations or exhibit intuitively correct distance dependence. The physically correct partitioning of the expectation value has also been accomplished.
I. Mayer, M. Knapp-Mohammady, S. Suhai: Bond orders and energy components in polymers, Chemical Physics Letters, 389, 34-38, 2004
I. Mayer: Comment on ``Analysis on Solvated Molecules with a New Energy Partitioning Scheme for Intra- and Intermolecular Interactions'', J. Phys. Chem. B. 111. 669-671 (2007), 2007
A.L. Tchougreeff, A.M. Tokmachev, I. Mayer: Towards a Possible Ab Initio Molecular Mechanics:Transferability of Density Matrix Elements, Internat. J. Quantum Chemistry 107, 2539--2555 2007), 2007
I. Mayer: An exact chemical decomposition scheme for molecular energy, Chemical Physics Letters, 382, 265-269, 2003
P.Salvador, I. Mayer: Energy partitioning for ''fuzzy'' atoms, J. Chem. Phys. 120, 5046-5052, 2004
I. Mayer, A. Hamza: Atomic decompositions of identity: a general formalism for population analysis and energy decomposition, Internat. J. Quantum Chem, 103, 798-807, 2005
I. Mayer: Energy Partitioning Schemes, Phys. Chem. Chem. Phys. 8, 4630-4646, 2006
I. Mayer: Bond Order and Valence Indices: a Personal Account., J. Comput. Chem. 28, 204-221, 2007
I. Mayer: Energy Partitioning Schemes: a Dilemma, Faraday Discussions, 135, 439-450, 2007
P.Salvador, I. Mayer: One- and Two-Center Physical Space Partitioning of the Energy in the Density Functional Theory, J. Chem. Phys. 126, 234113, 1-10 (2007), 2007
I. Mayer: Local Spins: an Alternative Treatment for Single Determinant Wave Functions, Chemical Physics Letters 440, 357-359 (2007), 2007
G. Lendvay: Characterization of changes in chemical reactions by bond order and valence indices, in: Theory of Chemical Reactivity: A View from Density Functional Theory. P. Chatarraj, Ed., Taylor and Francis, nyomdában, 2008
R. Ponec, G. Lendvay, J. Chavez: Structure and bonding in binuclear metal carbonyls from the analysis of domain averaged Fermi holes I. Fe2(CO)9 and Co2(CO)8, J. Comput. Chem., nyomdában, 2008
Projekt eseményei
2012-01-03 13:16:27
Kutatóhely váltás
A kutatás helye megváltozott. Korábbi kutatóhely: Szerkezeti Kémiai Intézet (MTA Természettudományi Kutatóközpont), Új kutatóhely: Szerves Kémiai Intézet (MTA Természettudományi Kutatóközpont).
