Fémion-fémnanoklaszter aktívhely együttesek. Képződésük, szerkezetük és katalitikus sajátságuk felderítése
Angol cím
Metallic ion-metal nanocluster" active site ensembles: Investigation of their formation, structure and catalytic properties"
zsűri
Kémia 1
Kutatóhely
Nanokémiai és Katalízis Intézet (MTA Természettudományi Kutatóközpont)
résztvevők
Borbáth Irina Gőbölös Sándor Hegedus Mihály Kristyán Sándor Tálas Emília Tompos András
projekt kezdete
2003-01-01
projekt vége
2005-12-31
aktuális összeg (MFt)
5.892
FTE (kutatóév egyenérték)
0.00
állapot
lezárult projekt
Zárójelentés
kutatási eredmények (magyarul)
Az elvégzett munka az alábbi részfeladatokra terjedt ki:
1. Különböző típusú fémion-fémnanoklaszter aktívhely együttest tartalmazó Au katalizátorok
Különböző hordozós aranykatalizátorokat állítottunk elő, melyek aktivitását CO oxidációjában vizsgáltuk. Kimutattuk, hogy a MgO hordozós arany katalizátorokon a Au+ - Auo aktívhely együttesek a 273 K alatti, míg a Mn+ - Auo aktívhely együttesek (M= Fe, Mn, Pb) a 300 K feletti aktivitásért felelősök. Bizonyítottuk, hogy MgO, Al2O3 és SiO2 hordozós Au katalizátorok nagy aktivitását jelentős mértékben megváltoztatja az Au nano-környezete, azaz a képződött Mn+ - Auo aktívhely együttesek.
2. Fen+ - Fe0 aktívhely együttest tartalmazó katalizátorok vizsgálata.
Fe-MCM-41 katalizátort állítottunk elő és vizsgáltuk katalitikus aktivitását CO oxidációjában. Kimutattuk, hogy a katalizátorok aktivitása csak magas hőmérsékleten végbemenő reduktív kezelés hatására alakul ki. FTIR módszerrel bizonyítékot kaptunk a "Fen+ -Feo" aktívhely együttes képződéséről, ha a katalizátort 500 oC hőmérséklet felett H2 atmoszférában redukáltuk.
3. A "PdO-Pdo" "FIFNK aktívhely együttesek" szerepe a CH4 oxidációjában.
In situ XPS vizsgálatokkal bizonyítottuk, hogy a CH4 oxidációjában igen aktív Pt-Pd-Au/CeO2 katalizátorokban mind a Pt, mind a kismennyiségű Au bevitele jelentős mértékben csökkenti a CeO2 hordozón stabilizálódott ionos Pd mennyiségét növelve ezáltal az in situ képződött "PdO-Pdo" aktívhely együttesek felületi koncentrációját.
kutatási eredmények (angolul)
Tasks explored in this project:
1. Preparation and testing of supported gold catalyst containing different types of metal ion-metal nanocluster ensemble sites.
Different supported Au catalysts were prepared and tested in CO oxidation. It has been shown that Au+ - Auo type ensemble sites are responsible for the high activity below 273 K, while the Mn+ - Auo ensemble sites (M= Fe, Mn, Pb) are involved in the activity increase above 300 K. It has been shown that the activity of these catalysts is controlled by (i) the particle size of Au, and (ii) the nano-environment of Au, i.e., the formation and stabilization of Mn+ - Auo type ensemble sites.
2. Investigation of catalysts containing Fen+ - Fe0 ensemble sites.
Iron containing Fe-MCM-41 catalyst were prepared and tested in CO oxidation. The activity of these catalysts appeared only after reduction in H2 above 500 oC. Upon using FTIR technique evidences were obtained for the formation of "Fen+ -Feo" ensemble sites.
3. The role of "PdO-Pdo" "type ensemble sites in the total oxidation of methane.
In situ XPS studies were performed to elucidate the role of Pt and Au in Pt-Pd-Au/CeO2 catalysts. These catalysts showed high activity in total CH4 oxidation. The results showed that the addition of Pt and small amount of Au decreases the ionic form of Pd stabilized over CeO2 support. Consequently, the addition of both Pt and Au increased the surface concentration of "PdO-Pdo" type ensemble sites formed in situ during the reaction.
Margitfalvi, J. L., Hegedűs, M., Szegedi, Á., Sajó, I.: Modification of Au/MgO catalysts used in low temperature CO oxidation with Mn and Fe., Appl. Catal. A: General, 272 (2004) 87., 2004
Ágnes Szegedi, Mihály Hegedűs, József L. Margitfalvi and Imre Kiricsi: Low temperature CO oxidation over iron-containing MCM-41 catalysts, Chemical Communications, 2005, 1441-1443., 2005
J.L. Margitfalvi, H. Hegedűs , Á. Szegedi: Modification of Au/MgO catalysts used in low temperature CO oxidation with Mn, Fe and Sn, International Conference on Catalysis 2004, Parizs, Franciaország, Julius 11-16, 2004
Margitfalvi József, Gőbölös Sándor: Role of “Metal Ion-Metal Nanocluster” Ensemble Sites in Activity and Selectivity Control, Catalysis'', Royal Chemical Society, 2004, pp. 1-104., 2004
J.L. Margitfalvi, H. Hegedűs and Á. Szegedi: Modification of Au/MgO catalysts used in low temperature CO oxidation with Mn, and Fe, International Conference ''Gold 2003, Vancouver, Canada, September 27-October 1., 2003
E. Gy. Szabó, J.L. Margitfalvi, A. Tompos and M. Hegedűs:: CO oxidation over Au/Al2O3 catalysts modified by MgO, Rect. Kinet. Catal. Lett., 86, (2005) 339-345., 2005
