A biológiában gyakori jelenség a hőmérséklettől független ciklusidő, amit hőmérséklet-kompenzációnak neveznek. A kémiai oszcillációs reakciók körében azonban a legutóbbi időkig nem tapasztaltak hasonló jelenséget, bár elméletileg erre van lehetőség. Kisérleteinkkel kimutattuk, hogy a klasszikus Bray reakcióban megfigyelhető oszcillációk periódus ideje független lehet a hőmérséklettől megfelelően megválasztott kísérleti körülmények között. Mind zárt reaktorban, mind pedig áramlásos reaktorban megfigyelhető volt a hőmérséklet-kompenzáció. A hidrogén-peroxid - szulfit - tioszulfát pH-oscillációt mutató rendszerben is találtunk olyan feltételeket, amelyek mellett a hőmérséklettől független periódusidő mérhető. Ugyanakkor azt találtuk, hogy a rendszer dinamikai viselkedése nagyon érzékeny a hőmérsékletváltozásokra. Ebben a reakcióban kimutattuk, hogy a hőmérséklet lépcsőzetes változtatásával kiváltható egy káoszhoz vezető út az egyszerű periódikus oszcillációktól, komplex periódikus oszcillációkon áthaladva. A jodátion - szulfition - tioszulfátion - jodidion oszcillációs rendszerben is mérhető hőmérséklettől független periódusidő.
Kísérleteink alapján olyan modelleket javasoltunk a vizsgált reakciókra, amelyek segítségével a megfigyelt dinamikai viselkedés, beleértve a hőmérséklet-kompenzációt is, szimulálható volt.
kutatási eredmények (angolul)
Temperature compensation is a common phenomenon in the biological cyles. However, it has not been found in the chemical oscillations until recently, although it has long been known that it would be possible on the base of theoretical considerations. We have shown experimentally that temperature independent periodic time can be measured in the classical Bray oscillatory reaction both in a closed reactor and in a flow reactor under appropriate experimental conditions. We have also found that temperature compensation could be observed in the hydrogen peroxide - sulfite - thiosulfate - pH oscillator. On the other hand, this later system appeared to be very sensitive to the change in temperature. A temperature induced route to chaos from simple periodic oscillations were found upon changing the temperature step by step. Temperature independent period have also been shown in the iodate - sulfite - tiosulfate - iodide oscillatory system.
On the base of our experiments we have proposed models for the studied reactions by which the observed phenomena including temperature compensation could be simulated.
Károly Micskei, Gyula Rábai, Emese Gál, Luciano Caglioti, Gyula Pályi: Oscillarosy Symmetry Breaking in the Soai Reaction, J. Phys. Chem. B 112, 9196, 2008
Tibor G. Szántó and Gyula Rábai: pH Oscillations in the BrO3- -SO32-/HSO3- Reaction in a CSTR, J. Phys. Chem. A 109, 5398, 2005
Klára Kovács, Linda L. Hussami, and Gyula Rábai: Temperature Compensation in the Oscillatory Bray Reaction, J. Phys. Chem. A 109, 10302, 2005
Gyula Rábai, Tibor G. Szántó, and Klára Kovács: Temperature-Induced Route to Chaos in the H2O2-HSO3-S2O3 Flow Reaction System, J. Phys. Chem. A 112, 12007, 2008
Tibor G. Szántó, Ágnes Szabó, and Gyula Rábai: Hőmérséklet-kompenzált pH-oszcilláció a jodát-szulfit-tioszulfát-jodid reakciórendszerben, XI. Nemzetközi Vegyész Konferencia Abstract 202. oldal, 2005