Ionos és poláros molekuláris rendszerek szimulációs vizsgálata dielektromos határfelületek jelenlétében Dirichlet-féle peremfeltétel alkalmazásával  részletek

súgó  nyomtatás 
vissza »
 

Projekt adatai

  
azonosító
63322
típus K
Vezető kutató Boda Dezső
magyar cím Ionos és poláros molekuláris rendszerek szimulációs vizsgálata dielektromos határfelületek jelenlétében Dirichlet-féle peremfeltétel alkalmazásával
Angol cím Simulation study of ionic and polar molecular systems in the presence of dielectric boundaries applying Dirichlet boundary condition
magyar kulcsszavak dielektromos polarizáció, ioncsatornák, kettősrétegek, polidiszperz fluidumok, Monte Carlo szimulációk
angol kulcsszavak dielectric polarisation, ion channels, double layer, polydisperse fluids, Monte Carlo simulations
megadott besorolás
Fizikai kémia és elméleti kémia (Műszaki és Természettudományok Kollégiuma)100 %
zsűri Kémia 1
Kutatóhely TTK Komplex Molekuláris Rendszerek (Pannon Egyetem)
résztvevők Kristóf Tamás
Valiskó Mónika
projekt kezdete 2006-02-01
projekt vége 2010-01-31
aktuális összeg (MFt) 5.996
FTE (kutatóév egyenérték) 2.48
állapot lezárult projekt
magyar összefoglaló
Töltéseket (ionokat vagy poláros molekulákat) tartalmazó rendszerek szimulációs vizsgálata során számos problémával találkozunk. Jelen munkaterv ezek közül kettőre koncentrál. 1. Amennyiben a rendszer dielektromos határfelületeket tartalmaz, a határfelületen indukálódó polarizációs töltések számítása a problematikus feladat. Erre kifejlesztettünk egy eljárást, ami az ICC módszer (Induced Charge Computation Method) elnevezést kapta [Boda et al. Phys. Rev. E 69, 046702, 2004]. 2. A szimulációs cella kis méreténél fogva indokolt a cella határain Dirichlet peremfeltételt alkalmazni, azaz rögzíteni a potenciált. A határfelületen (amit elektródnak nevezünk, a módszert pedig elektród-módszernek) töltések indukálódnak, amelyek a peremfeltétel teljesülését biztosítják. Az elektród módszert az ICC-módszerhez csatolva egy mátrixegyenlet formájában ezek az. ún. elektródtöltések számolhatók. Ezzel megkaphatjuk a rendszer Hamilton-függvényét, amely elektrosztatikai szempontból konzisztens, tehát a Poisson-egyenlettel és a peremfeltétellel összhangban van.
A kutatás az ICC- és az elektród-módszer továbbfejlesztésére, tesztelésére, és szimulációs (elsősorban Monte Carlo) programokba való optimális beillesztésére vonatkozik. A kutatás másik célja a tesztelt és optimalizált eljárások alkalmazása konkrét problémák tanulmányozására. Ezek a problémák: elektromos kettősrétegek (A) két rögzített potenciálú elektród között, (B) eltérő dielektromos állandójú rétegekkel az elektród mellett, illetve (C) két nem elegyedő folyadék határán; (D) ioncsatornák, (E) ionok vagy poláros részecskék dielektromos üregbe/pórusba való abszorpciója, és (F) polidiszperz dipoláris fluidumok dielektromos határfelület mellett.
angol összefoglaló
We encounter several problems during simulations of charged systems containing ions or polar molecules. This proposal concentrates on two of these problems. 1. If the system contains dielectric boundaries, the calculation of the polarization charges induced on the boundary is a difficult task. We have developed the ICC (Induced Charge Computation) Method [Boda et al. Phys. Rev. E 69, 046702, 2004] to determine these charges. 2. Due to the small size of the simulation cell, it is reasonable to impose Dirichlet boundary condition on the boundary confining the cell, namely, to prescribe the potential on the boundary (which we call electrodes, while the method is called electrode method) where charges are induced to ensure that the boundary conditions are satisfied. These so called electrode charges can be computed via a matrix equation by coupling the electrode method to the ICC method. Thus, the Hamilton function that is consistent electrostatically (meaning that it is consistent with the Poisson equation and the boundary condition) is obtained.
This study is aimed for the development and test of the ICC and electrode methods by building them into simulation (first of all Monte Carlo) programs in an optimal way. The other goal is to apply these tested and optimized methods to specific problems such as: electric double layers (A) between two electrodes at imposed potentials, (B) with layers of different dielectric constants near the electrode, or (C) at the boundary of two immiscible liquids; (D) ion channels, (E) absorption of ions and polar molecules into dielectric cavities, and (F) polydisperse fluids near dielectric boundaries.




 

Zárójelentés

  
kutatási eredmények (magyarul)
Metodikai fejlesztéseink során a dielektromos határfelületek korrekt kezelésén, a Poisson-egyenlet megfelelő peremfeltételek mellett való megoldásán, és a nagykanonikus Monte Carlo szimulácók hatékony használatán alapulva olyan programokat fejlesztettünk ki, amelyek segítségével lehetővé vált különböző problémák szimulációs vizsgálata. Jelentős eredményeket értünk el kalcium- és nátriumcsatornák valamint nanopórusok szelektivitási mechanizmusainak megértése terén és a kísérletekkel egyező eredményeket kaptunk. A Nernst-Planck egyenlet integrálásával egy módszert javasoltunk Monte Carlo szimulációs eredményeink és a kísérletek által szolgáltatott vezetőképességi adatok összevetésére. Az elekrokémiai kettősrétegek esetében megvizsgáltuk erősen töltött elektródok szelektív adszorpciójának energetikáját. Adszorpciós vizsgálataink olyan gyakorlati szempontból is fontos rendszerekre terjedtek ki, mint egy HIV fehérje, valamint különböző vendégmolekulák interkalációja zeolitokban és kaolinitben. A pályázat során produkált publikációs összes impakt faktora 68,31, a rájuk kapott független hivatkozások száma 71.
kutatási eredmények (angolul)
Methodological developments - including correct treatment of dielectric boundaries, solution of the Poisson equation using appropriate boundary conditions, and efficient application of the grand canonical Monte Carlo technique - made it possible to study various practical problems with simulations. We obtained important results for selectivity mechanisms of calcium and sodium channels as well as nanopores. We obtained results that are in agreement with experiments. We suggested a method - based on the integration of the Nernst-Planck equation - with which we can relate our Monte Carlo results to experimental conductance data. In the case of the electrochemical double layers we studied the energetics of the selectivity of highly charged electrodes. Our adsorption studies included such practically important systems as a HIV protein and intercalation of various guest molecules in zeolites and kaolinite. Our papers published with the help of the grant have a total impact factor 68.31 and obtained 71 independent citations.
a zárójelentés teljes szövege https://www.otka-palyazat.hu/download.php?type=zarobeszamolo&projektid=63322
döntés eredménye
igen





 

Közleményjegyzék

  
D. Boda, M. Valiskó, B. Eisenberg, W. Nonner, D. Henderson, D. Gillespie: Combined effect of pore radius and protein dielectric coefficient on the selectivity of a calcium channel, Journal of Chemical Physics, 125, 034901, 2006
T. Kristóf, É. Csányi, G. Rutkai, L. Merényi: Prediction of adsorption equilibria of water–methanol mixtures in zeolite NaA by molecular simulation, Molecular Simulation 32, 869., 2006
T. Nagy, D. Henderson, D. Boda: Monte Carlo simulation of absorption of ions into a dielectric cylinderical nanopore, 17th International Congress of Chemical and Process Engineering (CHISA 2006), Prague, Czech Republic, August 27-31, 2006
D. Boda, M. Valiskó, B. Eisenberg, W. Nonner, D. Henderson, D. Gillespie: Combined effect of pore radius and protein dielectric coefficient on the selectivity of a calcium channel, Physical Review Letters, 98, 168102., 2007
D. Boda, W. Nonner, M. Valiskó, D. Henderson, B. Eisenberg, D. Gillespie: Steric selectivity in Na channels arising from protein polarization and mobile side chains, Biophysical Journal, 93, 1960-1980., 2007
M. Valiskó, D. Gillespie, D. Boda: Selective adsorption of ions with different diameter and valence at highly-charged interfaces, Journal of Physical Chemistry C, 111, 15575-15585., 2007
D. di Caprio, M. Valiskó, M. Holovko, D. Boda: Simple extension of a field theory approach for the description of the double layer accounting for excluded volume effects, Journal of Physical Chemistry C, 111, 15700-15705., 2007
T. Kristóf, G. Rutkai: Chemical potential calculations by thermodynamic integration with separation shifting in adaptive sampling Monte Carlo simulations, Chemical Physics Letters, 445, 74., 2007
D. Boda, W. Nonner, D. Henderson, B. Eisenberg, D. Gillespie: Volume exclusion in calcium selective channels, Biophysical Journal, 94, 3486-3496., 2008
A. Malasics, D. Gillespie, D. Boda: Simulating prescribed particle densities in the grand canonical ensemble using iterative algorithms, Journal of Chemical Physics, 128 , 124102., 2008
D. Gillespie, D. Boda, Y. He, P. Apel, Z. S. Siwy: Synthetic nanopores as a test case for ion channel theories: The anomalous mole fraction effect without single filing, Biophysical Journal, 95, 609-619., 2008
D. Gillespie, D. Boda: The anomalous mole fraction effect in calcium channels: A measure of preferential selectivity, Biophysical Journal, 95, 2658-2672., 2008
T. Nagy, D. Henderson, M. Valiskó, D. Boda: The behavior of 2:1 and 3:1 electrolytes at polarizable interfaces, 59th Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry, Sevilla, Spain, Sep 7-12, 2008, 2008
A. Malasics, D. Gillespie, D. Boda: Iterative grand canonical Monte Carlo algorithms to compute chemical potentials for prescribed densities, 59th Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry, Sevilla, Spain, Sep 7-12, 2008, 2008
M. Valiskó, D. Gillespie, B. Eisenberg, W. Nonner, D. Henderson, D. Boda: Competition of steric repulsion and electrostatic attraction determines the selectivity of Calcium channels, 7th Liquid Matter Conference, Lund, Sweden, June 27- July 1, 2008, 2008
A. Malasics, D. Gillespie, D. Boda: Iterative grand canonical Monte Carlo algorithms to compute chemical potentials for prescribed densities, 7th Liquid Matter Conference, Lund, Sweden, June 27- July 1, 2008, 2008
D. Boda, M. Valiskó, B. Eisenberg, Z. Siwy, W. Nonner, D. Henderson, D. Gillespie: Coupling the Nernst-Planck equation to Monte Carlo simulations to explain selectivity in Ca channels and in charged pores in plastic, Joint Northwest and Rocky Mountain Regional Meeting of the American Chemical Society, Park City, USA, June 15-18, 2008, 2008
G. Rutkai, T. Kristóf: Molecular simulation study of intercalation of small molecules in kaolinite, Chemical Physics Letters, 462, 269-274., 2008
G. Rutkai, É. Csányi, T. Kristóf: Prediction of adsorption and separation of water-alcohol mixtures with zeolite NaA, Microporous and Mesoporous Materials 114, 455-464., 2008
D. Boda: Double layers are everywhere, Workshop "Nanostructures in biology and physics", Wolfgang Pauli Institute in Vienna, Austria, July 21-25, 2008, 2008
D. Boda, M. Valiskó, D. Henderson, D. Gillespie, B. Eisenberg, M. K. Gilson: Ions and inhibitors in the binding site of HIV protease: Comparison of Monte Carlo simulations and the linearized Poisson-Boltzmann theory, Biophysical Journal, 96, 1293-1306, 2009
D. Boda, M. Valiskó, D. Henderson, B. Eisenberg, D. Gillespie, W. Nonner: Ionic selectivity in L-type calcium channels by electrostatics and hard-core repulsion, Journal of General Physiology, 133, 497-509, 2009
Y. He, D. Gillespie, D. Boda, I. Vlassiouk, R. S. Eisenberg, Z. S. Siwy: Tuning transport properties of nanofluidic devices with local charge inversion, Journal of American Chemical Society, 131, 5194-5202, 2009
D. Henderson, D. Boda: Insights from theory and simulation on the electrical double layer, Physical Chemistry Chemical Physics, 11, 3822-3830, 2009
G. Rutkai, É. Makó, T. Kristóf: Simulation and experimental study of intercalation of urea in kaolinite, Journal of Colloid and Interface Science, 334, 65-69, 2009



vissza »