Fizikai kémia és elméleti kémia (Műszaki és Természettudományok Kollégiuma)
90 %
Fizika (Műszaki és Természettudományok Kollégiuma)
5 %
Informatika (Műszaki és Természettudományok Kollégiuma)
5 %
zsűri
Kémia 1
Kutatóhely
Kémiai Intézet (Eötvös Loránd Tudományegyetem)
résztvevők
Bartók-Pártay Albert Kiss Péter
projekt kezdete
2007-07-01
projekt vége
2011-06-30
aktuális összeg (MFt)
4.190
FTE (kutatóév egyenérték)
6.22
állapot
lezárult projekt
magyar összefoglaló
A vízmolekulának több tucat klasszikus modellje van, de ezek közül nincs egy sem, amely gazdaságosan, a teljes állapotjelző tartományban képes lenne ennek a látszólag egyszerű, valójában sok szempontból különlegesen viselkedő anyagnak a kielégítő pontosságú modellezésére. A modelleket tipikusan a közönséges víz tulajdonságaira illesztve, elsődlegesen a belső energiára, a párkorrelációs függvények szintjén meghatározott szerkezetre és a sűrűségre optimalizálják. Ezek az egyszerű modellek alkalmasak a víz jellegének a megragadására, azonban sem a gőz fázisban, sem a jég fázisban nem adnak kielégítő pontosságú eredményeket, és értelemszerűen rosszul becsülik a fázisdiagramot.
Az előző időszakban szerzett tapasztalataink és a nagymennyiségű irodalmi evidencia figyelembevételével sikerült létrehozni egy olyan, koncepcionálisan egyszerű és kis számításigényű modellt, amely az eddigi vizsgálatok alapján elfogadható mint egy állapotjelző független, klasszikus vízpotenciál 0. közelítése. A modell finomítása még most is folyik, de az alapvető jellemzője, hogy polarizálható és a molekula mérete enyhén nő a dipólusmomentummal. A erő, ami a molekula parciális töltéseit polarizálja a többi molekula parciális töltéseitől származó Coulomb erő, pontosabban ennek az erőnek az a része, amelyet az Ewald technika közvetlenül számol. További sajátság, hogy a polarizáció nem a molekula geometriáját, hanem a parciális töltések nagyságát változtatja meg. Ennek a modellnek további variánsait is ki fogjuk dolgozni, amelyek, pl. a belső mozgásokat (rezgések) is imitálni tudják.
Jelen pályázat feladata, hogy a modellfinomítással párhuzamosan, ami magában foglalja szinte az összes, a jégre, vízre és gőzre vonatkozó tulajdonság számítását, alkalmazni is kívánjuk a modellt. Kezdetben elsődlegesen ionos oldatokat, esetleg víznek más folyadékkal alkotott elegyeit kívánjuk vizsgálni. Itt az alapvető kérdés a víz- ion és a víz- egyéb molekula kölcsönhatási potenciálok származtatása.
Végső célunk, hogya modellünk, amelyik sokkal jobb, mint a jelenleg rendelkezésre álló közelítések, biológiai óriásmolekulák hidratációs viszonyainak szimulálásában felhasználásra kerüljön. Ez a cél a pályázati időszak második felére lehet realitás. Amennyiben ez sikerül, szeretnénk valamelyik programcsomag részévé is tenni.
angol összefoglaló
There are several dozen classical model potentials for the water molecule. However, none of them is capable to predict the properties of water in the entire phase diagram with acceptable accuracy. The models are developed typically by a fitting procedure to ambient water where the properties to be matched are the internal energy, the structure and the density. The resulting simple models are able to mimic the most basic behavior of water but unable to predict the properties of ice, water and vapor and the phase diagram simultaneously and satisfactorily. In our previous project based on our experience and a large number of evidences in the literature we managed to devise a conceptually simple and computationally economic model which can be accepted as a 0. estimate for a classical state-variable-independent potential of water. The refinement of the model is still under way but its basic characteristic is its polarizability and its moderate size increase with the dipole moment.The polarizing force is the Coulomb-force created by the partial charges of the rest of the water molecules. A further specialty of this approach is that the polarization enhances the partial charges of the molecule but leaves the geometry of the model unaltered. We intend to develop more variants of this model (e.g., mimicking vibrations).The aim of this project is to refine this model which means the calculation of all the properties of ice, water and vapor. At the same time we intend to apply the model for simulating aqueous ionic solutions or mixtures with a different liquid. Here the important problems to be solved are the derivation of interaction potentials between the water and the other component.Since our model is better than its alternatives, our final aim is to apply our model for simulating the hydration of biological molecules. This can be realized by the second half of this project. If we can reach this stage, we intend to involve our model in a program package of this kind.
Zárójelentés
kutatási eredmények (magyarul)
A pályázat alapvető célja az volt, hogy megalkossa azt a vízmodellt, amely a gázfázistól a nagynyomású jég módosulatokig elfogadható pontossággal írja le a víz viselkedését. Ezeknek a céloknak az eléréséhez szisztematikusan tanulmányoztuk több, mint egy tucat népszerű modell gázklasztereit, ennek alapján választottuk a 3 Gauss-felhővel modellezett töltéseloszlást. A negatív töltést egy klasszikus rúgó köti egyensúlyi helyéhez.
Levezettük az Ewald összegzést a modellhez. Térerő-függő polarizációt vezettünk be, meghatároztuk a víz dielektromos állandóját és viselkedését külső terek esetén.
Megmutattuk, hogy hogyan lehet modellezni a vizet úgy, hogy a számított tulajdonságok a klaszterektől a nagy nyomású jegekig korrektek legyenek.
A program kódot számos eljárással felgyorsítottuk. Jelenleg a több node-on történő futtatáshoz szükséges párhuzamosítása folyik.
Szerénytelenség nélkül elmondható, hogy jelenleg ez a legjobb klasszikus vízmodell az irodalomban. Gyorsabb, pontosabb és elegánsabb, mint a GROMOS és a CHARMM programcsomagokhoz írt polarizálható vízmodellek. Mindössze 2,6-szor lassabb, mint az egyik leggyakrabban használt nem polarizálható modell, a TIP4P!
A munka sikerét jelzi, hogy a pályázó keynote előadási felkérést kapott a 32th Int. Conf. Solution Chemistry és előadást és elnökséget a 8th Liquid Matter Conf. rendezvényein. Továbbá publikációs felkérést a PCCP jég és víz különszámába.
kutatási eredmények (angolul)
The aim to develop a transferable model of water was achieved by the project.
We started the systematic study with calculating the gas-phase clusters of different water models. We found that popular models where the negative charge is placed on the oxygen atom perform poorly. The inaccurate structures can be traced in the liquid phase as well.
We developed a model where instead of the usual point charges we used Gaussian distributions in the charge-on spring approach. We derived the Ewald sum for the model.
We showed how to calculate ice polymorphs under high-pressure. Introduced field-dependent polarization, calculated the dielectric constant and studied the model under the impact of static external electric field.
We optimized the code to be fast enough for widespread usage. Now, we parallelize the code to be able to use several nodes simultaneously.
We believe that this is the best classical polarizable model of water. It is faster and more elegant than the models developed for the CHARMM or GROMOS program packages. It is only 2.6 times slower than the popular nonpolarizable model of TIP4P.
The success of the project is demonstrated that we received invitation to publish paper in the special water and ice issue of PCCP, received invitation to held keynote lecture at the 32th Conf. Sol. Chem., and a lecture at the 8th Liquid Matter Conf.
