Fizikai kémia és elméleti kémia (Műszaki és Természettudományok Kollégiuma)
100 %
Ortelius tudományág: Fizikai kémia
zsűri
Kémia 1
Kutatóhely
Kémiai Intézet (Eötvös Loránd Tudományegyetem)
résztvevők
Kiss Péter
projekt kezdete
2011-07-01
projekt vége
2015-06-30
aktuális összeg (MFt)
7.756
FTE (kutatóév egyenérték)
5.59
állapot
lezárult projekt
magyar összefoglaló
Az utóbbi évtizedben a molekuláris számítógépes szimulációk rutinszerűvé váltak az anyagtudományban, a mérnöki gyakorlatban és biológiailag aktív óriásmolekulák viselkedésének felderítésében. A számítás minőségét elsődlegesen a molekuláris modell jósága határozza meg. Több év tanulmányai és numerikus kísérletei alapján sikerült egy olyan vízmodellt szerkesztenünk, amely jelenleg a legjobb klasszikus, polarizálható modellnek tekinthető. A molekula parciális töltéseit mindössze három normáleloszlású függvény adja meg, korrekt gázfázisú geometriával, dipólus és kvadrupólus momentummal és a valós ab initio számítások által szolgáltatott töltéseloszlásra hasonlító kontúrdiagrammal. A többi töltés által okozott polarizációt a negatív töltésfelhőnek egy klasszikus rúgóerő ellenállásával szembeni elmozdulása szolgáltatja, ami a tér minden irányában történhet. A modell eddigi számításaink alapján mind a gázfázisú klaszterek, a normál víz, a hexagonális jég és a nagy nyomás alatt mért jég VII viselkedését is jól írja le. Ez az első klasszikus potenciál az irodalomban, amely a fázisdiagram teljes tartományában képes kitűnő becsléseket adni. A pályázat célja ennek a modellnek a finomhangolása és alkalmazása a legkülönbözőbb hidratációs problémák megoldására. Szándékunkban áll a programot más hazai kutatók számára is hozzáférhetővé tenni, illetve kereskedelmi forgalomban lévő programcsomagokba beépíteni.
angol összefoglaló
In the last decade it became common to apply molecular computer simulations to estimate the properties and model the behavior of new materials, bio-molecules and solving engineering problems. The most important factor in the quality of the results is the correctness of the model. As a result of studies during the past few years, we created a model for the water molecule which can be viewed as the best classical polarizable model in the literature. Partial charges of the molecule are described by three Gaussians. The molecule has correct gas-phase geometry and dipole and quadrupole moments. The contour diagram of the charges is very similar to that of ab initio calculations. The isotropic polarization induced by other charges takes place by pulling the negative charge against a classical spring force. Our calculations showed that the model is able to describe correctly gas clusters, ambient water, hexagonal ice and even the high pressure ice VII phase of water. In this sense, this is the first transferable model of water. The aim of the proposed project is to fine-tune the parameters and apply the model for many interesting problems where the correct water behavior is essential. Our intention is to make the code accessible for Hungarian researchers and to build it into commercial program packages.
Zárójelentés
kutatási eredmények (magyarul)
We carried out extensive studies of other models to understand the desired properties of the force field. As a result of these studies and numerous technical inventions and theoretical clarifications we created a new model, termed BK3 which is the best classical model in the literature.
Our new model is rigid and contains three Gaussian charges. All charges take part in the polarization of the molecule. They are connected by harmonic springs to their gas-phase positions: the negative charge to a prescribed point on the main axis of the molecule; the positive charges to the hydrogens. The mechanical equilibrium between the electrostatic forces and the spring forces determines the polarization of the molecule which is established by iteration at every timestep. The model gives excellent estimates at ambient conditions, very good critical behavior, cluster energies and geometries, second virial coefficient, temperature dependent: viscosity, dielectric constant, self-diffusion and pair-correlation function, and ice densities at very high pressures. Predicts the anomalous properties of water at least qualitatively correctly (temperature-density, temperature-self-diffusion, temperature-isotherm compressibility curves in terms of pressure, and temperature-viscosity curves at different pressures)
In addition, we created polarizable potentials for the complete set of alkali halides consistent with BK3.
kutatási eredmények (angolul)
Tovább folytattuk a potenciálfejlesztést, mert elégedetlenek voltunk az előző pályázatban kifejlesztett polarizálható modellel. Ezért kiterjedt vizsgálatokat végeztünk létező modelleken és számos metodológiai fejlesztést is tettünk, hogy megértsük milyen molekuláris erőterek eredményeznek széles állapotjelző tartományban is megbízható viselkedést.
Az új modell merev és 3 Gauss töltéseloszlást tartalmaz. A polarizációt biztosítja, hogy a töltések klasszikus rugókkal vannak kötve a molekula gázállapotú geometriájához: a negatív töltés a főtengely adott pontjához, a pozitív töltések a protonokhoz. A mechanikai egyensúlyt az elektrosztatikus és a rúgóerők egyensúlya adja, amit iteratív módon kell meghatározni a molekula dinamikai program minden időlépésében. A modell kiválóbecslést ad a sűrűségre, a belső energiára, a dielektromos állandóra, az öndiffúzióra, a viszkozitásra, a kompresszibilitásra, a párkorrelációs függvényre, a klaszterek geometriájára és energiájára, a második viriál együtthatóra, a gőznyomásra, a felületi feszültségre és nagy nyomású jegek sűrűségére. Ezek közül számos tulajdonságot a nyomás és a hőmérséklet függvényében is meghatároztunk. Jelenleg ez a legjobb klasszikus molekuláris modellje a víznek az irodalomban.
A víz modellel konzisztensen alkáli és halogenid ionok polarizálható potenciálját is meghatároztuk.
András baranyai and Péter T. Kiss: Polarizable model of water with field-dependent polaritzation, Journal of Chemical Physics, 135, 234110, 2011
Péter T. Kiss and András Baranyai: On the pressure calculation for polarizable models in computer simulation, Journal of Chemical Physics, 136, 104109, 2012
Péter T Kiss, Mária Darvas, András Baranyai, and Pál Jedlovszky: Surface properties of the polarizable Baranyai-Kiss water model, Journal of Chemical Physics,136, 114706, 2012
Peter T. Kiss and András Baranyai: Anomalous properties of water predicted by the BK3 model, Journal of Chemical Physics, 140,154505, 2014
András baranyai and Péter T. Kiss: Polarizable model of water with field-dependent polaritzation, Journal of Chemical Physics, 135, 234110, 2011
Péter T. Kiss and András Baranyai: On the pressure calculation for polarizable models in computer simulation, Journal of Chemical Physics, 136, 104109, 2012
Péter T Kiss, Mária Darvas, András Baranyai, and Pál Jedlovszky: Surface properties of the polarizable Baranyai-Kiss water model, Journal of Chemical Physics,136, 114706, 2012
Peter T. Kiss and András Baranyai: Anomalous properties of water predicted by the BK3 model, Journal of Chemical Physics, 140,154505, 2014
A. R. Imre,A. Baranyai , U. K. Deiters , P. T. Kiss , T. Kraska , S. E. Quiñones Cisneros: Estimation of the Thermodynamic Limit of Overheating for BulkWater from Interfacial Properties, Int. J. Thermophys., 2013
Péter. T. Kiss and A. Baranyai: A new polarizable force field for alkali and halide ions, Journal of Chemical Physics, 2014
Péter. T. Kiss, Marcello Sega, and András Baranyai: Efficient Handling of Gaussian Charge Distributions: An Application to Polarizable Molecular Models, Journal of chemical theory and computation, 2014
