Development of methods for the construction of accurate and fast-evaluable potential energy surfaces and their application in the investigation of the dynamics of elementary reactions  Page description

Help  Print 
Back »

 

Details of project

 
Identifier
120776
Type PD
Principal investigator Nagy, Tibor
Title in Hungarian Módszerek fejlesztése pontos és gyorsan számítható analitikus potenciálisenergia-felületek előállítására és alkalmazásuk elemi reakciók dinamikájának vizsgálatában
Title in English Development of methods for the construction of accurate and fast-evaluable potential energy surfaces and their application in the investigation of the dynamics of elementary reactions
Keywords in Hungarian elemi reakciók, potenciálisenergia-felületek, reaktív erőterek, reakciódinamika, reakciókinetika
Keywords in English elementary reactions, potential energy surfaces, reactive force fields, reaction dynamics, reaction kinetics
Discipline
Physical Chemistry and Theoretical Chemistry (Council of Physical Sciences)100 %
Ortelius classification: Physical chemistry
Panel Chemistry 1
Department or equivalent Institute of Materials and Environmental Chemistry (Research Center of Natural Sciences)
Starting date 2016-10-01
Closing date 2019-12-31
Funding (in million HUF) 15.087
FTE (full time equivalent) 2.28
state running project





 

Final report

 
Results in Hungarian
1.Többatomos molekulákra általánosítottam és forgási állapotokra kiterjesztettem a szemiklasszikusan kvantált rezgési állapotok előállítására szolgáló adiabatikus bekapcsolási eljárást. 2.Projekciók segítségével egy új alakját vezettem le az egzakt redukált-dimenziós (RD) tisztán rezgési Hamilton függvénynek. 3.Kidolgoztam a redukált-dimenziós kváziklasszikus trajektóriamódszer elméletét. 4.Az általam kidolgozott módszerekkel és kódokkal RD-s metán kezdeti állapotokat állítottam elő és megvizsgáltuk a Palma-Clary RD-s modell jóságát a CH4+H→CH3+H2 reakcióra vonatkozóan. 5.Kidolgoztam egy célfüggvényt molekulamechanikai erőterek elektronszerkezeti számításokon alapuló paraméterezésére. A korábbi ad hoc súlyozást alkalmazó, illetve többcélfüggvényes eljárásokkal szemben a javasolt analitikusan elvégezhető integrál termodinamikailag helyesen súlyozva tartalmazza a konformerek egyensúlyi geometriáit, energiáját, Hesse-mátrixait. 6.Irányításommal kidolgoztunk egy általános eljárást torziós erőterek létrehozására és segítségével konzisztensen kiterjesztettük a CHARMM36m erőteret béta-peptid foldamerek gerinctorzióinak leírásával, így az már képes a visszaadni a kísérletileg megfigyelt szerkezeteket. 7.Formális reakciókinetikai megközelítésben kidolgoztunk egy módszert adott koncentráció-idő görbékhez tartozó részletes kinetikai modellek automatikus megállapítására. 8.Metatézis reakciókat vizsgáltam kvantumkémiai és statisztikus termodinamikai számítások segítségével.
Results in English
1.I generalized the adiabatic switching method, which is used for preparing semiclassically quantized vibrational states, for polyatomic molecules and extended it to rotational states. 2.I derived a new form of the exact reduced-dimensional (RD) pure vibrational Hamilton function with the help of projections. 3.I developed the theory of RD quasiclassical trajectory calculations. 4.With the developed methods I prepared initial states for methane and we investigated the goodness of the Palma-Clary RD model regarding the CH4+H→CH3+H2 reaction. 5.I constructed an objective function for the parameterization of molecular mechanism force fields (FF). In contrast to previous ad hoc weighting and multi-objective optimization methods, the proposed analytically evaluable integral contains the equilibrium geometries, energies and Hessians of conformers in a thermodynamically correct weights. 6.Under my guidance, we developed a general procedure for the parameterization for the development of torsional force fields and with the help of it we extended the CHARMM36m force field with the backbone torsions of beta-peptidic foldamers, thus it become capable of reproducing the experimentally observed structures. 7.In formal reaction approach, we developed a method for the automatic determination of detailed kinetic models explaining given concentration-time curves. 8.I investigated metathesis reactions with quantum chemical and statistical thermodynamic calculations.
Full text https://www.otka-palyazat.hu/download.php?type=zarobeszamolo&projektid=120776
Decision
Yes





 

List of publications

 
Tibor Nagy*, György Lendvay*: Adiabatic Switching Extended to Prepare Semiclassically Quantized Rotational-Vibrational Initial States for Quasiclassical Trajectory Calculations, [http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpclett.7b01838], 2017
Tibor Nagy*, György Lendvay*: Adiabatic Switching Extended to Prepare Semiclassically Quantized Rotational-Vibrational Initial States for Quasiclassical Trajectory Calculations, J. Phys. Chem. Lett., 2017, 8 (18), pp 4621–4626, 2017
Tibor Nagy *, Anna Vikár, György Lendvay*: A general formulation of the quasiclassical trajectory method for reduced-dimensionality reaction dynamics calculations, Phys. Chem. Chem. Phys., 2018, 20, 13224-13240, 2018
Gábor Turczel, Ervin Kovács Eszter Csizmadia, Tibor Nagy, Imre Tóth, Róbert Tuba*: One‐pot Synthesis of 1,3‐Butadiene and 1,6‐Hexanediol Derivatives from Cyclopentadiene (CPD) via Tandem Olefin Metathesis Reactions, ChemCatChem (First published: 15 August 2018), 2018
Gábor Turczel, Ervin Kovács, Eszter Csizmadia, Tibor Nagy, Imre Tóth, Róbert Tuba*: One‐pot Synthesis of 1,3‐Butadiene and 1,6‐Hexanediol Derivatives from Cyclopentadiene (CPD) via Tandem Olefin Metathesis Reactions, ChemCatChem (First published: 15 August 2018), 2018
András Wacha, Tamás Beke-Somfai*, Tibor Nagy*: Improved Modeling of Peptidic Foldamers Using a Quantum Chemical Parametrization Based on Torsional Minimum Energy Path Matching, https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/cplu.201900180, 2019
Tibor Nagy*, János Tóth, Tamás Ladics: Automatic kinetic model generation and selection based on concentration vs. time curves, Int. J. Chem. Kinet. 10.1002/kin.21335 (accepted: 15th Nov 2019, open access), 2019
Ervin Kovács, János Deme, Gábor Turczel, Tibor Nagy, Vajk Farkas, László Trif, Sándor Kéki, Péter Huszthy, Robert Tuba: Synthesis and supramolecular assembly of fluorinated biogenic amine recognition host polymers, https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/py/c9py00929a, 2019
Martin Bolla, Carsten Olm, Tibor Nagy, István Gy. Zsély, Tamás Turányi*: Testing several butanol combustion mechanisms against a large set of experimental data and investigating their thermochemical data inconsistency, Proceedings of the European Combustion Meeting 2019, Lisboa, Portugal, 2019




Back »