Folyadék és amorf szerkezetű anyagok vizsgálata diffrakcióval és számítógépes modellezéssel
Title in English
Investigations of liquid and amorphous structures by diffraction and computer modelling methods
Keywords in Hungarian
folyadékszerkezet; amorf szerkezet; neutrondiffrakció; röntgendiffrakció; Reverse Monte Carlo modellezés
Keywords in English
Liquid structure; amorphous structure; neutron diffraction; X-ray diffraction; Reverse Monte Carlo modelling
Discipline
Solid-state Physics (Council of Physical Sciences)
100 %
Panel
Physics
Department or equivalent
Neutron Physics Dept. (Research Institute for Solid State Physics and Optics Hung. Acad. Sci.)
Starting date
2006-01-01
Closing date
2008-12-31
Funding (in million HUF)
4.018
FTE (full time equivalent)
6.30
state
closed project
Summary in Hungarian
A kutatás nem-kristályos kondenzált fázisú rendszerek, azaz folyadékok és amorf anyagok mikroszkópikus szerkezetének meghatározását célozza. Bár az ezen anyagcsaládba tartozó rendszerek igen sokfélék, a szerkezetük meghatározására alkalmazott megközelítésünk egységessé teszi a végzendő kutatómunkát. E közelítés alapját elsődlegesen (neutron- illetve röntgen) diffrakciós kísérletek, továbbá - nem elhanyagolható mértékben - röntgen-abszorpciós (XAFS) mérések eredményei képezik. A mikroszkópikus szerkezet leírását számítógépes modellezés, az ún. Reverse Monte Carlo módszer teszi lehetővé, melynek segítségével a felsorolt kísérleti adatokkal konzisztens, többezer atomot tartalmazó konfigurációk állíthatók elő. Az atomi koordináták birtokában tetszés szerinti szerkezeti információ határozható meg.
Summary
The research aims at determining the microscopic structure of non-crystalline materials (liquids and amorphous solids). Although a large variety of systems fall into this category, our approach towards determining their structure unifies the work planned. The bases of this approach are results of (primarily) X-ray and neutron diffraction experiments, together with outcome of X-ray absorption (XAFS) measurements. The description of the microscopic structure is made possible via computer modelling, applying the so-called Reverse Monte Carlo mehtod. This technique is able to provide particle configurations, containing thousands of atoms, that are consistent with results of the experiments mentioned above. Knowledge of atomic coordinates provides us with the possibility of calculating any structural property of the system.
Final report
Results in Hungarian
Eredeti pályázatunknak megfelelően elsősorban folyadékok szerkezetét vizsgáltuk (elsősorban röntgen)diffrakciós módszerrel és az azt követő Reverse Monte Carlo (RMC) modellezéssel. Az elnyert támogatás a világ legnagyobb teljesítményű szinktrotronforrásánál, a SPring-8-nél (Hyogo, Japán) végzett (nagyenergiás) röntgendiffrakciós kísérleteket tett lehetővé. Meghatároztuk nagynyomású, szobahőmérsékletű folyékony (szuperkritikus állapotban lévő) oxigén és nitrogén lokális szerkezetét; úgy találtuk, hogy a szomszédos molekulák párhuzamos beállása mellett az 'X'-alakú konformáció is gyakori. Azonosítottuk az ón-tetrajodid folyadékfázisát mint azt az anyagot, amelyben a legnagyobb arányban fordulnak elő a szabályos tetraéder alakú molekulák 'csúcs-lap' (azaz 'Apollo') típusú illeszkedése. Az XCl4 szabályos tetraéder alakú molekulákból álló folyadékokban (X: C, Si, Ge, Sn) a vártnál (valamint az eddigiekben javasolthoz képest) lényegesebb hosszabb, néhány nanométerre kiterjedő orientációs rendezettséget találtunk.
Results in English
According to our original project plan, we've investigated primarily liquid structures, using (primarily X-ray) diffraction methods and subsequent Reverse Monte Carlo modeling. The support awarded made it possible to carry out (high energy) X-ray diffraction experiments at the world's most powerful synchrotron source, SPring-8 (Hyogo, Japan). We have determined the local structure of high-pressure, room temperature liquid (supercritical fluid) oxygen and nitrogen; it was found that apart from the parallel configuration, neighboring molecules frequently choose 'X'-shaped mutual orientations. We have identified liquid tin tetraiodoide as the material which contains the highest ratio of 'corner-to-face' (or so-called 'Apollo') type conformations of molecules with perfect tetrahedral shape. In liquids of XCl4 (perfect tetrahedral) molecules (X: C, Si, Ge, Sn) a rather long (much longer than expected and than had been suggested before), nanometer range orientational ordering of molecules.
Szilvia Pothoczki, László Pusztai, Shinji Kohara: The structure of liquid iodomethane, CH3I/CD3I, J. Phys.: Condens. Matter 19, 335204 (9pp), 2007
L. Temleitner, L. Pusztai, Y. Akahama, H. Kawamura, S. Kohara, Y. Ohishi, M. Takata: Orientational correlations in high-pressure fluid oxygen and nitrogen, Phys. Rev. B 78, 014205/1-6, 2008
László Pusztai, Szilvia Pothoczki, Shinji Kohara: Orientational correlations in molecular liquid SnI4, J. Chem. Phys. 129, 064509/1-4, 2008
K. Ohara, Y. Kawakita, L. Temleitner, L. Pusztai, S. Kohara, A. Jono, H. Shimakura, N. Inoue, S. Takeda: Structural Analysis for Lithium Lanthanum Titanate with perovskite structure, phys. stat. sol. b, megjelenés alatt (elfogadva: 2008 november), 2009
Szilvia Pothoczki, László Temleitner, Pál Jóvári, Shinji Kohara, László Pusztai: Nanometer range correlations between molecular orientations in liquids of molecules with prefect tetrahedral shape: CCl4, SiCl4, GeCl4, and SnCl4, J. Chem. Phys, 130, megjelenés alatt (elfogadva: 2008. december), 2009
