Földgáz-égési reakciómechanizmusok vizsgálata és összehasonlítása  részletek

súgó  nyomtatás 
vissza »

 

Projekt adatai

 
azonosító
126515
típus KH
Vezető kutató Turányi Tamás
magyar cím Földgáz-égési reakciómechanizmusok vizsgálata és összehasonlítása
Angol cím Analysis and comparison of natural gas combustion reaction mechanisms
magyar kulcsszavak reakciókinetika, földgáz, metán, etán, égés, részletes reakciómechanizmusok
angol kulcsszavak reaction kinetics, natural gas, methane, ethane, combustion, detailed reaction mechanisms
megadott besorolás
Fizikai kémia és elméleti kémia (Élettelen Természettudományok Kollégiuma)100 %
Ortelius tudományág: Fizikai kémia
zsűri Kémia 1
Kutatóhely Kémiai Intézet (Eötvös Loránd Tudományegyetem)
résztvevők Kawka László
Papp Máté
Zsély István Gyula
projekt kezdete 2017-12-01
projekt vége 2019-11-30
aktuális összeg (MFt) 19.996
FTE (kutatóév egyenérték) 1.69
állapot lezárult projekt
magyar összefoglaló
A kutatás összefoglalója, célkitűzései szakemberek számára
Itt írja le a kutatás fő célkitűzéseit a témában jártas szakember számára.

A földgáz égésének reakciókinetikai leírására már számos részletes reakciómechanizmust közöltek. Ezek a mechanizmusok jellemzően 30-40 anyagfajtát és mintegy 300 elemi reakciót tartalmaznak, és alkalmasak a metán-etán-elegyek égésének alapvető leírására. A reakciómechanizmusok kidolgozói a mechanizmusukat általában csak viszonylag kevés (néhány száz) mérési adatponttal szemben tesztelték, noha az elmúlt évtizedekben több tízezer mérési adatpont gyűlt össze a földgáz égésének leírására. Ezek a mérési adatok nagyon tág hőmérséklet- és nyomástartományt fognak át, köztük a gázmotorok és gázturbinák tervezése és üzemeltetése során fontos 300-2200 K hőmérséklet- és 1-60 atm nyomástartományt is. A méréseket lökéshullám-csövekben, gyorsösszenyomású berendezésekben (RCM), csőreaktorokban, jólkevert reaktorokban, és különféle égők alkalmazásával végezték. Egy-egy mérési módszer csak a körülmények viszonylag szűk tartományát tudja lefedni.
A kutatócsoportunkban kifejlesztettünk olyan módszereket és számítógépes programokat, amelyekkel egy-egy mechanizmust egyszerre nagy mennyiségű (több tízezer) mérési adattal tudunk tesztelni. Ezek felhasználásával külön fogjuk választani a viszonylag pontos és a rossz földgáz-égési reakciómechanizmusokat. Azonosítjuk, hogy az általában jó reakciómechanizmusok a reakciókörülmények mely tartományában gyengék. Az egyes kísérleti körülménynél végzett érzékenységanalízisek segítségével kapcsolatot teremtünk az elemi reakciók sebességi paramétereinek (Arrhenius-paraméterek, a sebességi együttható nyomásfüggését leíró paraméterek) bizonytalansága és a földgáz égésére vonatkozó kísérleti adatok reprodukálhatósága között.

Mi a kutatás alapkérdése?
Ebben a részben írja le röviden, hogy mi a kutatás segítségével megválaszolni kívánt probléma, mi a kutatás kiinduló hipotézise, milyen kérdéseket válaszolnak meg a kísérletek.

Jelenleg több részletes földgáz-égési reakciómechanizmust használnak rendszeresen tudományos és műszaki számításokban. Ezeket a mechanizmusokat mind vezető egyetemeken dolgozó, neves kutatócsoportok hozták létre a közelmúltban. A mechanizmusokat a szerzőik azonban csak kevés, és egymással sokszor nem átfedő mérési adattal szemben tesztelték. A javasolt kutatás során nagy számú (több tízezer) mérési adatponttal szemben fogjuk tesztelni a mechanizmusokat és megtudjuk majd, hogy melyek a széleskörűen használható és megbízható reakciómechanizmusok. A kísérleti adatok egy részéről várhatóan kimutatjuk, hogy azok rosszak és emiatt felhasználásuk nem javasolt. Egyes mérési módszerekről, illetve kísérleti berendezések egyes működési tartományairól megmutathatjuk, hogy az így kapott adatok kevéssé megbízhatóak. Az általában jól viselkedő mechanizmusok esetén megmutatjuk, hogy ezek mely körülmények között nem használhatóak. Ez fontos információ a mechanizmusok felhasználásához és fejlesztéséhez. Lokális érzékenységanalízis segítségével a kísérleti adatok reprodukálhatóságát össze tudjuk kapcsolni az elemi reakciók sebességi paramétereinek (Arrhenius-paraméterek, a sebességi együttható nyomásfüggését leíró paraméterek) megbízhatóságával. Ennek alapján egyes elemi reakciók becsült sebességi paramétereinek helyessége közvetett módon valószínűsíthető, ami különösen akkor fontos, ha azokra közvetlen mérési adatok nincsenek. A kapott eredmények lehetőséget adnak majd a legjobbnak talált reakciómechanizmusok további javításához, és ezáltal a földgáz-égési folyamatok pontosabb leírásához széles hőmérséklet- nyomás- és tüzelőanyag-oxidálószer-ekvivalenciaarány tartományban.

Mi a kutatás jelentősége?
Röviden írja le, milyen új perspektívát nyitnak az alapkutatásban az elért eredmények, milyen társadalmi hasznosíthatóságnak teremtik meg a tudományos alapját. Mutassa be, hogy a megpályázott kutatási területen lévő hazai és a nemzetközi versenytársaihoz képest melyek az egyediségei és erősségei a pályázatának!

A részletes reakciómechanizmusokat általánosan használják tudományos és műszaki problémák értelmezésére és megoldására. Kiemelt helyzetben vannak az égéseket leíró reakciómechanizmusok, és közülük is kiemelt fontosságúak a földgáz égését leíró reakciómechanizmusok. Ez az oka annak, hogy az elmúlt évtizedekben nagyjából évente egy új ilyen reakciómechanizmust közöltek. Ezeket a mechanizmusokat utána számos tudományos és műszaki feladat megoldására használták. A létrehozott mechanizmusokat azonban csak viszonylag kevés kísérleti adattal szemben tesztelték és a felhasznált tesztadatok különbözőek voltak. Ennek az az oka, hogy eddig csak úgy tudtak mechanizmust tesztelni, hogy emberi közreműködéssel indították a szimulációs számításokat, és emberi közreműködéssel hasonlították össze a kísérleti adatokat a szimulációs eredményekkel. Ez korlátozta a gyakorlatilag felhasználható kísérleti adatok mennyiségét.
Tudomásunk szerint elsőként hoztunk létre egy olyan mechanizmustesztelési rendszert, amelynél az elején, az egyes kísérleteket leíró adatfileok létrehozásánál jelentős mennyiségű és hozzáértést igénylő emberi munkát kell befektetni, de utána a szimulációk futtatása és a szimulációs eredmények kiértékelése már nagymértékben automatizált. Ez lehetővé tette, hogy több égési rendszerhez tartozó, számos közölt reakciómechanizmust a korábbiakhoz képest 2-3 nagyságrenddel több mérési adattal szemben teszteljünk. Ez sokkal megalapozottabb és pontosabb következtetések levonását tette lehetővé.
A kutatásaink végső célja jobb energetikai berendezések tervezéséhez a kémiai alapkutatási alapok megszilárdítása. Az elmúlt években a gázmotorok és gázturbinák energetikai hatékonysága jelentősen megnőtt, kevesebb szennyezőanyagot bocsátanak ki és karbantartási ciklusuk is hosszabb lett. Ennek az az oka, hogy az új berendezéseket a kémiai és fizikai folyamatok számítógépes leírása alapján tervezik. Az ilyen tervezés hatékonysága jelentősen megnőhet, ha kémiai folyamatokat pontosabban tudják majd leírni, részben a pályázatban leírt kutatási program eredményeinek felhasználása alapján.

A kutatás összefoglalója, célkitűzései laikusok számára
Ebben a fejezetben írja le a kutatás fő célkitűzéseit alapműveltséggel rendelkező laikusok számára. Ez az összefoglaló a döntéshozók, a média illetve az adófizetők tájékoztatása szempontjából különösen fontos az NKFI számára.

A CO2-kibocsátás csökkentésének egyik módja, ha ugyanazt az árammennyiséget nagyobb hatásfokkal termelik meg. Ez az egyik oka a földgázzal üzemelő, kombinált ciklusú erőművi gázturbinák elterjedésének, amelyekkel 60% feletti elektromos hatásfok is elérhető, szemben a hagyományos hőerőművek 35% körüli hatásfokával. A gázturbinák belsejében az égés körülményei (a betáplált földgáz-levegő elegy konverziófoka, hőmérséklete, és nyomása) folyamatosan változnak, és széles tartományt ölelnek át (például a hőmérséklet 300-2200 K, a nyomás 1-60 atm között változhat). Ez azt jelenti, hogy olyan kémiai modellre van szükség, amely képes leírni a földgáz égését a reakciókörülmények ilyen tág tartományában is. Egy ilyen modell felhasználható nagyobb hatásfokú és tartósabb gázturbinák számítógépes tervezésére. A kutatómunka során megvizsgáljuk az elmúlt években közölt, a földgáz égését leíró számítógépes kémiai modelleket. Összegyűjtjük azoknak a méréseknek az eredményeit, amelyekben a földgáz égését vizsgálták nagyon különböző körülményeknél és megnézzük, hogy a modellek milyen mértékben képesek ezek leírására. Kiválasztjuk a legsikeresebb modelleket és azonosítjuk, hogy ezek miért jobbak, mint a többiek. Ezek az ismeretek felhasználhatók a földgáz égését még pontosabban leíró kémiai modellek kifejlesztésére, és lehetőséget adnak hatékonyabb és környezetbarátabb áramtermelő berendezések létrehozására.
angol összefoglaló
Summary of the research and its aims for experts
Describe the major aims of the research for experts.

Several detailed reaction mechanisms have been published for the chemical kinetics characterization of the combustion of natural gas. These mechanisms usually contain 30-40 species and about 300 elementary reactions, and can describe the basic features of the combustion of methane-ethane mixtures. Usually these mechanisms were tested against relatively few (a few hundred) experimental data, although several ten thousands experimental data have been published in the last decades on the combustion of natural gas. These experimental data span a very wide range of temperature and pressure, including temperature range 300-2200 K and pressure range 1-60 atm important for the design and operation of gas engines and gas turbines. These measurements were carried out in shock tubes, rapid compression machines (RCMs), tubular and well-stirred reactors, and also using various types of burners. Using a selected experimental method, only a relatively narrow range of conditions can be investigated.
Methods and computer codes were developed recently in our group for testing selected reaction mechanisms against large number of experimental data consisting of several ten thousands of data points. Using this approach, the well and ill performing natural gas combustion mechanisms will be distinguished. Combustion conditions will be identified, where even the generally well performing reaction mechanisms are not so good. Using sensitivity analysis at each experimental condition, direct link will be established between the uncertainty of the rate parameters (Arrhenius parameters, parameters of pressure dependence) and the reproduction of the experimental data.

What is the major research question?
Describe here briefly the problem to be solved by the research, the starting hypothesis, and the questions addressed by the experiments.

Detailed reaction mechanisms for natural gas combustion are widely used for scientific and industrial simulations. All these mechanisms were recently created by famous reseach groups working at leading universities. However, these mechanisms had been tested with few and usually not overlaping sets of data. During the project, several widely used methane combustion mechanisms will be tested against large number of experimental data consisting of several ten thousands of datapoints, which will allow the selection of the widely applicable and reliable mechanisms. An expected conclusion is that some of the published experimental data are clearly wrong and should not be used. Also, the lack of reliability is expected to be demonstrated for some experimental approaches, or some experimental conditions of otherwise good methods. The problematic combustion conditions for generally well performing reaction mechanisms will be identified. This is important information for the applications and further development of these mechanisms. Using local sensitivity analysis, the reproducibility of the experimental data will be linked to the uncertainty of the rate parameters of elementary reactions (Arrhenius parameters, parameters of pressure dependence). This may lead to an indirect justification of the estimated values of some rate parameters, which has an importance when direct measurements for these parameters are not available. The results obtained will be applicable for the further improvement of good reaction mechanisms, and thus lead to a more accurate description of the combustion of natural gas in a wide range of temperature, pressure and fuel-oxidizer equivalence ratio.

What is the significance of the research?
Describe the new perspectives opened by the results achieved, including the scientific basics of potential societal applications. Please describe the unique strengths of your proposal in comparison to your domestic and international competitors in the given field.

Detailed reaction mechanism are widely used for the interpretation and solution of scientific and technical problems. Combustion reaction mechanisms have a special significance, particularly the reaction mechanisms for the combustion of natural gas. This is one of the reasons why nearly one such new mechanism is published annually in the last decades. These mechanisms have been used for the study of several scientific and industrial questions. However, the mechanisms had been tested against few and different sets of experimental data. The reason is that until now usually the calculations were started by hand, and human efforts were needed for the comparison of the experimental data with the simulation results. This approach limited the practically applicable number of experimental data.
In our group a new mechanism testing approach was elaborated. It requires large amount and knowledgeable human efforts at the creation of data files that contain a complete description of the combustion experiments, but allows a highly automated execution of simulations and processing of the simulation results. This allows the testing of combustion mechanisms against 2-3 orders of magnitude more experimental data, leading to better established and more accurate conclusions.
The final aim of our research is to strengthen the chemical knowledge needed for the design of better energetics devices. In the recent years, the efficiency of gas engines and gas turbines improved significantly, they emit less pollutants and have longer maintenance cycle due to the computer aided design of new facilities based on the description of the underlying physical and chemical processes. Efficiency of such a design can be improved via a more accurate description of the kinetics of the chemical processes, partially based on the results of the project proposed here.

Summary and aims of the research for the public
Describe here the major aims of the research for an audience with average background information. This summary is especially important for NKFI in order to inform decision-makers, media, and the taxpayers.

One way to decrease CO2 emission is the production of the same amount of electricity using more efficient devices. This is one of the reasons of the recent spread of combined cycle gas turbine power plants operated with natural gas. These power stations have electric efficiency over 60%, which is much higher than the electric efficiency of about 35%, characteristic for traditional power plants. Within a gas turbine, the conditions of the burning process (chemical conversion of the natural gas – air mixture, temperature and pressure) continuously change and span wide ranges. For example, temperature may change between 300 K and 2200 K, and pressure changes between 1 atm and 60 atm, This means that a chemical model is needed that describes the combustion of natural gas in such a wide domain of conditions. Such a model can be used for the computer aided design of gas turbines having higher efficiency and lower need for maintenance. During the project, the chemical models recently published for the description of the combustion of natural gas are investigated. Experimental results for natural gas combustion at very different conditions are collected, and the reproducibility of the data using the various models is investigated. The best models are identified, and the reasons of their success are explored. The knowledge acquired is applicable for the development of better models for more accurate description of natural gas combustion, and thus the elaboration of more efficient and environment friendly devices for electricity production.





 

Zárójelentés

 
kutatási eredmények (magyarul)
A földgáz az egyik legszélesebb körben alkalmazott tüzelőanyag és annak a fő alkotórésze a metán. Nagy számú lökéshullámcsőben (shock tube, ST) és gyors összenyomású berendezésben (rapid compression machine, RCM) mért gyulladásiidő-adatot közöltek már, amelyekkel tesztelhetők metánégési mechanizmusok. A projekt során célunk volt összegyűjteni az összes ilyen mérési adatot. Összesen 73 közlemény feldolgozásával számos lökéshullámcsőben (4939 adatpont 574 adatkészletben) és gyors összenyomású berendezésben (582/69) mért gyulladási időt találtunk. Ezek a mérési adatok a kezdeti hőmérséklet, nyomás, ekvivalenciaarány és higítógáz-arány széles tartományát fedik le. Az adatokat RKD formátumú XML adatfileokban tároltuk. 13 modern metánégési mechanizmust teszteltünk ezekkel a kísérleti adatokkal, és vizsgáltuk a szimulációs és mérési eredmények hasonlóságát a kísérleti körülmények függvényében. A legtöbb mechanizmus jól visszaadta a lökéshullám-mérési eredményeket, amennyiben a kezdeti hőmérséklet 1000K felett volt. Csak néhány mechanizmus alkalmazásával tudtuk reprodukálni az alacsony kezdeti hőmérsékletű (T<1000K) lökéshullám- és RCM-mérési eredményeket. A mérési és számítási eredmények egyezését egy legkisebb négyzetes hibafüggvénnyel jellemeztük. A lokális érzékenységi együtthatók számítása megmutatta, hogy az egyes kísérleti körülménynél mely reakciólépések a legfontosabbak. Ezt az információt a metánégési mechanizmusok fejlesztésére lehet felhasználni.
kutatási eredmények (angolul)
Methane is the major component of natural gas, which is one of the most widely used fuels. A large set of experimental data was collected for methane combustion: ignition studies in shock tubes (ST; 4939 data points in 574 datasets) and in rapid compression machines (RCM; 582/69). In total, 5521 data points in 643 datasets from 73 publications were collected covering wide ranges of temperature T, pressure p, equivalence ratio φ and diluent concentration. The data were stored in RKD-format XML datafiles. 13 recent methane combustion mechanisms were tested against these experimental data, and the dependence of their predictions on the types of experiment and the experimental conditions was investigated. Most mechanisms could reproduce well the experimental ignition delay times measured in shock tubes at initial temperatures higher than 1000K. Ignition delay times measured in RCMs and STs at low temperatures (below 1000K) could also be well predicted by several mechanisms. For a quantitative assessment of methane combustion modelling, a least-squares-function is used here to show the agreement between measurements and simulations. Analysis of local sensitivity coefficients was carried out to determine the influence of selected reactions at given experimental conditions and to identify those reaction steps that require more attention in the future for the development of methane combustion models.
a zárójelentés teljes szövege https://www.otka-palyazat.hu/download.php?type=zarobeszamolo&projektid=126515
döntés eredménye
igen





 

Közleményjegyzék

 
P. Zhang, I. Gy. Zsély, V. Samu, T. Turányi: Comparison of methane combustion mechanisms based on shock tube and RCM ignition delay time measurements, Proceedings of the European Combustion Meeting – 2019, Paper S3_AII_10, 2019
P. Zhang, I. Gy. Zsély, V. Samu, T. Nagy, T. Turányi: Comparison of methane combustion mechanisms based on shock tube and rapid compression machine ignition delay time measurements, Combustion and Flame, to be submitted, 2020





 

Projekt eseményei

 
2019-12-03 15:33:03
Résztvevők változása
2019-05-03 09:10:21
Résztvevők változása




vissza »