Gerjesztett állapotok közötti relaxációs folyamatok manipulációja funkcionális átmenetifém-komplexekben  részletek

súgó  nyomtatás 
vissza »
 

Projekt adatai

  
azonosító
134976
típus PD
Vezető kutató Pápai Mátyás Imre
magyar cím Gerjesztett állapotok közötti relaxációs folyamatok manipulációja funkcionális átmenetifém-komplexekben
Angol cím Manipulation of excited-state relaxation pathways in functional transition metal complexes
magyar kulcsszavak átmenetifém-komplex, gerjesztett állapotok dinamikája, kvatumdinamika, nemadiabatikus dinamika
angol kulcsszavak transition metal complex. excited-state dynamics, quantum dynamics, nonadiabatic dynamics
megadott besorolás
Fizikai kémia és elméleti kémia (Műszaki és Természettudományok Kollégiuma)100 %
Ortelius tudományág: Kvantumkémia
zsűri Kémia 1
Kutatóhely RMI - Nukleáris Anyagtudományi Osztály (HUN-REN Wigner Fizikai Kutatóközpont)
projekt kezdete 2020-11-01
projekt vége 2023-10-31
aktuális összeg (MFt) 25.500
FTE (kutatóév egyenérték) 2.40
állapot lezárult projekt
magyar összefoglaló
A kutatás összefoglalója, célkitűzései szakemberek számára
Itt írja le a kutatás fő célkitűzéseit a témában jártas szakember számára.
Jelen pályázatunkkal funkcionális átemenetifém-komplexek gerjeszett állapotai között végbemenő dinamika mechanizmusát szimulációs eljárásokkal kivánjuk felderíteni. Fotoaktivált átmenetifém-komplexek nagy érdeklődésre tartanak számot, és kulcsfontosságúak a legmodernebb alkalmazások, mint pl. molekuláris adattárolás, fotokatalízis, és fényenergia hasznosítása, fejlődéséhez. A pályázatunkban ismertetett kutatás célja, hogy a fénnyel kiváltott dinamika mechanizmusáról alapvető fontosságú kérdésekre választ adjon. Végső célunk, hogy a molekulák kémiai átalakításával, illetve hangolt lézer impulzusokkal manipulálni tudjuk a relaxációs dinamikát. Kutatási projektünkben fő feladatunk, hogy kifejlesszünk és alkalmazzunk módszereket, melyek alkalmasak nemadiabatius dinamika szimulációjára. Céljaink megvalosításához egy szinergikus eljárást javasolunk, amely kihasználja, hogy a kvantumos és szemiklasszikus dinamika kölcsönösen kiegészitik egymást (a kvantumdinamika előnye a kvantumhatások pontos leírása, míg a szemiklasszikus dinamikáé, hogy képes figyelembe venni, mindenféle megkötés nélkül, az összes magkoordinatát). Továbbá ki fogjuk használni a kvantumtrajektóriákon mozgó Gauss-bázisfüggvényeken alapuló módszerek kedvező numerikus skálázódását. A befogadó csoport ultragyors kisérleteivel összekötve, ezen gerjeszett állapotokra végzett szimulációk utat fognak nyitni optimalizált tulajdonságokkal rendelkező, új, funkcionális átmenetifém-komplexek racionális tervezésének. Továbbá, mivel gerjesztés által kiváltott dinamika nagyon gyakori számos kémiai, fizikai, és biológiai folyamatban, a kifejlesztett módszerek széles körben alkalamazhatóak lesznek ezeken a tudományterületeken.

Mi a kutatás alapkérdése?
Ebben a részben írja le röviden, hogy mi a kutatás segítségével megválaszolni kívánt probléma, mi a kutatás kiinduló hipotézise, milyen kérdéseket válaszolnak meg a kísérletek.
Jelen kutatás átmenetifém-komplexek gerjesztett állapotai között végbemenő dinamika pontos elméleti leírásának és kiszámításának problémájára keres megoldásokat. Amikor gerjesztett állapotok közötti folyamatok kónikus kereszteződéseket érintenek, ahol elektronátmenetek mennek végbe, elengedhetetlen figyelembe venni az atommagok es elektronok mozgásának csatolását. Átmenetifém-komplexek elektronszerkezetének pontos leírása nagy kihívást jelent a szakma számára (sok korrelált elektron, nagy állapotsűrűség, illetve fellépő relativisztikus hatások). Továbbá, míg a magdinamika kvantudinamikai leírásának határt szab a nagyon gyors sklálázódás, a szemiklasszikus modellekből hiányozhatnak a kvatumhatások és előfordulhat, hogy nem a megfelelő kvantumos megoldáshoz konvergálnak. Hipotézisünk, hogy komoly számítási kihívások megoldásával alapvető fontosságú mechanisztikus tudáshoz juthatunk funkcionális átmenetifém-komplexek gerjesztett állapotai között végbemenő folyamatokról. Ezen ismeret alapján, stratégiákat fogunk kidolgozni arra, hogy a molekulák kémiai átalakításával es hangolt lézer impluzusokkal irányítani tudjuk az átmenetifém-komplexek gerjesztési dinamikáját. Ily módon stabilizálni fogjuk az alkalmazásoknak megfelelő gerjesztett állapotokat, mint pl. a fémről a ligandumokra történő toltésátmenettel járóakat fotokatalízishez és napeneriga hasznosításához, valamint metastabil fémcentrumú gerjesztéseket molekuláris adattároláshoz.

Mi a kutatás jelentősége?
Röviden írja le, milyen új perspektívát nyitnak az alapkutatásban az elért eredmények, milyen társadalmi hasznosíthatóságnak teremtik meg a tudományos alapját. Mutassa be, hogy a megpályázott kutatási területen lévő hazai és a nemzetközi versenytársaihoz képest melyek az egyediségei és erősségei a pályázatának!
Pályázatunk tárgya fotoaktivált funkcionális átmenetifém-komplexekben végbemenő dinamika, amely nagy jelentőséggel bír számos alkalmazási terület számára. Fénnyel kapcsolható átmenetifém-komplexek, az által, hogy metastabil spinállapotaik ultragyorsan (szub-ps) egymásba alakíthatók, nagyon ígéretes jelöltek molekuláris adattárolás megvalósítására. Tulajdonságaikból potenciálisan 2-3 nagyságrednyi növekedés várható, egyaránt az adatsűrűségre és írási sebességre nézve, a meglévő technológiákhoz képest. Más átmenetifém-komplexek, fényhasznosító molekulák, fénysugárzás segítségével hosszú életű, a fémről a ligandumokra történő töltésátmenettel járó gerjesztéseket tudnak létrehozni. Ezen gerjesztett állapotok széleskörű alkalmazással bírnak fotoredox-katalizált asszimetrikus szintézisben és napenergia hasznosításában, melyek egyaránt kulcsfontosságúak zöld kémia és tiszta energia számára. Mindazonáltal, ezen funkcionális molekulák valódi alkalmazhatósága jelentősen korlátozott, mint pl. az értékes fémeken alapuló fényhasznositó komplexek magas ára, és az átkapcsolt spinállapotok szobahőmérsékleten való instabilitása miatt. Ezen hiányosságok átfogó vizsgálatokra adnak okot, mint pl. a jelen kutatás, melynek célja, hogy gerjesztési és relaxációs mechanizmusokról tudást szerezzünk, és ennek birtokában, hatékonyabb funkcionális molekulákat tervezzünk.

Átmenetifém-komplexekben végbemenő gerjesztés által kiváltott dinamika „forró” témának számít az alapkutatásban. Az utóbbi időben számos, nagyon rövid (fs-ps) impulzusokon alapuló, pumpa-próba kísérletet végeztek, melyeknek célja, hogy feltérképezzék a dinamika mechanizmusát. Ezen kísérleteket jól kiegészítik az egyes dinamikai elméleti módszerek, így kutatók komoly erőfeszítéseket tesznek az elméleti eljárások fejlesztésére és alkalmazására. Kutatási projektünknek az az erőssége és egyedisége, hogy visszacsatolást biztosít a gerjesztési folyamatok szimulációja és a befogadó csoportban végzett időfelbontott kísérletek között (tranziens optikai abszorpció és nagyfelbontású röntgenspektroszkópia). Ezáltal lehetőségünk nyílik egyaránt arra, hogy megbecsüljük az elméleti modelleink érvényességét és fejleszteni tudjuk az ultragyors kísérletek kiértékelését és tervezését.

A kutatás összefoglalója, célkitűzései laikusok számára
Ebben a fejezetben írja le a kutatás fő célkitűzéseit alapműveltséggel rendelkező laikusok számára. Ez az összefoglaló a döntéshozók, a média, illetve az érdeklődők tájékoztatása szempontjából különösen fontos az NKFI Hivatal számára.
Az emberiség napjainkban komoly kihívásokkal néz szembe, mint pl. sürgősen áttérni fosszilis energiaforrásokról tiszta zöld energiára, valamint a nagyon gyorsan növekvő digitális adatrengeteg tárolásának kérdése. Átmenetifém alapú és fénysugárzással aktivált molekulák megoldást jelenthetnek különféle problémákra. Ezen ún. funkcionális molekulák működhetnek napelemekként, valamint vízbontást elősegítő anyagokként, és molekuláris adattárolásra alkalmas eszközökként. Új, fejlesztett tulajdonságú anyagok tervezéséhez, kulcsfontosságú, hogy megértsük a molekulák működésének alapjait. Mivel a fénnyel aktivált folyamatok tipikusan kevesebb idő alatt mennek végbe, mint egy másodperc milliomod részének milliomod része, speciális technikákra van szükségünk, hogy feltárjuk ezen érdekfeszítő jelenséget. A pályázatra benyújtott kutatási program célja, hogy lehetőséget adjon olyan számítógépes szimulációkon alapuló módszerek kifejlesztésére és alkalmazására, melyek alkalmasak elkapni a mozgásban lévő molekulákat működésük közben. Eképpen „mozit” tudunk készíteni a molekulák működéséről, amely utat fog nyitni új generációs anyagok kifejlesztésének. Továbbá, mivel gerjesztés által kiváltott dinamika nagyon gyakori számos kémiai, fizikai, és biológiai folyamatban, a megszerzett tudás széles körben alkalamazható lesz ezen tudományterületeken.
angol összefoglaló
Summary of the research and its aims for experts
Describe the major aims of the research for experts.
We propose to reveal the mechanism of excited-state dynamics in functional transition-metal (TM) complexes utilizing dynamical simulation techniques. Photoactivated TM complexes are an intriguing class of molecules, crucial for the development of cutting-edge applications such as molecular data storage, photocatalysis, and solar energy conversion. The objective of the proposed project is to obtain a fundamental mechanistic understanding of the occurring light-induced dynamics, with the ultimate goal of being able to manipulate them by chemical modifications and tuned laser pulses. The research will focus on the development and utilization of a computational framework for nonadiabatic dynamics. We will employ a synergic approach exploiting the complementary character of exact quantum (quantum effects) and semiclassical dynamics (treatment of the full unconstrained nuclear configurational space). Furthermore, we will make advantage of favorably-scaling methods based on time-dependent Gaussian basis functions moving on quantum trajectories. In combination with the ultrafast experiments performed in the host group, these excited-state simulations will pave the way for the rational design of new advanced materials, based on functional TM complexes with optimized properties. Moreover, as excited-state dynamics are ubiquitous in many chemical, physical, and biological processes, the developed methodology will have a great potential to be applied to a wide range of problems in these disciplines.

What is the major research question?
Describe here briefly the problem to be solved by the research, the starting hypothesis, and the questions addressed by the experiments.
The main problem addressed in the proposed research project is the accurate theoretical description and computation of excited-state dynamics in transition-metal (TM) complexes. When excited-state processes involve electronic transitions occurring at conical intersections, coupled treatment of the nuclear-electronic motion is required. The accurate description of the electronic structure of TM complexes can be very challenging, due to their numerous correlated electrons, high density of states, and relativistic effects. Furthermore, while full quantum mechanical treatment of the nuclear dynamics is limited by its very steep scaling, semiclassical dynamics might lack quantum effects and not converge to the correct quantum solution. Our hypothesis is that the resolution of these great computational challenges will lead to a fundamental mechanistic understanding of excited-state processes in TM-based functional molecules. Based on this knowledge, we will develop design strategies to manipulate the excited-state dynamics of TM complexes by chemical modifications and tuned pump pulses. Examples include stabilization of excited states with the desired character for applications, such as metal-to-ligand charge transfer (MLCT) states for photocatalysis and solar energy conversion, or metastable metal-centered (MC) states for molecular data storage.

What is the significance of the research?
Describe the new perspectives opened by the results achieved, including the scientific basics of potential societal applications. Please describe the unique strengths of your proposal in comparison to your domestic and international competitors in the given field.
The present proposal targets dynamics in photoactivated functional transition metal (TM) complexes, which have a great potential in various applicational fields. Photoswitchable TM complexes, are very appealing candidates for molecular data storage devices, owing to their ability to undergo ultrafast (sub-ps) transitions between their metastable spin states. Their properties potentially imply 2−3 orders of magnitude increase in both data density and writing speed with respect to existing technologies. Other TM-based complexes, light harvesters, can harness irradiation to generate long-lived metal-to-ligand charge transfer (MLCT) states. These MLCT states can be extensively exploited in photoredox-catalyzed asymmetric synthesis and solar energy conversion, both crucial for green chemistry and clear energy. However, these functional molecules currently face serious limitations for real applications, such as the high price of light harvesters based on precious metals, and the instability of switched spin states at room temperature. These shortcomings call for thorough investigations, such as those proposed in the present project, to bridge the knowledge gap in excited-state mechanisms, aimed to design improved-efficiency functional molecules.

Excited-state dynamics of TM complexes is a hot topic in fundamental research. Experimentally, extensive efforts are being made to resolve the photoinduced dynamics utilizing pump-probe techniques based on very short (fs-ps) pulses. Development and applications of dynamical theoretical methods is motivated to complement ultrafast experiments. The strength and uniqueness of our project is given by the feedback between the proposed excited-state simulations and the time-resolved experiments (transient optical absorption and high-resolution X-ray spectroscopy) performed in the host group. This will allow us both to assess the validity of our theoretical models and improve the analysis and design of ultrafast experiments.

Summary and aims of the research for the public
Describe here the major aims of the research for an audience with average background information. This summary is especially important for NRDI Office in order to inform decision-makers, media, and others.
Mankind of our time faces heavy challenges, urgency for clean green energy to replace fossil fuels, and storage of very rapidly increasing digital data, just to name two of them. Molecules, based on transition metals, and activated by shining light on them, can provide solution to various problems. Such so-called functional molecules can be used as solar cells, as well as materials that can facilitate water splitting, and molecular data storage devices. In order to design new advanced materials, it is crucial to obtain a fundamental understanding of their functioning at a molecular level. As the processes occurring upon activation by light typically happen within a millionth of a millionth of a second, special techniques are required to resolve this intriguing phenomenon. The objective of the proposed research program is to develop and utilize a methodology based on computer simulations for capturing the molecules in motion during their functioning. We will thus obtain “movies” of the molecules in action, which will pave the way for the development of new-generation advanced materials. Moreover, as the investigated molecular processes are ubiquitous in many chemical, physical, and biological processes, the gained knowledge will have a high impact in a wide range of problems in these disciplines.




 

Zárójelentés

  
kutatási eredmények (magyarul)
Jelen kutatási projektünkben fotofunkcionális átmenetifém-komplexek gerjesztés által kiváltott dinamikáját vizsgáltuk elméleti számításokkal. A [Fe(NCH)6]2+ modellkomplexet alkalmazva kifejkeszetettünk egy új metodológiát szingulett-triplett-kvintett dinamika szimulációjára. Ezen komplex vizsgálatához egy szinergikus eljárást használtunk, melynek lényege, hogy egzakt kvantumdinamikai szimulációkhoz a módusokat teljes dimenziós szemiklasszikus ún. „trajectory surface hopping (TSH)”-módszerrel választjuk ki. Ezután fotofunkcionális vaskomplexek dinamikáját szimuláltuk teljes dimenziós (>100D) TSH-val. Ezen szimulációkkal kapott eredményeink jelentősen hozzájárultak olyan vaskomplexek ultragyors dinamikájának értelmezésében, amelyek kulcsfontosságúak egyes alkalmazások, úgy, mint például a molekuláris adattárolás és fotokatalízis szempontjából. A [Fe(terpy)2]2+ komplex (terpy = 2,2’:6’,2”-terpiridin) szingulett-triplett-kvintett dinamikájának értelmezésével tisztázni tudtuk Fe(II)-polipiridinek egy évtizeden át vitatott fény által kiváltott kapcsolásának mechanizmusát. Ezenfelül a [Fe(bmip)2]2+ (bmip = 2,6-bisz(3-metil-imidazol-1-ilidin)-piridin) fényhasznosító molekula dinamikáját tanulmányozva vizsgáltuk, hogy a fotorelaxáció kimenetele miképpen változtatható N-heterociklusos-karbén ligandumok alkalmazásával. A kutatási projekten keresztül részt vettünk további munkákban, melyekben különféle molekulák gerjesztés által kiváltott dinamikáját vizsgáltuk.
kutatási eredmények (angolul)
In the present project, we carried out computational studies aimed to explore the mechanism of excited-state dynamics in photofunctional transition-metal complexes. Employing the [Fe(NCH)6]2+ model complex, we developed a new methodology for the simulation of singlet-triplet-quintet dynamics. For [Fe(NCH)6]2+, we used a synergistic approach, which is based on the selection of modes for exact quantum dynamics (QD) by full-dimensional trajectory surface hopping (TSH). Subsequently, we simulated the excited-state dynamics of photofunctional Fe complexes using TSH, which is well adapted to describe the high-dimensional dynamics (>100D). These simulations led to grand advances in the understanding of the ultrafast dynamics of Fe complexes, being key components in advanced technhologies such as molecular data storage and photocatalysis. By deciphering the singlet-triplet-quintet dynamics of the [Fe(terpy)2]2+ complex (terpy = 2,2’:6’,2”-terpyridine), we offered solution to the decade-long debate on the photoswitching mechanism of Fe(II) polypyridines. Furthermore, we studied how the relaxation pathways can be manipulated by introducing N-heterocyclic carbene (NHC) ligands: we resolved the excited-state dynamics of the first-discovered Fe(II)-NHC photosensitizer [Fe(bmip)2]2+ (bmip = 2,6-bis(3-methyl-imidazole-1-ylidine)-pyridine). The project also resulted in several additional works focused on ultrafast excited-state dynamics in various molecules.
a zárójelentés teljes szövege https://www.otka-palyazat.hu/download.php?type=zarobeszamolo&projektid=134976
döntés eredménye
igen





 

Közleményjegyzék

  
Mátyás Pápai: Photoinduced Low-Spin → High-Spin Mechanism of an Octahedral Fe(II) Complex Revealed by Synergistic Spin-Vibronic Dynamics, INORGANIC CHEMISTRY 60 : 18 pp. 13950-13954. , 5 p., 2021
Valeriu Scutelnic, Shota Tsuru, Mátyás Pápai, Zheyue Yang, Michael Epshtein, Tian Xue, Eric Haugen, Yuki Kobayashi, Anna I. Krylov, Klaus B. Møller, Sonia Coriani, Stephen R. Leone: X-ray transient absorption reveals the (1)A(u) (n pi*) state of pyrazine in electronic relaxation, NATURE COMMUNICATIONS 12 : 1 Paper: 5003 , 8 p., 2021
Mátyás Pápai, Xusong Li, Martin M. Nielsen, Klaus B. Møller: Trajectory surface-hopping photoinduced dynamics from Rydberg states of trimethylamine, PHYSICAL CHEMISTRY CHEMICAL PHYSICS 23 pp. 10964-10977. , 14 p., 2021
Shota Tsuru, Marta L. Vidal, Mátyás Pápai, Anna I. Krylov, Klaus B. Møller, Sonia Coriani: An assessment of different electronic structure approaches for modeling time-resolved X-ray absorption spectroscopy, STRUCTURAL DYNAMICS 8 : 2 Paper: 024101 , 16 p., 2021
Mátyás Pápai: Toward Simulation of Fe(II) Low-Spin → High-Spin Photoswitching by Synergistic Spin-Vibronic Dynamics, JOURNAL OF CHEMICAL THEORY AND COMPUTATION 18 : 3 pp. 1329-1339. , 11 p., 2022
Anna Kristina Schnack-Petersen, Mátyás Pápai, Klaus B. Møller: Azobenzene photoisomerization dynamics: Revealing the key degrees of freedom and the long timescale of the trans-to-cis process, JOURNAL OF PHOTOCHEMISTRY AND PHOTOBIOLOGY A-CHEMISTRY 428 Paper: 113869 , 11 p., 2022
Habiburrahman Zulfikri, Mátyás Pápai, Asmus O. Dohn: Simulating the solvation structure of low- and high-spin [Fe(bpy)(3)](2+): long-range dispersion and many-body effects, PHYSICAL CHEMISTRY CHEMICAL PHYSICS 24 : 27 pp. 16655-16670. , 16 p., 2022
Peter Vester, Katharina Kubicek, Tadesse A. Assefa, Elisa Biasin, Morten Christensen, Asmus O. Dohn, Tim B. van Driel, Andreas Galler, Wojciech Gawelda, Tobias C. Harlang, Niels E. Henriksen, Kasper S. Kjær, Thomas S. Kuhlmann, Zoltán Németh, Zhangatay Nurekeyev, Mátyás Pápai, György Vankó, Hasan Yavas, Diana B. Zederkof, Uwe Bergmann, Martin M. Nielsen, Klaus B. Møller, Kristoffer Haldrup, Christian Bressler: Tracking structural solvent reorganization and recombination dynamics following e− photoabstraction from aqueous I− with femtosecond X-ray spectroscopy andscattering, JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 157 : 22 Paper: 224201 , 17 p., 2022
Tamás Rozgonyi, György Vankó, Mátyás Pápai: Branching mechanism of photoswitching in an Fe(II) polypyridyl complex explained by full singlet-triplet-quintet dynamics, COMMUNICATIONS CHEMISTRY 6 : 1 Paper: 7 , 6 p., 2023
Mátyás Pápai, Tamás Rozgonyi, György Vankó: Mátyás Pápai, Tamás Rozgonyi, György Vankó: Ultrafast 3MLCT quenching and vibrational coherence: excited-state dynamics of the first-discovered Fe(II)-carbene sensitiser resolved, JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY A In press DOI: 10.1039/D3TA05985E, 2023
Sophie E. Canton, Mykola Biednov, Mátyás Pápai, Frederico A. Lima, Tae-Kyu Choi, Florian Otte, Yifeng Jiang, Paul Frankenberger, Martin Knoll, Peter Zalden, Wojciech Gawelda, Ahibur Rahaman, Klaus B. Møller, Christopher Milne, David J. Gosztola, Kaibo Zheng, Marius Retegan, Dmitry Khakhulin: Ultrafast Jahn-Teller Photoswitching in Cobalt Single Ion Magnets, ADVANCED SCIENCE 10 : 21 Paper: 2206880 , 11 p., 2023
Anna Kristina Schnack-Petersen, Mátyás Pápai, Sonia Coriani, Klaus B. Møller: A theoretical study of the time-resolved X-ray absorption spectrum of the photoionized BT-1T cation, STRUCTURAL DYNAMICS 10 : 3 Paper: 034102 , 16 p., 2023
Mátyás Pápai: Photoinduced Low-Spin → High-Spin Mechanism of an Octahedral Fe(II) Complex Revealed by Synergistic Spin-Vibronic Dynamics, INORGANIC CHEMISTRY 60 : 18 pp. 13950-13954. , 5 p. (2021), 2021
Valeriu Scutelnic, Shota Tsuru, Mátyás Pápai, Zheyue Yang, Michael Epshtein, Tian Xue, Eric Haugen, Yuki Kobayashi, Anna I. Krylov, Klaus B. Møller, Sonia Coriani, Stephen R. Leone: X-ray transient absorption reveals the (1)A(u) (n pi*) state of pyrazine in electronic relaxation, NATURE COMMUNICATIONS 12 : 1 Paper: 5003 , 8 p. (2021), 2021
Mátyás Pápai, Xusong Li, Martin M. Nielsen, Klaus B. Møller: Trajectory surface-hopping photoinduced dynamics from Rydberg states of trimethylamine, PHYSICAL CHEMISTRY CHEMICAL PHYSICS 23 pp. 10964-10977. , 14 p. (2021), 2021
Shota Tsuru, Marta L. Vidal, Mátyás Pápai, Anna I. Krylov, Klaus B. Møller, Sonia Coriani: An assessment of different electronic structure approaches for modeling time-resolved X-ray absorption spectroscopy, STRUCTURAL DYNAMICS 8 : 2 Paper: 024101 , 16 p. (2021), 2021
Mátyás Pápai: Toward Simulation of Fe(II) Low-Spin → High-Spin Photoswitching by Synergistic Spin-Vibronic Dynamics, JOURNAL OF CHEMICAL THEORY AND COMPUTATION 18 : 3 pp. 1329-1339. , 11 p. (2022), 2022
Anna Kristina Schnack-Petersen, Mátyás Pápai, Klaus B. Møller: Azobenzene photoisomerization dynamics: Revealing the key degrees of freedom and the long timescale of the trans-to-cis process, JOURNAL OF PHOTOCHEMISTRY AND PHOTOBIOLOGY A-CHEMISTRY 428 Paper: 113869 , 11 p. (2022), 2022
Habiburrahman Zulfikri, Mátyás Pápai, Asmus O. Dohn: Simulating the solvation structure of low- and high-spin [Fe(bpy)(3)](2+): long-range dispersion and many-body effects, PHYSICAL CHEMISTRY CHEMICAL PHYSICS 24 : 27 pp. 16655-16670. , 16 p. (2022), 2022
Peter Vester, Katharina Kubicek, Tadesse A. Assefa, Elisa Biasin, Morten Christensen, Asmus O. Dohn, Tim B. van Driel, Andreas Galler, Wojciech Gawelda, Tobias C. Harlang, Niels E. Henriksen, Kasper S. Kjær, Thomas S. Kuhlmann, Zoltán Németh, Zhangatay Nurekeyev, Mátyás Pápai, György Vankó, Hasan Yavas, Diana B. Zederkof, Uwe Bergmann, Martin M. Nielsen, Klaus B. Møller, Kristoffer Haldrup, Christian Bressler: Tracking structural solvent reorganization and recombination dynamics following e− photoabstraction from aqueous I− with femtosecond X-ray spectroscopy andscattering, JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS in press DOI: 10.1063/5.0107224 (2022), 2022



vissza »