Funkcionalizált felületű szilárd anyagok katalitikus alkalmazása  részletek

súgó  nyomtatás 
vissza »

 

Projekt adatai

 
azonosító
42603
típus K
Vezető kutató Molnár Árpád
magyar cím Funkcionalizált felületű szilárd anyagok katalitikus alkalmazása
Angol cím Catalytic application of solids with functionalized surface
zsűri Kémia 2
Kutatóhely Szerves Kémiai Tanszék (Szegedi Tudományegyetem)
résztvevők Bucsi Imre
Kónya Zoltán
Papp Attila
Rác Bulcsú
projekt kezdete 2003-01-01
projekt vége 2006-12-31
aktuális összeg (MFt) 7.068
FTE (kutatóév egyenérték) 0.00
állapot lezárult projekt





 

Zárójelentés

 
kutatási eredmények (magyarul)
i) Különböző, irodalomban ismert eljárásokkkal, illetve azok módosításával felületi szulfonsavcsoporotokkal funkcionalizált rendezett mezopórusos szilikavázas katalizátorokat készítettünk. Ezeket különböző műszeres és kémiai eljárásokkal jellemeztük és alkilezésben, észteresítésben, izomerizációkban, acetilezésben és dimerizációban teszteltük, és a szerkezet és katalitikus tulajdonságok közötti összefüggéseket állapítottunk meg. Hasonló céllal mechanokémiai szintézissel készült savas katalizátorokat is vizsgáltunk. ii) Felületi módosítással, interkalációval és ioncserével Pd-tartalmú katalizátorokat készítettünk, amelyeket Heck-reakcióban, Suzuki-kapcsolásban, és acetilének szelektív félhidrogénezésében tanulmányoztunk. A Heck-reakcióban kiemelkedő tulajdonságokat tapasztaltunk: magas, tartós aktivitás és szelektivitás, sokszori újrafelhasználási lehetőség a katalitikus tulajdonságok változása nélkül. iii) A kereskedelmi forgalomban kapható SAC-13 szupersavas nanokompozit katalizátorral eljárásokat dolgoztunk ki szerves funkció csoportok védésére. iv) Homogén katalizátorokkal végzett összehasonlító vizsgálatok területén új eljárást dolgoztunk ki savamidok alkoximetilezésére és vizsgáltuk gyűrűs éterek alkilezőszerként történő alkalmazását trifluormetánszulfonsav szupersavval.
kutatási eredmények (angolul)
i) Using appropriately modified literature methods ordered mesoporous silica-based catalysts functionalized with sulfonic acid groups have been synthesized. These were characterized by physical and chemical methods and used in organic transformations, such as alkylation, estrerification, isomerization, acetal formation, and dimerization. Correlations between structure and catalyst performance were observed ad interpreted. Acidic catalysts prepared by mechanochemistry were used in similar studies. ii) Surface modification, intrecalation, and ion-exchange have been used to prepare supported Pd catalysts. These were tested in Heck reaction, Suzuki coupling, and selective semi-hydrogenation of acetylenes. Outstanding properties - high and stable catalytic activities and selectivities, and recyclings without decreasing catalyst performance - were observed in the Heck reaction. iii) Synthetic procedures have been developed to use commercial superacidic nanocomposite SAC-13 for the protection of organic functional groups. iv) A new method for the alkoxymethylation of carboxamides has been developed and studies were performed with the use of cyclic ethers as alkylating agents in the presence of triflic acid.
a zárójelentés teljes szövege http://real.mtak.hu/695/
döntés eredménye
igen





 

Közleményjegyzék

 
Papp A, Tóth D, Molnár Á: Preparation and application of new Pd catalysts in organic synthesis with various pore sizes, 7th Pannonian Int. Symposium on Catalysis, Srní (Czech Republic), Abstracts, p. 79, 2004
Rác B, Nagy M, Molnár Á: Synthesis and catalytic application of sulfonic acid functionalized MCM-41, 7th Pannonian Int. Symposium on Catalysis, Srní (Czech Republic), Abstracts, p. 82, 2004
Rác B, Molnár Á, Forgo P, Mohai M, Bertóti I: A comparative study of solid sulfonic acid catalysts based on various ordered mesoporous silica materials, J Mol Catal A Chem 244: 46-57, 2006
Papp A, Miklós K, Forgo P, Molnár Á: Heck coupling by Pd deposited onto organic-inorganic hybrid support, J Mol Catal A Chem 229: 107-116, 2005
Mastalir Á, Rác B, Király Z, Molnár Á: In situ generation of Pd nanoparticles in MCM-41 and catalytic applications in liquid-phase alkyne hydrogenations, J Mol Catal A Chem (nyomdában), 2007
Ledneczki I, Darányi M, Molnár Á: SAC-13 silica nanocomposite solid acid catalyst in organic synthesis, Catal Today 100: 437-440, 2005
Rác B, Mulas G, Csongrádi A, Lóki K, Molnár Á: SiO2-supported dodecatungstophosphoric acid and Nafion-H prepared by ball-milling for catalytic application, App Catal A 282: 255-265, 2005
Papp A, Molnár Á, Forgo P, Mastalir Á: Preparation of novel Pd-MCM catalysts, characterization and application in organic reactions, 19th North American Catalysis Society Meeting, Philadelphia, USA, Technical Program, O-247, 2005
Papp A, Mastalir Á, Molnár Á: Heck coupling and semi-hydrogenation of alkynes over supported Pd catalysts, 5th International Conference of PhD Students, Miskolc, pp. 361–366, 2005
Papp A, Molnár Á, Mastalir Á: Catalytic investigation of Pd particles supported on MCM-41 for the selective hydrogenations of terminal and internal alkynes, Appl Catal A 289: 256-266, 2005
Papp A, Galbács G, Molnár Á: Reusable Pd loaded MCM-41 catalysts in the Heck coupling reaction, Frontiers in Catalysis Symposium, Visegrád, Book of Abstracts, P-11, p. 45, 2005
Papp A, Galbács G, Molnár Á: Recyclable ligand-free mesoporous heterogeneous Pd catalysts for the Heck coupling, Tetrahedron Lett 46: 7725-7728, 2005
Ledneczki I, Agócs PM, Molnár Á: N-Alkoxymethylation of carboxamides catalyzed by Brønsted acids, Synlett 2255-2257, 2003
Molnár Á, Papp A, Miklós K, Forgo P: Organically modified Pd–silica catalysts applied in the Heck coupling, Chem Commun 2626-2627, 2003
Ledneczki I, Molnár Á: Efficient and selective formation of mixed acetals by Nafion-H SAC-13 silica nanocomposite solid acid catalyst, Synth Commun 34: 3683-3690, 2004
Rác B, Hegyes P, Forgo P, Molnár Á: Sulfonic acid-functionalized phenylene-bridged periodic mesoporous organosilicas as catalyst materials, Appl Catal A 299: 193 -201, 2006
Rác B, Molnár Á: Organic transformations over silica materials modified by covalently bonded surface functional groups, Curr Org Chem 10: 1697-1726, 2006
Papp A, Tóth D, Molnár Á: Suzuki-Miyaura coupling on heterogeneous palladium catalysts, React Kinet Catal Lett 87: 335-342, 2006
Papp A, Molnár Á: Efficient heterogeneous palladium-montmorillonite catalysts for Heck coupling of aryl bromides and chlorides, Synlett 3130-3134, 2006
Rác B, Nagy M, Pálinkó I, Molnár Á: Application of sulfonic acid functionalized MCM-41 materials - selectivity changes in various probe reactions, Appl Catal A 316: 152-159, 2007
Rác B: Szulfonsavcsoporttal funkcionalizált elektrofil katalizátorok szintézise és alkalmazása, PhD értekezés, 2006
Mastalir Á, Rác B, Király Z, Molnár Á, Dékány I: Controlled colloid synthesis and catalytic application of palladium nanoparticles in MCM-41, 28th Conf Eur Colloid Interface Soc, Budapest, Book of Abstracts P5.15, 2006
Mastalir Á, Rác B, Király Z, Molnár Á, Dékány I: In situ generation of Pd nanoparticles in MCM-41, 3rd Zsigmondy Colloquium. Berlin , Book of Abstracts p 37, talk 21, 2006
Mastalir Á, Rác B, Király Z, Molnár Á: Preparation and characterization of novel Pd-MCM-41 catalysts, TOCAT 5 Tokyo, Abstracts P-123, 2006
Ledneczki I: Superacidic catalysis in organic syntheses, PhD thesis, 2005
Rác B, Mulas G, Csongrádi A, Lóki K, Molnár Á: Mechanochemical synthesis of heteropoly acid/silica and Nafion/silica composite materials and their use as catalysts in electrophilic transformations, 7th Int. Symposium on Amorphous Materials, Warsawa, Programme, P1, p 28, 2003
Rác B, Csongrádi A, Molnár Á: The study of mechanochemically synthesized 12-tungstophosphoric acid catalysts, EUROPACAT VI, Innsbruck, Programme, A1.021, 2003
Papp A, Miklós K, Molnár Á: Preparation and characterization of palladium-grafted amorphous and mesoporous silica supports, EUROPACAT VI, Innsbruck, Programme, A2.034, 2003
Ledneczki I, Darányi M, Molnár Á: SAC-13 silica nanocomposite solid acid catalyst in organic synthesis, 11th Nordic Symposium on Catalysis, Oulu (Finnország), 2004
Molnár Á: Nafion–silica nanocomposites: a new generation of water-tolerant solid acids of high efficiency, Curr Org Chem (nyomdában), 2007




vissza »